基于响应曲面法的尾矿烧结砖烧制工艺

赵筠康 魏作安 杨永浩 路停 庄孙宁

摘 要：将尾矿作为资源进行综合开发利用已成为当今热点课题之一，应用响应曲面法，研究了利用金矿尾矿制备烧结砖的烧制工艺中，粘土掺量、烧结温度、保温时间和成型水分对金尾矿烧结砖抗压强度的影响，对金矿尾矿烧结砖的烧制工艺进行了优化研究，建立了烧结砖抗压强度响应曲面模型。通过显著性分析、方差分析及响应曲面图形的综合分析验证了模型的可靠性。确定烧结砖的最佳烧制工艺参数为：粘土掺量35%，烧结温度1 030 ℃，保温时间105 min，成型水分25%.结果表明：在最佳烧制工艺下，室内烧制的烧结砖抗压强度为22.48 MPa，理论预测的抗压强度22.45 MPa，烧结砖抗压强度的试验值与理论值基本一致。研究成果既符合国家倡导的节能减排、发展循环经济的政策和生态环保政策，又能为金矿尾矿的综合利用提供一条有效可行的途径。关键词：金矿尾矿;烧结砖;烧制工艺;响应曲面法中图分类号：TD 982

文献标志码：A

文章编号：1672-9315（2020）06-0960-07

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2020.0604开放科学（资源服务）标识码（OSID）：

Sintering process of  tailings fired brick  based on

response surface methodology

ZHAO Jun-kang1，2，WEI Zuo-an1，2，YANG Yong-hao1，2，LU Ting1，2，ZHUANG Sun-ning1，2

（1.State Key Laboratory of Coal Mine Disaster Dynamics and Control，Chongqing University，Chongqing 400044，China;

2.School of Resources and Safety Engineering，Chongqing University，Chongqing 400044，China）Abstract：Importance has been attached to the comprehensive development and utilization of gold tailings as a resource，the effect of clay content，sintering temperature，holding time and forming moisture on the compressive strength of sintered brick made from gold tailings was studied by response surface method.The burning process of sintered bricks in gold mine tailings was analyzed using the response surface method.The model of sintered brick anti-pressure strength response surface is established，whose reliability  is verified by the comprehensive analysis of significance analysis，variance analysis and response surface graphics.It is pointed that the best burning parameters of sintered brick are 35% of clay doping，sintering greenhouse of 1 030 ℃，insulation time of 105 minutes，25% of forming water.The results show that the compressive strength of the sintered brick is 22.48  MPa，and the predicted compressive strength is 22.45 MPa.The experimental value of the compressive strength of the sintered brick is basically the same as its theoretical value.The research results not only conform to the policies of energy saving and emission reduction，circular economy development and ecological environmental protection advocated by the state，but also provide an effectively feasible way for comprehensive utilization of gold mine tailings.

Key words：gold tailings;sintered bricks;calcination process;response surface methodology

0 引 言

金礦尾矿是金矿石经选矿后产生的固体废弃物，根据不完全统计，全国金矿尾矿堆存量近2.7亿t，而且黄金矿山每年排放的尾矿已经超过2 450万t[1-2]。大量的金矿尾矿作为固体废弃物堆置于尾矿库中，不仅占用了大量土地[3]，污染库区环境[4]，还会引起一系列的安全问题。在一次性资源日趋枯竭的今天，把金矿尾矿作为资源进行综合开发利用已成为热点课题之一。

到目前为止，尾矿作为主要原料已成功应用于烧结砖、水泥添加剂、混凝土制品、空心砌块、微晶玻璃等建筑材料的生产中[5-8]。其中，晏拥华等将页岩作为胶结剂，将传统的烧结砖生产工艺和真空挤出成型方法相结合，在金尾矿渣掺量为40%，挤出成型压力为3 MPa条件下，制备出尾矿页岩烧结空心砖[9]。ROY等以金矿尾矿为原料，黑棉土和红土为添加剂制备烧结砖，通过经济分析发现，不同添加剂掺量制备的烧结砖在满足吸水和抗压强度等标准下，制成的烧结砖比普通砖节约成本15%～28%[10].

