最大似然法在层析γ扫描装置发射测量数据分析中的应用

周志波，刘永德，刘立坤，李多宏，谭西早，杨丽芳，武朝辉

（国家核安保技术中心，北京 102401）

随着我国核工业的发展，核设施在生产过程中积存了大量可回收的核废料以及核废物。在这些可回收的核废料和核废物中，不仅包含有未知量的235U、239Pu和其他特种核材料，而且其物理、化学形态复杂，介质和要回收的铀、钚分布极不均匀，人们很难从中取得具有代表性的样品来进行化学破坏法分析。较为理想的分析技术是采用非破坏性分析（Non-Destructive Assay，NDA）方法对样品进行整体测量。测量时，该方法可以使样品的物理、化学形态不发生任何变化的情况下，准确分析出样品中所含的放射性核素及其含量，克服了化学破坏分析法取样难的问题。另外，采用NDA方法，分析的费用低，分析测量的周期短。因此，对不均匀分布的这类可回收的核废料和待处置的核废物样品，NDA方法是目前最经济、最有效的分析手段。

层析γ扫描（Tomographic Gamma Scanner，TGS）技术是当前核材料非破坏性分析 （Non-Destructive Assay，NDA）技术中重要的分析技术之一。它是专用于准确定量测量中、低密度非均匀分布介质中的放射性核素及其含量，是核设施中可回收物料及核废物测量分析的主要方法之一。其借用了当今先进的CT（Computed Tomography）成像测量技术， 解决了γ射线能谱测量中由于样品介质不均匀分布而引起的射线衰减校正不准确的问题，从而提高了非均匀样品中放射性含量分析的准确度［1-4］。

1 基本原理

TGS在硬件结构、测量原理和图像重建等方面都与CT相类似。TGS装置主要由透射源组合件、HPGe探测器系统、样品定位扫描系统、多道分析与数据获取系统、测量控制系统和计算机系统组成。图1是一个典型的TGS装置［5］。

图1TGS装置Fig.1 Tomographic Gamma Scanner

由图1可见，透射源组合件由γ射线源和前准直器组成，用以产生透射扫描的射线束。HPGe探测器系统由HPGe探测器和后准直器组成。HPGe探测器系统记录进入HPGe探头内的γ射线，并将其γ电离辐射转化为电信号，经核电子学的前置放大器和主放大器放大，由后面的数据采集系统获取数据。样品定位扫描系统，是使TGS装置实现三维高精度扫描运动。运动方式为平移、旋转和升降。多道分析和数据获取系统是记录探测器所测γ射线能谱，供图像重建用。测量控制系统是为TGS测量提供全自动化控制功能，实现对描述过程中机械运动的精确控制、系统的逻辑控制、时序控制、扫描工作流程的顺序控制和系统各部分协调，并担负系统的安全连锁控制。计算机系统是实现TGS装置上述功能的基础，在计算机系统中安装有系统控制、测量、数据分析和图像处理等软件，它负责对整个系统进行控制、数据采集和数据分析，并将数据分析的结果以图像（包括介质密度分布图像和样品活度分布图像）的形式展现出来。

1.1 TGS透射测量

透射扫描得到的是物体内部衰减系数分布情况，采用CT原理，在物品外外加一个透射源，通过物体在透射源与探测器间运动测量，计算出衰减系数分布图。透射方程可表示为：

式中：Ci—有样品存在时探测器在第i个扫描测量位置测得透射源的γ光子计数率；Cmax—透射源的γ射线未被样品吸收衰减时探测器测得的γ光子计数率；Tik—M×N维介质线衰减厚度矩阵T的矩阵元。它表示探测器在第i个透射测量位置，被测到的透射源的γ射线经过第k个体素的线衰减厚度；μk—第k个体素的线衰减系数。

将上式进行对数转换得：

解此透射测量方程，可解得μk的值［6-7］。

1.2 TGS发射测量

在发射测量中，当被测样品没有吸收衰减时，样品中各个体素的发射测量问题可以用下面的线性方程来描述：

式中：Di—第i个测量位置，测到样品中所有体素发射的γ射线的计数率；Eij—第j个体素放射源对探测器在第i个扫描测量位置的探测效率；Sj—第j个体素放射源的源强。Sj的值通过解方程来求得，整个样品总的放射性活度由各个体素放射性活度求和得到。

当被测样品存在吸收衰减时，方程必须进行修正。因为各个体素发射的γ射线穿过介质要被吸收衰减，测量结果必须对γ射线的吸收衰减损失进行校正。经过吸收衰减校正后的发射γ测量问题可以用下面的线性方程来描述。

式中：Fij—经过自吸收衰减校正后的效率矩阵元，称为衰减校正效率矩阵元；Aij—探测器在第i个扫描测量位置，第j个体素发射的γ射线被介质吸收衰减的因子；Tijk—探测器在第i个扫描测量位置，测到第j个体素发射的γ射线在到达探测器之前所经过的路径上被第k个体素吸收衰减的线衰减厚度；μk—第k个体素的线衰减系数，可通过透射扫描测量来求得［8-10］。

