压缩气体扩散层微观结构中氧气传输过程的研究

杜 青，李雅楠，牛志强，周 侠，包志铭，焦 魁

压缩气体扩散层微观结构中氧气传输过程的研究

杜 青，李雅楠，牛志强，周 侠，包志铭，焦 魁

(天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室，天津 300072)

气体扩散层(gas diffusion layer，GDL)是实现质子交换膜燃料电池电极内有效气体传输的关键部件．在实际电池中，GDL所承受的装配压力会引起其内部结构较大的变形，尤其是脊下受压部位变形显著．然而，目前国内外相关研究主要集中在未受压GDL上，针对GDL局部受压后的变形对GDL内氧气传输过程的影响方面的研究相对较少，受压GDL内的传质机理尚不清楚．为阐明装配压力所引起的GDL微观结构变形对内部氧气传输过程的影响规律，本文基于有限单元法(finite element method，FEM)和GDL微观结构随机重构算法建立了压缩GDL孔尺度氧气扩散模型，针对4种装配压力(1.4MPa，2.8MPa，4.2MPa，5.6MPa)下GDL孔隙内的氧气传输过程进行了详细研究对比．同时，本文研究了孔隙率、纤维直径和GDL厚度等结构参数对压缩GDL内氧气传输特性的影响．结果表明：随着装配压力的增大，GDL内的最小氧气浓度值在逐渐减小，同时流道和脊下氧气浓度分布均匀性变差；随着纤维直径减小、孔隙率增大，在GDL平面方向，压缩GDL中的氧气扩散能力增加；在GDL厚度方向，流道和脊下的氧气浓度同时增加，且脊下氧气浓度上升较多，流道和脊之间氧气浓度梯度增加．GDL孔隙率对压缩GDL中氧气扩散影响较大，且随着GDL孔隙率的增加，GDL内的最小氧气浓度值也增加．当氧气在GDL平面内传输时，随着GDL厚度的减小，横向氧气传质阻力增大，GDL内最小氧气浓度值减小．同时，本文也发现纤维直径对压缩GDL中氧气扩散的影响较小．

质子交换膜燃料电池；气体扩散层重构；装配压力；氧气传输；有限元

质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell，PEMFC)具有零排放、低噪声和高功率密度等突出优点，目前已成为新能源汽车富有前景的动力装置[1-2]．PEMFC主要由双极板(bipolar plate，BP)、气体扩散层(gas diffusion layer，GDL)、催化层(catalyst layer，CL)和质子交换膜(proton exchange membrane，PEM)4部分组成，其中GDL在膜电极中起着传热传质的作用，同时也承受来自双极板施加的装配压力．

随着装配压力的增加，GDL的微观结构发生了很大变化，孔隙率和孔径分布产生显著的改变[3]．装配压力的增加虽然有助于电池密封和降低接触电阻，但也会增加GDL中的传质阻力[4]，进而影响电池的整体性能；同时，GDL的受压变形并不均匀．随着装配应力的增加，脊下GDL被均匀压缩，但在流道下的GDL的压缩程度相对较小而且变形极不均匀[5].这种不均匀性不但造成了GDL与脊的接触边缘处应力集中，而且也显著影响了GDL中的传质过程[6].然而，目前对处于压缩状态下GDL气体传输的研究还主要集中在宏观层面，很少有针对多种结构参数、复杂微观结构和多工况压缩条件对GDL中的气体传输过程及特性的影响的研究报道．

GDL是实现BP和CL之间有效组分传输的关键部件[7-9]，它的传输特性主要取决于其微观结构、物理特性和机械特性，而这些因素又受到结构参数的重要影响[10]．在GDL的传输特性中，有效氧气扩散系数是表征GDL中氧气传输的最重要参数[11]．研究表明，有效氧气扩散系数对GDL的几何形状高度敏感，沿GDL平面方向的有效氧气扩散系数的值比GDL厚度方向的值大得多，但现有的研究并未能全面考虑真实压缩条件下GDL微观结构的各向异性对GDL氧气传输特性的影响[12]．实验研究方法由于成本较高，且难以实现对GDL内部微观传输过程的精细观测而受到较大限制．数值仿真模型研究GDL气体传输特性具有成本低、研究范围灵活的特点，成为PEMFC中GDL研究的主要方法和研究热点．

