页岩各向异性力学特性微观测试方法研究

贾锁刚, 万有余, 王 倩, 刘世铎, 刘又铭, 王志晟, 叶 禹, 齐春艳

1. 中国石油青海油田公司, 甘肃 敦煌 736202;2. 中国石油集团工程技术研究院有限公司, 北京 102206;3. 北京华美世纪国际技术有限公司, 北京 100028

0 引言

中国页岩气资源分布广泛 (张金川等, 2004;郭岭等, 2015), 储量巨大, 是非常重要的非常规能源。 水平井及大规模水力压裂技术是页岩气高效开发的关键技术, 由于页岩地层显著的各向异性特征对地应力大小 (宋连腾等, 2015; 邹贤军和陈亚琳, 2018; 田鹤, 2019; 翁剑桥, 2020)、水力裂缝扩展有直接影响 (郭天魁等, 2013; 袁俊亮等, 2013; 衡帅, 2015a; 李芷, 2015; 何易东, 2017)。 因此, 国内外专家学者在页岩气储层的力学特性 (Niandou et al. , 1997; Tien and Kuo,2001; Nasseri et al. , 2003; 高春玉等, 2011), 尤其是力学各向异性方面进行了大量实验和理论方面的分析研究 (Kuila et al. , 2011; Cho et al. ,2012)。

目前主要通过两种方法求取页岩各向异性的岩石力学参数。 一种方法是通过岩石三轴实验(王倩等, 2012; 衡帅等, 2015b; 汪虎等, 2017;贾利春等, 2017; 艾池等, 2017) 或声波各向异性测试 (Scott and Abousleiman, 2005; Sierra et al. , 2010), 该方法有很大的局限性。 一方面, 由于页岩的非均质性导致实验数据离散性很大, 需要大量的数据来克服, 但是由于钻井取心成本高、难度大, 一般只对探井目的层取心, 开发井不取心, 很难获得大量的岩心。 另一方面, 页岩试样制作成功率很低, 垂直层理方向及与层理有一定夹角的页岩试样很难获得。 这一矛盾造成实验数据的可靠性大大降低。 第二种方法是通过偶极声波测井计算页岩各向异性力学参数剖面 (路保平和鲍洪志, 2005; 王华等, 2007), 利用斯通利波得到各向异性地层的刚度矩阵, 分别计算岩石纵横向的弹性模量和泊松比。 然而, 偶极声波测井不是常规的测井方法, 大部分井不使用这种方法测井, 测井资料获取有限。 影响测井所获得曲线的因素很多, 如井眼质量、 钻井液体系等, 在一定程度上只反映岩石力学参数变化趋势, 存在很大的误差。 测井曲线所计算出的岩石力学参数具有很大的不确定性 (Wang et al. , 2018), 很难满足钻完井设计和施工模拟分析。 微/纳米压入力学测试的出现, 使得在纳米或微米尺度下探测材料力学性能成为可能。 将微/纳米压入测量技术用于测量天然泥页岩材料力学性质的研究起步较晚,2005 年, Ulm et al. 通过对页岩组分球形颗粒模型的评价, 探讨了不同尺度下的粘土堆积密度, 提出采用网格化纳米压痕研究页岩的力学性能 (Ulm et al. , 2005); 2007 年, 其进一步提出了统计压痕分析方法 (Ulm et al. , 2007)。 2015 年, 陈平等开展了页岩细观力学性质的研究, 采用微米压入实验对龙马溪组页岩进行了大量的测试, 评价了页岩细观模量和硬度特征, 结合量纲分析建立了定量评价页岩细观力学特性的方法 (陈平等,2015; Han et al. , 2015)。

纳米压痕测试作为一种快速的、 无损的实验方法为定量测试页岩力学参数提供了一种全新的思路, 结合页岩力学参数实验测试准确性的优点和测井能得到连续力学参数剖面的优势, 提出页岩各向异性岩石力学参数微观测试方法。 文中通过制作垂直层理和平行层理的页岩岩屑试样, 采用纳米压痕技术和扫描电镜技术对岩屑试样进行测试, 突破传统的纳米压痕测试方法准静态加载方式, 采用动态加载方式, 得到加载段的连续接触刚度, 获得垂直层理和平行层理方向页岩岩屑的力学参数。

