桶装α废物分类检测装置的中子吸收校正技术研究

周志波 孙诗奇 刘立坤 张海青 初泉丽 李多宏 杨丽芳谭西早 林 俊 武朝辉

1（国家核安保技术中心 北京102401）

2（中国科学院微观界面物理与探测重点实验室中国科学院上海应用物理研究所 上海201800）

放射性废物为含有放射性核素或被放射性核素污染，其浓度或活度大于国家审管部门规定的清洁解控水平，并且预计不再利用的物质。为了防止放射性废物对自然环境和人类造成危害，实现放射性废物的安全处置，需要根据不同类型的放射性废物潜在的危害，处置时所需的包容和隔离程度，对其进行分类，并使得废物的处理方式与其对应的类别相适应，以保证废物处置的长期安全。

我国生态环保部于1995年12月发布了《放射性废物分类》标准（GB 9133-1995）［1］，根据放射性固体废物分级的相关标准，放射性固体废物中半衰期大于30 a的α发射体核素的放射性比活度在单个包装中大于4×106Bq·kg-1（对近地表处置设施，多个包装的平均α 比活度大于4×105Bq·kg-1）的放射性废物为α废物。

我国是核工业大国，截至2019 年底，中国大陆在运核电机组47台，居世界第三；在建机组15台，居世界第一；民用研究堆（临界装置）19 座；民用核燃料循环设施18 座，低、中水平放射性固体废物处置场两座。各类核燃料循环设施、核电站、后处理厂等都存在α废物。如何处理、处置此类放射性废物，已经成为我国核工业发展所面临的重大问题。为此，需要一种专门针对α 废物分类的检测设备对α 废物进行分类，最终确定α废物处理、处置的方式［2］。

非破坏性分析方法是实现这类固体废物分类检测的一种有效方法，主要对核废物γ 和中子信息进行测量［3-5］。其中中子技术是对这类放射性废物自发或诱发裂变产生的中子进行测量，根据测量得到的符合中子计数以及裂变核素的同位素信息，计算放射性废物的α比活度。结合放射性废物分类标准进行α 废物分类，分类后采用适当的处理、处置方法，实现放射性废物处置的长期安全。

目前，国内已有核设施使用废物桶检测系统（Waste Drum Assay System，WDAS）对固体放射性废物进行分类检测，但使用时均只对桶内裂变中子的符合计数进行测量，并未对放射性废物中基体介质对符合中子计数的影响进行修正［6-11］。当放射性性废物中存在大量中子慢化吸收介质时，会产生较大的测量误差。因此，针对废物桶中介质对中子的吸收效应，提出了一种校正方法。

1 基本原理

中子测量技术是非破坏性分析技术之一，广泛应用于核材料衡算测量、军控核查［12］和放射性废物检测等方面。中子测量方法主要包括总中子测量、符合中子测量、中子多重性测量。中子测量模式包括有源测量模式和无源测量模式，有源模式主要测量含U物料，无源模式主要测量含Pu物料［13-15］。

通常含钚废物中239Pu 的质量占比约80%，240Pu约为20%，而238Pu 和242Pu 的含量通常约占1%，钚废物中往往还含有微量的241Am。如表1所示，在含钚废物桶中Pu 元素的偶核同位素（238Pu、240Pu 和242Pu）具有很高的自发裂变中子产额，而奇核同位素（239Pu、241Pu）自发裂变中子产额很低。由于240Pu 在偶核同位素中比例最大，因此，通常使用有效240Pu质量表示偶核同位素的总质量，如式（1）所示。

式中：m240，eff表示有效240Pu 质量；m238、m240、m242分别表示相应同位素的质量。

桶装α废物分类检测装置是通过建立标准样品的有效240Pu 质量与符合中子计数率的刻度曲线，拟合刻度曲线后计算未知废物桶中含钚材料的有效240Pu质量。利用γ探测技术测量废物桶中同位素比例，根据式（2）计算出废物桶中钚的总质量。

式中：f238、f240、f242表示各同位素质量百分含量。

最后根据表1 计算Pu 各同位素及241Am 的α 发射率和废物桶中总的α 发射率，结合测量的含钚废物的质量，便能计算出α比活度［16］。

2 中子吸收校正方法

桶装α废物中含有各种对中子具有慢化和吸收作用的基体介质，使WDAS测量的中子符合计数率比实际α 废物发射的中子符合计数率低，导致显著的测量误差。为了准确分析桶装α废物中钚含量及总α 活度，利用吸收校正因子对介质吸收效应进行校正。定义吸收校正因子（Correction Factors，CF）为未经介质吸收的符合计数率（DUA）和介质吸收后的符合计数率（DA）的比值，如式（3）所示。

实验将通过引入一个外加中子源，分别测量废物桶介质对外加中子源和含钚废物的吸收校正因子。然后建立废物桶对外部中子源和钚废物的吸收校正因子的刻度曲线。拟合刻度曲线就能计算未知废物桶对含钚废物的吸收校正因子。由于252Cf源拥有较大的中子产额，且属于自发裂变中子，与钚自发裂变中子能谱近似。因此，采用252Cf 源作为外加中子源进行吸收校正测量研究。