常见的材料优化方法主要有：正交试验法[11-12]、响应曲面法等。其中，响应曲面方法是一种将试验设计与数理统计相结合用于建立模型的数学方法，具有过程优化的功能[13]。采用该方法可建立连续变量曲面模型，可同时对多个设计因子的不同水平以及其交互作用进行分析，并进行优化与评价[14-16]。与传统正交实验设计的方法相比，响应曲面法得到的回归模型函数可以做到更加的线性，可以在区域上获得各因素的最佳组合[17]。

试验以金矿尾矿为主料，粘土为辅料，制备可用作建筑材料的烧结砖。通过响应曲面法，对金矿尾矿烧结砖的烧制工艺进行了优化研究，可有效的缓解金矿尾矿堆存带来的危害，既符合国家倡导的节能减排、发展循环经济的政策和生态环保政策，又能最大限度地实现固体废弃物的利用，将尾矿变废为宝，实现资源的二次利用，为金矿尾矿的综合利用提供一条有效可行的途径。

1 试验材料与试验方法

1.1 试验材料

试验材料主要为金矿尾矿和粘土，金矿尾矿取自云南鹤庆北衙矿业有限公司（浮选工艺），粘土取自重庆磁器口附近。金矿尾矿和粘土的化学组成见表1.从表1可以看出，金矿尾矿中二氧化硅的含量偏少，而氧化铁和氧化镁的含量过多，这不利于制备烧结砖。粘土作为传统烧结砖的原料，含有大量的二氧化硅和铝，且塑性指数高[18-19]。因此，选择粘土作为添加材料可弥补只使用金矿尾矿制备烧结砖的不足。金矿尾矿和粘土的粒径分布如图1所示。

1.2 金矿尾矿烧结砖的制备工艺

参照普通烧结砖的制备工艺[20]，确定金矿尾矿烧结砖的烧制流程。首先，将剔除杂质的金矿尾矿和粘土分别过2 mm筛子，去掉粗颗粒。将筛分后的金矿尾矿和粘土置于105 ℃恒温烘箱中烘干。之后，将烘干后的2种原料按照设定的比例倒

入容器中进行搅拌，使原料充分混合均匀。根据成型水分的大小，在尾矿和粘土的混合料中

加入一定量的水搅拌，将搅拌均匀的混合料陈化30 min.将陈化好的混合料放入到自制模具（尺寸为40 mm×40 mm×40 mm）中，用木锤捣实。在室温下静置24 h，即可得到湿砖坯。然后，将制作好的湿坯放入烘箱中，设置105 ℃，烘干10 h.再将烘干的砖坯放入箱式电阻炉中进行焙烧，待箱式电阻炉升温至设定的烧结温度后保温一定时间。焙烧完毕后，切断电阻炉的电源，并让其自然冷却至室温，即可得到金矿尾矿燒制的砖块试样。

金矿尾矿制备烧结砖烧制流程如图2所示。

1.3 响应曲面法试验方案设计

响应曲面法通过对自变量和响应值的综合分析，输出响应值与自变量之间的定量关系，通过回归分析，构造测定量（响应值以及自变量）的全局近似，然后用最小二乘法拟合出响应面模型来代替真实的响应面模型。根据响应面模型可以评估各影响因素对输出变量的影响，确定试验的最优响应值以及对应的最佳影响因素组合方式[21]。

采用Box-Behnken试验设计方法，选取粘土掺量A（x1）、烧结温度B（x2）、保温时间C（x3）和成型水分D（x4）为自变量，根据前期单因素试验获得的最佳烧制参数（粘土掺量30%、烧结温度1 000 ℃，保温时间120 min，成型水分25%），确定4个自变量的取值范围分别为：粘土掺量25%～35%，烧结温度970～1 030 ℃、保温时间105～135 min，成型水分24%～26%.按照方程xi=（zi-zi0）/Δzi对自变量进行编码，其中xi为自变量的编码值;zi为自变量的真实值;zi0为试验中心点处自变量的真实值;

Δzi为自变量的变化步长[22]。在烧结砖的诸多性能指标中，抗压强度是极为重要的性能指标，因此，选择抗压强度为响应值。试验自变量因素编码及水平见表2.