1 页岩纳米压痕实验原理

纳米压痕实验是一种微观测量技术, 以纳牛和纳米分辨率连续控制和测量荷载及位移, 通过接触力学分析, 测定页岩试样在纳米尺度的弹性模量、 硬度、 断裂韧性等力学性能。 实验原理如图1 所示。

页岩硬度H可以通过最大荷载和投影接触面积比值获得:

图1 纳米压痕实验原理Fig.1 Principle of the nano-indentation test

公式中,Fmax为最大载荷, N;Ac为投影接触面积,m2; 对于特定几何形状的压头, 投影接触面积为接触深度hc的函数。 此次页岩纳米压痕实验中采用的是理想的Berkovich 压头, 投影接触面积为:

公式中,hc为接触深度, m。

接触深度hc可利用荷载-位移结果获得:

公式中,ε为与压头几何形状有关的常数, 无量纲, 对于Berkovich 压头,ε= 0.75;S为接触刚度, N/m;h为位移, m;F为载荷, N。

接触刚度S通过纳米压痕实验卸载段初始点的斜率计算:

页岩弹性模量可通过下式计算:

公式中,E为页岩的弹性模量, GPa;v为页岩泊松比, 无量纲;Ei为压头的弹性模量, GPa;vi为页岩泊松比, 无量纲; 对于金刚石压头,Ei=1141 GPa,vi= 0.07。Er为弹性接触理面表观模量, GPa, 可通过对已知弹性模量的材料进行纳米压痕实验进行标定, 通过下式计算:

公式中,β为与压头几何形状有关的常数, 无量纲, 对于Berkovich 压头,β=1.034。

压痕加载过程中总能量Ut由弹性能Ue和塑性能Up组成, 后者为不可逆能量。 不可逆能量可进一步分为解为纯塑性能Upp和裂缝扩展所产生的断裂能Ufrac。

公式中,Ut,Ue,UP,UPP和Ufrac分别为加载过程中总能量、 弹性能、 塑性能、 纯塑性能和断裂能, J。

通过压痕荷载-位移曲线可计算出总能量Ut和弹性能Ue:

公式中,hmax,hcreep,hr和hth分别为最大位移、 蠕变位移、 残余位移和漂移温度位移, m;PL为弹性载荷, N;PUL为塑性载荷, N。

塑性能Up为不可逆能量, 纯塑性能Upp可由下式确定:

公式中,hf为压痕残余深度, 通过下式计算获得:

裂缝扩展所产生的断裂能Ufrac, 通过下式计算获得:

此时, 临界能量释放率Gc可通过下式获得:

公式中,Gc为临界能量释放率, N/m;Am为最大断裂面积, m2, 可利用压头的深度与面积关系获得。 此时, 可得出断裂韧性Kc:

2 纳米压痕制样与测试方法

纳米压痕实验要求被测样品具有光滑平整的表面, 以此减小表面效应。 制样步骤如下: ①块状岩样与压碎的岩屑被选择切割成5 mm×5 mm×5 mm, 对于不同深度的钻井岩屑试样避免挑选凝结块状物; ②采用速凝树脂或铝块作为基底, 对于铝块基底, 使用琥珀树脂加热至130 ℃作为沾粘物, 迅速移开加热铝块来最大程度的减小温度对样品的影响, 对于速凝树脂作为基底, 使用模具来进行倒模; ③通过显微镜观察页岩层理方向,在镶嵌时保证页岩层理面平行或垂直与基底面;④使用MetaServ250 抛光机及碳化硅磨砂纸按照粒径逐级机械打磨至0.3 μm, 终抛光则采用氧化铝薄膜打磨至0.05 μm, 在机械抛光过程中, 使用显微镜来观察页岩表面的光滑平整程度, 如图2所示。

图2 纳米压痕测试制样示意图Fig.2 Schematic diagram of the sample preparation for the nano-indentation tests