实验首先将252Cf 中子源放入测量腔室底部，测量252Cf中子源产生的符合中子计数D0；然后测量废物桶进入测量室后（外加中子源在测量室内，位于废物桶底部）的符合中子计数DCf；最后记录外加中子源撤出，废物桶在测量室内的的符合中子计数D。计算废物桶介质对252Cf 中子源的吸收校正因子，如式（4）所示。

表1 放射性核素自发裂变中子产额及α发射产额Table 1 Neutron and alpha emission from spontaneous fission of radionuclides

式中：x 为废物桶介质对252Cf 中子源的吸收校正因子；由于252Cf半衰期较短，通过衰变公式直接计算可避免每次试验重新测量D0；t是两次试验测量的事件间隔；λ是252Cf衰变常数。

3 实验及结果分析

3.1 刻度吸收校正因子

桶装α 废物分类检测装置由中子探测系统、废物桶传输与自动控制系统、数据获取与分析软件系统组成。中子探测系统主要由3He 正比计数管、测量室及探测电子学系统组成。装置选用60根3He正比计数管，埋在测量室各侧壁，以探测放置于测量室中的桶装废物发射出的中子；测量室为一个中空的长方体，由中子慢化及屏蔽材料高密度聚乙烯、中子反射层材料石墨、中子吸收材料Cd 片等组成，实验装置如图1所示。

图1 WDAS装置示意图Fig.1 Diagram of waste drum assay system

α 废物桶中通常含有金属、布料、混凝土、塑料等废物，其中金属等原子序数较大的元素对中子测量影响较小，而塑料等含有大量低原子序数的材料对中子的慢化、吸收比较严重，对测量结果影响较大。为了刻度不同材料的吸收校正因子，选取中子吸收率从低到高（平均中子截面由低到高）的一系列介质，通过实验测量建立废物桶介质对钚废物的吸收校正因子和对外加中子源的吸收校正因子之间的刻度曲线。

实验首先测量样品腔室底部外加252Cf中子源的符合计数率D0；然后将装有介质材料和模拟样品的废物桶移入样品腔室。使用252Cf中子源作为废物桶中的模拟样品，由于WDAS装置的探测系统呈圆柱形，对废物桶内不同位置发射的中子具有不同的响应，导致中子探测效率不同。因此实验过程中将252Cf中子源依次放入如图2所示的9个不同位置。实验时先测量探测系统对腔室底部外加中子源和废物桶的共同响应符合计数率Di,Cf；然后移出腔室底部中子源，测量探测系统对废物桶单独响应的符合计数率Di。最后测量完所有位置的符合计数率后，计算探测系统对废物桶整体响应的平均符合计数率Dav，实验测量结果如表2所示。

利用式（3）和（4）可分别计算出5种介质对样品的吸收校正因子CF 和对外加252Cf 中子源的吸收校正因子x，计算结果如表3所示。

利用三次多项式函数对表3 数据进行拟合，如图3 所示，得到废物桶中介质分别对外加中子源和样品的吸收校正因子之间的刻度函数，如式（5）所示。

3.2 验证吸收校正方法

实验采用铁屑、聚乙烯、纸、混凝土等材料组成不同的基体吸收介质，同样使用252Cf 作为外加中子源（活度为5.80×106Bq）和废物桶中的样品材料。利用式（5）计算出介质对废物桶中样品的吸收校正因子，然后根据式（3）计算出校正后的符合计数率，具体数据如表4。

表2 不同基体介质的符合计数率测量结果Table 2 Measurement results of different matrix

表3 基体介质对样品的吸收校正因子CF和对外加252Cf中子源的吸收校正因子xTable 3 The absorption correction factor CF and x of the matrix medium to the sample and the external252Cf neutron source

图2 样品位置分布Fig.2 Sample location distribution

未经校正和校正后测量得到的252Cf 源活度与252Cf源活度的标称值之间的关系如图4所示。

由图4 可以看出，未经校正的测量结果会有较大偏差，随着中子吸收介质的增多，其相对偏差可达到50%以上，而经过校正后的实验结果相对偏差显著减小，9次实验的相对偏差均在±7%以内，其中第7 次和第9 次实验偏差大于6%，主要原因是吸收介质分布不均匀导致，第8次实验是将第7次的实验介质（铁屑+聚乙烯）混合均匀，实验结果相对偏差为-1.33%，比第7次实验结果改善很多。综上，本文提出的中子吸收校正方法可以有效对测量结果进行校准，整体测量相对偏差在7%以内。

图3 介质对外加中子源的吸收校正因子x以及介质对样品的吸收校正因子CF之间的关系Fig.3 The relationship between the absorption correction factor x of the medium to the external neutron source and the absorption correction factor CF of the medium to the sample

表4 不同介质对应的实验计算结果Table 4 Experimental results for different matrix

图4 校正前后测量得到的252Cf源活度与252Cf源活度的标称值之间的比较Fig.4 Comparison among the measured 252Cf source activity before and after the correction,and the declared value of 252Cf source activity

4 结语

本文讨论了桶装α废物分类检测装置的中子吸收校正方法，具体分析了WDAS测量过程中介质对中子测量的影响，提出了一种针对该吸收效应的校正方法，并用不同介质对校正方法进行实验验证，证明了该方法的可行性。从验证实验结果看出，WDAS 实验装置测量得到的符合中子计数，通过校正以后分析得到的252Cf活度与标称值之间的相对偏差好于7%，实现了样品测量时基体介质对样品中裂变材料发射的符合中子计数的吸收校正。