本文采用随机重构方法[13-14]重建了GDL的微孔结构，通过有限元方法(FEM)模拟了GDL的变形过程，并采用三维氧气扩散模型模拟受压GDL多孔结构中的氧气传输过程．考虑到GDL的各向异性，分别从GDL平面方向(in-plane)和GDL厚度方向(through-plane)研究压缩变形状态对GDL中氧气传输的影响，以及GDL的关键材料参数如GDL厚度、纤维直径、孔隙率等对压缩后气体扩散层中氧气传输的影响．本文所获得的结论能够为流道和GDL的结构优化设计提供一定的理论基础和工程指导．

1 三维模型建立及模型介绍

本文假设PEMFC的阴/阳极具有相似的机械性能．为了提高计算效率，本文采用随机重构法来生成GDL微观结构．整个计算域由BP和GDL组成．其中，GDL中间位置承受来自脊的装配压力．有限元模型网格尺寸为2.0μm，计算域采用(600～800)×104六面体网格进行离散．在氧气扩散模型中，GDL厚度方向网格尺寸为1μm，其他两个方向分别为2.0μm和3.0μm，网格数量为(1500～2000)×104．本文通过在氧气扩散模型中采用尺度小于有限元模型的网格来避免GDL微观结构在二次空间离散时的失真现象．详细计算域如图1所示，计算结果给出云图的截面位置如图1中1所示．研究所采用的GDL共有9组样本，在GDL厚度、纤维直径、孔隙率、压缩比等4个参数中，除了特别指出参数外，其余均与原始参数相同．值得注意的是压缩比是GDL受压后与受压前厚度的比值．本文采用氧气扩散模型研究了氧气沿GDL平面和GDL厚度2个方向的扩散过程，具体边界条件设置如图2所示．模型计算所需的几何参数和基本操作条件如表1所示．

图1 GDL微观结构的数值模型示意

图2 氧气扩散模型的边界条件

1.1 有限元模型

本文通过随机重构的方法获得GDL的微观结构，碳纸GDL的重建过程和FEM模型基于以下假设：①纤维是直径恒定的圆柱形状；②纤维随机放置在平面上；③纤维取向垂直于轴方向；④允许纤维贯穿并忽略PTFE处理；⑤GDL发生弹性形变．有限元模型中的机械参数如表2[15]所示．

表1 模型几何参数和基本操作条件

Tab.1 Geometric parameters and operating conditions of samples

表2 有限元模型中的机械参数

Tab.2 Mechanical parameters used in the FEM model

在得到随机重构的GDL后，采用有限元(FEM)模型模拟GDL微孔结构的变形．由于CL、PEM的弹性模量远大于GDL[16]，因此可以忽略这两部分的变形．由于螺栓的存在，所有组件的接触面都被视为绑定接触以避免滑动．所有组件进行了位移约束，不存在侧向滑移，并且位移仅发生在-轴方向．

FEM模型的控制方程如下.

平衡微分方程：

几何方程：

物理方程：

GDL被压缩时的微观结构如3(a)所示，与之对应的未被压缩时的微观结构如图3(b)所示．在不均匀压缩的情况下，脊下部分的GDL被压缩，孔隙率变小；流道下的GDL在其边缘略有上翘，孔隙率略有变化，纤维结构整体发生了较大变化．

纤维直径D＝8 mm；GDL厚度L＝192 mm

1.2 氧气扩散模型

本文针对氧气的稳态过程进行了研究，氧气扩散模型假设氧气扩散系数恒定．进口氧气浓度设为固定值(10mol/m3)，出口氧气浓度设为固定梯度  (-700mol/m4)．其他侧壁面均定义为对称边界条件，在计算不同方向氧气扩散过程时，氧气浓度和梯度的设置位置如图2所示．

本文基于第一菲克扩散定律求解氧气浓度，由扩散控制方程得

式中：为孔隙区域的氧气浓度；bulk为氧气在干燥空气中的二元扩散系数，取值为2.19×10-5m2/s[17]．

本文研究了非均匀压缩对GDL中两个扩散方向氧气传输的影响，以及结构参数(GDL厚度、纤维直径、孔隙率等)对非均匀压缩后GDL中氧气传输的影响．有限元模型基于ANSYS平台开发，通过共轭预处理方式(PCG)对力学控制方程进行计算．氧气扩散模型基于开源软件OpenFOAM开发，采用求解压力耦合方程的半隐式算法(semi-implicit method for pressure linked equations，SIMPLE)进行求解．