2 最大似然法在发射测量数据分析中的应用

放射性原子核衰变的统计分布可以根据数理统计分布的理论来推导。放射性原子核衰变是一个互相独立彼此无关的过程，即每一个原子核的衰变是完全独立的，哪一个原子核先衰变，哪一个原子核后衰变也纯属偶然，并无一定的次序，因此放射性原子核的衰变可以看成是一种伯努里试验问题。设在t＝0时，放射性原子核的总数是N0，在t时刻内将有一部分核发生了衰变。已知任何一个核在t时刻内衰变的概率为p＝1-e-λt，不衰变的概率为 q＝1-p＝e-λt， λ 是该放射性原子核的衰变常数。利用二项式分布可以得到在t时间内有n个核发生衰变的概率P（n）为：

假如λt垲1，即时间t远比半衰期小，这时均方根差可简化为：

N0总是个很大的数目，而且如果满足λt垌1，则二项式分布可以简化为泊松分布，因为在二项式分布中，N0不小于100，而且p不大于0.01的情况下，泊松分布能很好地近似于二项式分布，此时：

在泊松分布中，n取值范围为所有正整数，并且在n＝m附近时，P（n）有一极大值。

TGS采用连续扫描模式测量时，一次数据获取的时间通常会很短，例如对于一个208 L的标准桶，一层的测量时间仅为2 min，在这2 min内要进行150次数据获取（即获取150个γ能谱）。为了使测量的数据具有较好的统计性，1）采用探测效率较高的高纯锗探测器，如相对效率为50%～120%的高纯锗探测器；2）在数据处理时采用最大似然估计法（注：最大似然估计法是在总体分布类型已知的条件下使用的一种参数估计方法，指在已知试验结果的情况下，将导致该结果出现的可能性最大的参数的取值，作为该参数的估计值），以提高数据分析的可信度。

对于一个普通的γ能谱，为了求得特征峰的计数率，必须先求出特征峰的净峰面积，求净峰面积之前，先在γ能谱上划分若干感兴趣区，如图2的红色区域所示，这些红色区域包含了特征峰的总计数和本底区的计数，将特征峰的总计数扣除掉峰下区域的本底计数，就可以得到特征峰的净峰面积。

净峰面积的表达式： Net＝m－c （b1＋b2），式中：m—峰所在的感兴趣区的总计数；c—峰所在的感兴趣区的总道数与本底所在的感兴趣区的总道数的比值；b1、b2—左右两个本底计数区的总计数，在测量时间短、计数较少的情况下，本底计数和峰面积计数也可以认为是服从Poisson分布，分布的概率密度函数为：

图2 γ能谱Fig.2 γ spectrum

上式即为用最大似然法解自发射方程的迭代公式，在计数统计性不好的情况下，用最大似然估计法求解的自发射方程依旧可以得到较理想的分析结果。

3 实验验证

首先对单层包含6×6个体素的样品进行了实验验证。实验时采用的透射源为152Eu，活度为5 mCi，为了使发射测量的数据具有较好的统计性，发射源采用了活度较大、能量较高的137Cs（活度为 1.50×107Bq），137Cs源放置在样品第4行第4列的体素中，样品的介质分布如图3所示。

图3 样品介质分布Fig.3 Sample medium distribution

对上述样品又进行了5次重复实验，然后利用介质的线衰减系数对发射测量的结果进行吸收校正，得到137Cs源活度的重建值如表1所示。

将发射源改为高浓铀源 （4个，高浓铀源为放置在铝包壳内的U3O8粉末），进行了透射和发射实验，样品介质分布如图4所示。

由图4可见，带黑点的介质块中间有一个直径1.8 cm的圆孔，在透射测量时圆孔中放置了含铝包壳的U3O8粉末。改变介质分布和高浓铀源的个数，又进行了4次实验，得到高浓铀源活度的重建值如表2所示。

从以上高浓铀源的活度重建结果可以看出，所有结果均为负偏差，且偏差均在-10%～-20%之间。分析其主要原因是U3O8粉末和铝包壳均对185.72 keVγ射线有较强吸收，而在透射测量过程中，因铝包壳和U3O8粉末体积较小，这一吸收效应并未完全体现在体素μ值的重建结果当中，导致最终活度重建结果出现较大的负偏差。

为了证实以上的分析，通过测量得到每个高浓铀的表面活度为4.13×104Bq，通过透射测量得到带孔的木材和聚乙烯 （孔径1.8 mm，用来放置高浓铀源）对185.72 keVγ射线的线衰减系数分别为0.043 cm-1和0.097 cm-1，将高浓铀源活度的标称值改为其表面活度，对上述5次高浓铀实验重新进行活度重建，其结果如表3。

表1 137Cs源活度的重建值Table 1 Reconstruction of137Cs activity

图4 样品（高浓铀）介质分布Fig.4 Medium distribution of sample（high-enriched uranium）

由表3可见，用直接测量得到的带孔聚乙烯和木材的线衰减系数进行活度重建时，得到的高浓铀活度与其表面活度的相对偏差均好于6%，这说明高浓铀活度重建结果与标称值相比出现负偏差确实是由于U3O8粉末和铝包壳对185.72 keV γ射线有较强吸收所致。

表2 高浓铀源活度的重建值Table 2 Reconstructed values for the activity of highly enriched uranium sources

表3 使用表面活度作为参考值得到高浓铀源活度的重建值Table 3 The reconstructed value of the activity of the highly enriched uranium source obtained by using the surface activity as a reference value

4 结论

综合以上实验结果说明该数据分析方法得到的活度是合理的，在中低密度介质的情况下，活度重建值与标称值之间的相对偏差好于10%。最大似然法的引入，为TGS测量技术进一步缩短测量时间，更好地实用化提供了条件。