对页岩表面抛光处理后的试样进行纳米压痕测试, 每个试样进行50 ～100 个压痕实验。 由于页岩是以粘土为基质的多种矿物沉积物, 岩石表面较难抛光, 具体的测试点位置根据表面的粗糙程度选择, 若表面光滑, 选取布局区域按照间距为50 ～100 nm 布置点阵进行压痕实验; 若表面较粗糙, 进行人工选点测试。

如果采用准静态加载方式, 只能利用卸载曲线得到单一接触刚度。 如果采用动态加载方式,能得到加载段的连续接触刚度。 实验中通过在压痕加载过程中添加一个相对高频的小简谐力信号以实现连续刚度测量。 简谐力的振幅保持足够小,对变形过程不会产生影响。 利用位移测量精度为0.001 nm 的双通道相敏检波器 (锁定放大器) 检测相应的位移振动, 将激励频率下的位移响应和与简谐力的相位差作为深度的函数进行连续测量。通过求解响应的同相和不同相的部分, 来确定接触刚度S随深度的函数。

连续刚度测试方法使用Berkovich 压头和45 Hz频率测试页岩的杨氏模量和硬度随深度的变化。采用位移控制进行加载, 加载模式分为五个步骤:①按照0.05 s-1的恒定压痕应变率增加荷载至压痕深度达到预先设定的最大压痕深度 (hmax=2000 nm), 同时在荷载施加过程中添加上述的简谐力; ②将最大荷载Fmax保持10 s; ③采用恒定的卸载率 (dF/dt) ) 从最大荷载Fmax下载至10%的最大荷载Fmax; ④将10%的最大荷载Fmax保持100 s,以记录仪器的温度漂移量; ⑤线性卸载至零。

3 纳米压痕测试结果

3.1 X-ray 光电子能谱测试结果

鉴于页岩是综合复杂的矿物混合体, 采用X射线光电子能谱分析 (XPS) 及溅射深度刨面实验分析表面特征, 同时为纳米压痕实验的合理性与适用性提供了证明。 XPS 实验结果如表1 所示, 其中每种元素被描述为原子含量。

表1 元素含量Table 1 Element contents

在获取第一次定量XPS 分析结果后, 进行了多次溅射深度刨面实验来探究试样表层的元素均匀性。 每次溅射使用2 kV 加速电压, 氩离子束切割持续60 s, 然后用XPS 定量分析表面元素。 在切割了页岩试样表面5 ～10 μm 后, 各元素原子含量变化很小。

3.2 纳米压痕测试结果

每个试样测试后可获得荷载与位移曲线, 硬度与位移曲线, 以及杨氏模量与位移曲线, 如图3所示。 删除测试点位于孔隙和表面粗糙处的测试曲线。

将每个试样上的曲线数据按照所测得力学特性进行归类, 大致分成三类: 粘土基质类、 碳酸钙矿物或粒状矿物类、 石英矿物类(图4)。 将每个试样的各类的实验曲线进行平均统计处理, 得到荷载、硬度和杨氏模量与位移的平均曲线(图5)。

不同的矿物组成和这些矿物不同的力学性质造成了页岩微观结构和微观力学性质的非均质性。在这些组成中, 粘土基质中细粒度的粘土矿物通常主导页岩整体的力学性质。 对页岩采用数字图像相关技术 (DIC) 分析, 发现粘土基质变形比其他矿物变形大很多, 变形场非均质性很强, 一些区域几乎没变形 (Bornert et al. , 2010)。 页岩中的非粘土矿物占小部分体积, 不能表明整体页岩的力学性质, 而粘土基质作为封装这些矿物的介质主要控制着页岩的整体力学性质。

图3 纳米压痕测试曲线Fig.3 Curves drawn through the nano-indentation tests

纳米压痕深度为2000 nm, 对表面粗糙较为敏感。 由于页岩以粘土基质为主, 经过抛光处理后,页岩表面仍较粗糙, 一定深度范围内测试的结果存在较大的波动。 同时材料的力学特性本身存在尺寸效应, 研究表明材料的硬度随压痕的深度而减小。 X-ray 光电子能谱 (XPS) 对页岩表面测试结果表明页岩表面5 ～10 μm 内的化学元素基本一致。 综合以上分析, 取值压痕深度为1500 nm 的杨氏模量和硬度进行统计分析。