为验证模型的正确性，本文对其网格进行独立 性[18]验证，如图4所示，采用图中6组网格设置对受压GDL的形貌进行了研究，发现采用2μm网格获得的变形形貌与1μm网格已趋于一致，因此选定2μm为本文中的网格设置．本文将压缩的GDL微观结构与实验结果进行定性分析，GDL微观结构变形规律以及形貌分布一致[19]．本文所采用的GDL氧气扩散模型也与实验以及不同的常用氧气有效扩散系数模型[2]进行了对比验证．

图4 FEM模型网格独立性验证

2 结果与讨论

本节讨论了沿GDL平面方向和GDL厚度方向，压缩对GDL中氧气传输的影响．其中第2.1节讨论了不同的装配压力(1.4MPa，2.8MPa，4.2MPa，5.6MPa)下获得的GDL微观结构变形对氧气传输的影响，值得注意的是这4组装配压力对应4类不同的GDL压缩比(10%，20%，30%，40%)；第2.2节研究了GDL厚度、纤维直径、孔隙率等不同材料参数下氧气浓度分布情况．

2.1 压缩程度对GDL氧气传输的影响

图5所示为压缩程度对GDL平面方向氧气传输的影响．当压缩比不变时，氧气扩散达到稳定后，在GDL平面方向形成一个稳定的氧气浓度梯度，氧气浓度值范围为8.0～10.0mol/m3．在流道与脊的交界处，由于应力集中，孔隙率相较原始孔隙率急剧变小，且GDL结构发生很大变化，在流道与脊的过渡区域氧气浓度较低．这是由于流道下方比脊下的GDL受到的装配压力小，氧气扩散路径更多，氧气扩散横截面更大，在流道下比在脊下的氧气阻力更小.随着压缩比增大(从10%至40%)，在整个计算域内，氧气浓度分布梯度变大，范围在8.0～10.0mol/m3，出口处氧气浓度从约8.5mol/m3逐渐向8.0mol/m3的位置移动，氧气浓度梯度增大，氧气扩散能力变差．压缩比从10%增加到30%和其从30%增加到40%相比，氧气扩散能力变化较小．因为随着压缩比的增加，GDL的结构发生变化，整个GDL的孔隙率变小，在脊下的孔隙率变化尤其明显，导致氧气扩散路径发生很大的变化．氧气浓度在流道下方变化不大，在脊下部分随着装配压力增大而变小．

图6所示为GDL厚度方向压缩程度对GDL氧气扩散的影响．当压缩比不变时，氧气扩散达到稳定后，在GDL厚度方向形成一个均匀的氧气浓度分布，范围为9.5～10.0mol/m3，比GDL平面方向的氧气浓度更加均匀．对于方向的氧气扩散来说，由于不均匀压缩，在流道下比在脊下的GDL受到的阻力更小，在流道下比在脊下的氧气传输速度大，并且在脊下存在氧气浓度很小的区域．随着压缩比的增大(从10%至40%)，在整个计算域内，氧气浓度分布梯度变大，但没有GDL平面方向变化明显，范围依然在9.5～10.0mol/m3．通过分析在平面的横截面(相同比例1＝0.5)处的氧气浓度分布情况，发现随着压缩比的增加，整个GDL的孔隙率变小，在脊下的孔隙率变化尤其明显，导致氧气扩散路径发生很大的变化，流道下的氧气浓度变化不大，在脊下的氧气浓度急剧减小，并且是从中间开始减小，中间脊处的过渡区域越来越小．

图5 压缩程度对GDL氧气扩散的影响(GDL平面方向)

图6 压缩程度对GDL氧气扩散的影响(GDL厚度方向)

