激光脉宽对H2+谐波辐射的影响

张译文，刘 航，冯立强

激光脉宽对H2+谐波辐射的影响

张译文1，刘 航1，冯立强2

（1.辽宁工业大学 化学与环境工程学院，辽宁 锦州 121001；2.辽宁工业大学 理学院，辽宁 锦州 121001）

理论研究了不同激光脉宽对H2+谐波辐射强度的影响。结果表明：在短脉宽激光驱动下，H2+谐波辐射主要来源于激光下降区域；而在长脉宽激光驱动下，激光上升区域对H2+谐波辐射作用增大，并起到主要贡献作用。理论分析表明，H2+进入电荷共振增强电离区域的差异性是产生上述现象的根本原因。

高次谐波；激光脉宽；谐波辐射强度；电荷共振增强电离

强激光脉冲照射双原子分子可以产生非常复杂的动力学。在过去10年中，强场物理中的相关过程和现象受到了广泛的关注。例如，电荷共振增强电离、高次谐波、阈上电离等[1-4]。其中，高次谐波作为获得孤立阿秒脉冲的唯一途径更是得到了许多关注[1-2]。

原子辐射谐波的过程可由半经典三步模型来描述，即电离-加速-回碰[5]。但是对于分子体系来说，以最简单H2+体系为例，电离过程非常复杂，可分为直接电离区域、电荷共振增强电离区域和解离态电离区域[6]。并且由于体系存在2个原子核，因此加速电子既可以与原母核发生回碰也可以与相邻原子核发生碰撞，进而产生超过阈值的谐波截止能量[7]。同时由于双原子核的存在H2+谐波辐射会呈现不同的空间分布情况[8]。并且由于核运动的影响，H2+谐波光谱呈现频移的现象。这一现象主要表现为，谐波光谱在激光上升区域呈现蓝移；而在激光下降区域呈现红移动[9]。

虽然H2+谐波辐射过程已经被广泛研究，但是，激光脉宽对谐波辐射强度的研究却少有报道。因此，通过求解薛定谔方程，研究了激光脉宽对H2+谐波辐射过程的影响，并给出物理机制。

1 理论模型

H2+在外场下的非波恩奥本海默近似模型为(具体过程见文献[7,10])：

其中为谐波阶数。

本文采用激光场频率为1=0.056 a.u.(a.u.表示原子单位)，激光半高全宽为10 fs和20 fs，激光强度650 TW。

2 结果与讨论

在分析谐波辐射过程之前首先给出H2+势能曲线及电离过程的分析，如图1所示。对于H2+体系最为著名的就是基态1sσ态和第一激发态2pσ态。首先，(1)在核间距较小时，H2+在低激光强度下很难发生电离，而在高激光强度下会从1sσ基态发生直接电离。(2)随着核间距增大，1sσ态和2pσ态之间的能量差减小，因此，电子很容易从基态跃迁到激发态(图中1过程)；随后，核间距进一步增大导致共振跃迁现象越来越明显(图中2过程)。并且由于较小的激发态电离能，H2+会从激发态发生电离(图中3过程)，即电离几率增大，这一过程就是著名的电荷共振增强电离。(3)随着核间距持续增大，电离和解离存在竞争，一部分电子会从解离态发生电离。在以上3种电离过程中，电荷共振增强电离在H2+电离过程中起到非常重要的作用，可明显增强电离几率[11]。

图1 H2+势能曲线和电离过程分析

图2给出H2+在10 fs激光驱动下谐波辐射过程。从谐波辐射时频图[12]分析可知，谐波辐射在激光上升区域(<5，表示800 nm激光周期)的贡献明显小于其在激光下降区域(>5)的贡献，如图2(b)所示。由三步模型可知，谐波辐射强度与电离几率呈正比。因此，为了解释谐波辐射的时间分布情况，图2(a)给出了激光波形()和H2+电离几率IP。由图可知，H2+在激光上升区域的电离几率很小，而当在激光下降区域时，电离几率明显增大，因此导致谐波辐射在激光上升和下降区域的差异。为何电离几率会产生如此变化？分析图2(c)的核间距变化可知，在激光上升区域时，H2+核间距很小，因此只能发生1sσ态的直接电离。但是由于激光强度不够，因此，电离几率很小。随着激光持续作用，H2+核间距逐渐增大并在>6时进入电荷共振增强区域，进而使电离几率明显增大。这是导致短脉宽激光作用下H2+在激光下降区域的谐波辐射强度大于激光上升区域的原因。

(a)10 fs激光波形和H2+电离几率；(b)谐波辐射时频分析；(c)核间距随时间变化.

图3给出H2+在20 fs激光驱动下谐波辐射过程。首先分析谐波辐射时频图可知，在长脉宽驱动下，H2+谐波辐射在激光上升区域的贡献增强并大于其在激光下降区域的贡献，如图3(b)所示。分析图3(a)的电离几率可知，H2+在=8到=11区域具有较大的电离增长趋势。但是当>12时，H2+的电离增长明显减小。也就是说，H2+在激光上升区域具有较大的电离增长趋势，但是在激光下降区域电离增长趋势很小。分析图3(c)的核运动可知，在=8到=11区域，H2+已经进入电荷共振增强电离区域，因此导致较明显的电离增长趋势。但是，当>12时，H2+核间距继续增大，进而进入到解离态电离，这导致电离增长趋势急速减小。这就是长脉宽激光作用下H2+在激光上升区域的谐波辐射强度大于激光下降区域的原因。

(a)20 fs激光波形和H2+电离几率；(b)谐波辐射时频分析；(c)核间距随时间变化.

3 结论

理论研究了激光脉宽对H2+谐波辐射的影响。结果表明，短脉宽激光作用下，激光上升区域谐波辐射强度小于激光下降区域；而长脉宽激光作用下，激光上升区域谐波辐射强度大于激光下降区域。H2+进入电荷共振增强电离区域的差异性是产生上述现象的原因。

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Effect of Pulse Duration on Harmonic Emission from H2+

ZHANG Yi-Wen1, LIU Hang1, FENG Li-qiang2

（1. School of Chemical and Environmental Engineering, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China; 2. College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou, 121001, China）

The influence of different pulse durations on harmonic intensity from H2+was theoretically studied. The results show that under the shorter pulse duration case, the harmonic intensity from H2+mainly comes from the laser drop region; while, under the longer pulse duration case, the harmonic intensity of H2+from the laser rising region is increased and it makes a major contribution to the harmonic spectrum. Theoretical analyses show that the difference time of H2+for entering charge resonance enhancement ionization region is the essential reason for the above phenomenon.

high-order harmonic generation; pulse duration; harmonic intensity; charge resonance enhancement ionization

O562.4

A

1674-3261(2020)04-0278-03

10.15916/j.issn1674-3261.2020.04.016

2019-12-16

张译文(1997-)，女，辽宁丹东人，本科生。

刘 航(1985-)，女，辽宁锦州人，博士，副教授。

责任编校：孙 林