中国科学院大连化学物理研究所的CO2电催化制乙烯等C2+化学品研究获进展

近日，中国科学院大连化学物理研究所的研究团队在CO2电催化还原研究方面取得进展，可实现高效制备C2+化学品。相关研究成果发表于《德国应用化学》杂志。

CO2电催化还原反应利用清洁电能将CO2和水在温和条件下转化为燃料和化学品，可同时实现碳循环利用和可再生能源存储。该反应产物种类繁多，与CO和甲酸等C1产物相比，乙烯、乙醇和丙醇等C2+产物具有更高的能量密度和附加值，但将CO2电催化转化为C2+产物涉及到多质子-多电子转移，反应中间物种复杂，碳-碳偶联困难，造成产物选择性和生成速率较低。如何在工业级电流密度下提高生成C2+产物的法拉第效率是目前CO2电催化还原研究亟待解决的关键问题之一。

该研究团队制备了一种具有丰富Cu0/Cu+界面的Cu-CuI复合催化剂，用于CO2电催化还原制备C2+化学品。在流动电解池中，该复合催化剂的最高C2+产物法拉第效率达到71%，在1.0 V vs.RHE(可逆氢电极)电压时，C2+分电流密度为591 mA/cm2，高于单独的Cu或CuI催化剂；在0.8 V vs.RHE电压时，其几何电流密度在85 h测试中稳定在约550 mA/cm2，乙烯和C2+产物的法拉第效率略有下降。

催化剂结构表征结果表明，Cu-CuI复合催化剂在强碱性电解质和电极电势的诱导下发生明显重构。结合控制实验和密度泛函理论计算结果发现，重构后催化剂表面上的Cu+和吸附碘物种是促进Cu-CuI复合催化剂上高效制备C2+产物的主要原因。吸附碘物种一方面稳定Cu+物种促进C-C偶联，另一方面通过影响*CO吸附强度直接促进C-C偶联。该研究为高效CO2电催化还原催化剂的设计和制备提供了新思路。