2.2 结构参数对压缩GDL氧气传输的影响

2.2.1 GDL厚度的影响

图7所示为不同GDL厚度对在受压状态下其内部氧气浓度分布的影响．当压缩比为40%时，GDL原始厚度分别为192μm和110μm．在氧气扩散稳定后，GDL平面方向形成一个稳定的氧气浓度梯度，范围为8.0～10.0mol/m3，192μm比110μm的GDL中氧气浓度梯度更加均匀，出口处氧气浓度更大，氧气扩散能力更好．说明厚度会影响氧气扩散，厚度越大，在GDL平面方向的有效扩散截面越大，越有利于氧气传输．在流道处的氧气传输速率基本相同，在脊下的氧浓度110μm的GDL明显小于192μm的GDL，且流道和脊之间氧扩散过渡面积变大．

图8所示为不同GDL厚度对压缩后氧气扩散的影响．当压缩比为40%时，GDL原始厚度分别为192μm和110μm．GDL在厚度方向的氧气扩散达到稳定后，在该方向形成一个稳定的氧气浓度梯度，范围为9.5～10.0mol/m3．通过分析在平面的横截面(相同比例1＝0.5)处的氧气浓度分布的情况，发现随着厚度的增加，流道下的氧气浓度变小，脊下的氧气浓度变大．

图7 GDL厚度对压缩后氧气扩散的影响(GDL平面方向)

图8 GDL厚度对压缩后氧气扩散的影响(GDL厚度方向)

2.2.2 纤维直径的影响

图9所示为GDL平面方向纤维直径对压缩GDL氧气扩散的影响．当压缩比为40%时，纤维直径为7μm的GDL在平面方向的氧气扩散达到稳定后，在该方向形成一个稳定的氧气浓度梯度．随着纤维直径的增加，氧气浓度梯度略有增加，说明在孔隙率相同的情况下，纤维直径越小，氧气在GDL平面方向的扩散能力越强，主要由于在相同孔隙率下，纤维直径越小，气体扩散层中的孔越多，压缩后变形程度越小，氧气扩散路径越大．说明纤维直径会影响氧气扩散，但影响较小．

图10所示为GDL厚度方向纤维直径对压缩GDL氧气扩散的影响．当压缩比为40%时，纤维直径为7μm的GDL在厚度方向的氧气扩散达到稳定后，在该方向随着纤维直径的增加，氧气浓度梯度基本不变，说明在孔隙率相同的情况下，纤维直径在GDL厚度方向对氧气扩散的影响较小，只是氧气扩散途径不同，达到稳态后的氧气浓度分布基本相同．通过分析在平面的横截面处(相同比例1＝0.5)的氧气传输速率的情况，发现随着纤维直径的增加，GDL右侧氧气浓度略有提高，可以改善氧气扩散能力．

图9 纤维直径对压缩GDL氧气扩散的影响(GDL平面方向)

图10 纤维直径对压缩GDL氧气扩散的影响(GDL厚度方向)

2.2.3 孔隙率的影响

图11所示为GDL平面方向，孔隙率对压缩后GDL中氧气扩散的影响．当压缩比为40%时，孔隙率为0.70的GDL在GDL平面方向的氧气扩散达到稳定后，在该方向形成一个稳定的氧气浓度梯度．随着孔隙率的增大，氧气浓度梯度分布更加均匀，氧气扩散能力明显变好，在脊下方的气体扩散层中氧气浓度的过渡区变大，氧气传输速率变小，但在流道下方的氧气传输速率变化很小．说明孔隙率会影响GDL中的氧气扩散，而且在脊下GDL中影响更大．

图11 孔隙率对压缩后GDL氧气扩散的影响(GDL平面方向)

图12所示为GDL厚度方向，孔隙率对压缩后GDL氧气扩散的影响．当压缩比为40%时，孔隙率为0.70的GDL在GDL厚度方向的氧气扩散达到稳定后，在该方向形成一个稳定的氧气浓度梯度，范围为9.5～10.0mol/m3．通过分析在平面的横截面(相同比例1＝0.5)处的氧气浓度分布发现，随着孔隙率增大，流道和脊下的氧气浓度同时增加，脊比流道下的氧气浓度增加更多．随着孔隙率的增加，流道和脊之间氧气浓度分布的过渡区更大．在流道与脊的过渡区域与GDL的接触部位，随着孔隙率增大，右侧氧气浓度变大，而且出现了非常明显的氧气聚集现象，说明孔隙率增加会改善氧气的扩散．

图12 孔隙率对压缩后GDL氧气扩散的影响(GDL厚度方向)