将各个试样粘土基质的杨氏模量、 硬度和断裂韧性汇总于表2 中。

图4 纳米压痕微观图Fig.4 Micrographs taken in the nano-indentation tests

图5 纳米压痕测试平均曲线Fig.5 Mean curves drawn through the nano-indentation tests

3.3 纳米压痕测试结果分析

3.3.1 页岩粘土基质力学参数统计

将所有页岩试样中的粘土基质力学参数测试值进行分项统计, 页岩粘土基质硬度统计平均值为1.55 GPa, 标准偏差为0.49 GPa; 杨氏模量统计平均值为45.12 GPa, 标准偏差为12.63 GPa;断裂韧性统计平均值为2.00 MPa·m1/2, 标准偏差为0.57 MPa·m1/2。

3.3.2 水平层理试样与竖直层理试样力学参数对比分析

将页岩水平层理试样与竖直层理试样的粘土基质力学参数进行对比分析, 如图6 所示。 杨氏模量和断裂韧性平行与垂直方向参数的相关性较弱, 硬度参数中两者相关性较好, 但仍然可以发现垂直层理试样所测得力学参数要比平行层理试样高, 说明页岩粘土基质力学特性在纳米尺度上具有各向异性, 纳米尺度力学参数与层理方向相关。 页岩不同力学性质的各向异性程度不同, 在高压实粘土基质中, 杨氏模量受粒子方向影响不大, 杨氏模量的各向异性程度小。 由于在平行于层理方向上容易产生裂缝, 所以平行方向断裂韧性小于垂直方向, 断裂韧性的各向异性程度最高, 平行方向断裂韧性为垂直方向断裂韧性的80%。

3.3.3 页岩宏微观力学参数对比分析

将页岩水平层理试样与竖直层理试样的微观弹性模量与岩石三轴实验的弹性模量进行对比,由于页岩垂直层理宏观岩样制样成功率很低, 只进行了部分平行层理页岩的三轴压缩实验, 实验条件及结果如表3 所示。

表2 页岩试样粘土基质力学参数汇总表Table 2 Mechanical parameters for clay matrix in the samples

由页岩宏观和微观杨氏模量测试结果对比可以看出 (表3), 页岩宏微观杨氏模量的吻合度较高, 其中偏差较大的一块岩样分析原因是由于该岩样微裂缝发育, 微观压痕可能压在了微裂隙上,导致微观岩石模量偏低。

图6 水平层理试样与竖直层理试样力学参数对比分析Fig.6 Comparison and analysis of mechanical parameters for the samples with horizontal bedding and vertical bedding

表3 页岩试样三轴力学参数汇总表Table 3 Triaxial mechanical parameters of the shale samples

4 结论

(1) 传统宏观测试页岩力学特性各向异性存在实验数据离散性大与钻井取心难、 岩心数量有限的矛盾, 采用容易得到的钻井岩屑或破碎岩块进行微观测试, 能够得到丰富的页岩力学特性数据。 通过页岩微观宏观测试数据对比, 吻合度较高。

(2) 采用基于硬度的分类准则将纳米压痕数据分为三类主要矿物组或矿物基质: 石英、 碳酸钙矿物、 粘土基质。 由于矿物组份和微观结构的不同, 纳米压痕实验结果不能直接平均化获得页岩整体力学性质。 粘土基质作为封装这些矿物的介质主要控制着页岩的整体力学性质。

(3) 采用纳米压痕实验获得页岩粘土基质力学性质, 测试的页岩粘土基质硬度为1.55±0.49 GPa, 杨氏模量为45.12±12.63 GPa, 断裂韧性为2.00±0.57 MPa·m1/2。

(4) 页岩粘土基质力学特性在纳米尺度上具有各向异性, 纳米尺度力学参数与层理方向相关。页岩不同力学参数的各向异性表现不同, 杨氏模量各向异性较弱, 断裂韧性各向异性较强。 平行层理方向断裂韧性为垂直层理方向断裂韧性的80%。