3 结 论

本文基于随机重构方法重建了GDL微观结构，采用有限元模型(FEM)模拟了GDL受压变形过程，并结合氧气扩散模型，针对压缩比及GDL关键结构参数对GDL中氧气传输的影响展开了研究，讨论了GDL平面方向和GDL厚度方向的氧气扩散情况，获得的主要结论如下．

(1) GDL中氧气传输受压缩的影响很大．在GDL平面方向，压缩比超过30%时，扩散层氧气扩散能力出现明显下降；在GDL厚度方向，压缩量的增加对流道下的氧气浓度影响较小，但会引起脊下氧气浓度降低，在远离流道部位表现尤为明显．

(2) 随着纤维直径的增加，GDL平面方向的氧气扩散能力略有增加，GDL厚度方向并不明显，纤维直径对压缩后GDL中氧气扩散的影响较小．

(3) 随着GDL厚度的增加，GDL下部的压缩程度变小，下部的氧气扩散能力变强，纤维直径对压缩后GDL中氧气扩散的影响较大．

(4) 随着孔隙率的增加，GDL平面方向的氧气扩散能力增加，而在GDL厚度方向，流道和脊下的氧气浓度同时增加，但脊下氧气浓度增加更为明显，孔隙率对氧气扩散的影响较大．

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Investigation of Oxygen Transport in the Microstructures of the Compressed Gas Diffusion Layer

Du Qing，Li Yanan，Niu Zhiqiang，Zhou Xia，Bao Zhiming，Jiao Kui

(State Key Laboratory of Engines，Tianjin University，Tianjin 300072，China)

A gas diffusion layer(GDL)is a key component for achieving efficient gas transport in the electrodes of a proton exchange membrane fuel cell. In an actual battery，the assembly pressure experienced by the GDL causes severe deformation of its internal structure，especially the compressed portion under the ridge. However，related research in China and elsewhere has mainly focused on uncompressed GDLs，with relatively little work conducted on the oxygen transmission process in a GDL subject to deformation under local compression. The mass transfer mechanism in a compressed GDL is also unclear. To clarify the influence of microstructural deformation of the GDL on the internal oxygen transport process due to assembly pressure，in this study，we established a compressed-GDL pore-scale oxygen diffusion model based on the finite element method(FEM)and a GDL-microstructure random reconstruction algorithm. We made a detailed investigation of the oxygen transfer processes in the GDL pores at four levels of assembly pressure(1.4MPa，2.8MPa，4.2MPa，and 5.6MPa). In addition，we studied the effects of structural parameters such as porosity，fiber diameter，and GDL thickness on the oxygen transport characteristics in compressed GDLs. The results show that with increases in the assembly pressure，the minimum oxygen concentration in the GDL gradually decreases and the uniformity of the oxygen concentration distribution in the flow channel and ridge worsens. As the fiber diameter decreases and the porosity increases，across the GDL plane，the oxygen diffusion capacity in the compressed GDL increases. In the thickness direction of the GDL，the oxygen concentrations in the flow channel and ridge increase simultaneously，with the oxygen concentration in the ridge increasing more，and the oxygen concentration gradient between the flow channel and ridge also increasing. The porosity of the GDL has a significant effect on the diffusion of oxygen in a compressed GDL；as the GDL porosity increases，the minimum oxygen concentration in the GDL increases. When oxygen is transmitted within the GDL plane，as the thickness of the GDL decreases，the resistance to lateral oxygen-mass transfer increases，and the minimum oxygen concentration in the GDL decreases. We also found that the fiber diameter has a less significant effect on oxygen diffusion in compressed GDLs.

proton exchange membrane fuel cell；reconstruction of gas diffusion layer；assembly pressure；oxygen transport；finite element

TK448.21

A

0493-2137(2020)11-1175-08

10.11784/tdxbz201911022

2019-11-15；

2019-12-03.

杜 青（1967—  ），男，博士，教授，duqing@tju.edu.cn.

焦 魁，kjiao@tju.edu.cn.

国家自然科学基金资助项目(51976138)；国家重点研发计划资助项目(2018YFB0105500).

Supported by the National Natural Science Foundation of China(No. 51976138)，the National Key Research and Development Program of China(No. 2018YFB0105500).

(责任编辑：金顺爱)