2 试验结果与分析

在工程应用中，一般采用的是二阶响应面模型，模型公式如下

Y=b0+ki=1biXi+

ki=1biiX2i+

k1≤i≤j≤kbijXiXj

（1）

式中 Y为因变量（响应值）;b0为偏移项系数;bi为线性偏移项系数;bii为二阶偏移项系数;bij为交互作用系数;Xi，Xj为自变量。

选用R2（符合相关系数）来评价模型值与实验值之间的拟合程度

R2=SSRSST=1-SSESST

（2）

式中 SST为总离差平方和;SSE为残差平方和;SSR为回归平方和。

2.1 抗压强度试验结果

根据Box-Behnken中心组合设计原理，以抗压强度为目标函数进行试验设计，烧结砖单轴抗压强度试验结果见表3.将试验数据进行多元回归分析，得到关于金矿尾矿烧结砖抗压强度的二次多元回归方程的预测模型

Y抗压强度

=18.46+1.77A+1.51B-0.64C-0.9D+0.36AB+0.17AC+0.033AD-0.11BC-0.14BD

+0.007 5CD-1.01A2+0.88B2-0.24C2-1.45D2

2.2 方差分析

对金矿尾矿烧结砖抗压强度响应曲面模型进行方差分析，回归模型的方差分析结果见表4.从表4可以看出，模型p<0.000 1，试验值和预测值之间的相关性较好（R2 = 0.915），说明采用响应曲面法对烧结砖烧制工艺优化所得回归模型是有效的。回归模型系数的显著性检验见表5，从表5可知，模型中一次项A（p<0.000 1）、B（p<0.000 1）和二次项A2（p=0.009 0）、D2（p=0.000 7）均达到极显著水平。各因素显著程度由大到小依次为：粘土掺量、烧结温度、成型水分、保温时间。

2.3 响应曲面优化分析

根据烧结砖抗压强度响应曲面三维立体图，直观的分析各设计变量与烧结砖抗压强度的关系。根据响应模型等值线图，研究粘土掺量、烧结温度、成型水分及保温时间之间的交互作用。当等值线为圆形时，2个设计变量之间的交互作用不显著;等值线为椭圆形时，2个设计变量之间的交互作用显著[23]。

图3为粘土掺量和烧结温度对金矿尾矿烧结砖抗压强度影响的响应曲面。从图3可以看出，在最佳成型水分和保温时间条件下，抗压强度随粘土掺量和烧结温度的增加呈增加趋势。响应曲面等值线为一系列曲线，无明显椭圆形状，说明粘土掺量与烧结温度交互作用对烧结砖抗压强度影响不显著。

图4为粘土掺量和保温时间对烧结砖抗压强度影响的响应曲面。从图4可以看出，抗压强度随粘土掺量的增大而增大，但增大幅度逐渐减小;随保温时间的增加，抗压强度增幅不大。响应曲面等值线呈椭圆形，说明粘土掺量和保温时间交互作用对烧结砖抗压强度影响显著。

图5为粘土掺量和成型水分对烧结砖抗压强度影响的响应曲面。从图5可以看出，响应面为曲面，粘土掺量及保温时间与烧结砖抗压强度的关系为非线性，当粘土掺量固定时，抗压强度随着成型水分的增加呈先增加后减小的趋势。响应曲面等值线呈椭圆形，说明粘土掺量和成型水分交互作用对烧结砖抗压强度影响显著。

图6为烧结温度和保温时间对金矿尾矿烧结砖抗压强度影响的响应曲面。从图6可以看出，固定保温时间，随着烧结温度的增加，抗压强度随之增大，且增幅逐渐加大。响应曲面等值线无明显椭圆形状，说明烧结温度和保温时间交互作用对金矿尾矿烧结砖抗压强度影响不显著。

烧结温度和成型水分对金矿尾矿烧结砖抗压强度影响的响应曲面如图7所示。从图7可以看出，固定烧结温度，抗压强度随着成型水分的增加先增加后减小;固定成型水分，抗压强度随烧结温度的增大而增大。响应曲面等值线无明显椭圆形状，说明烧结温度和成型水分交互作用对金矿尾矿烧结砖抗压强度影响不显著。

保温时间和成型水分对金矿尾矿烧结砖抗压强度影响的响应曲面如图8所示。从图8可以看出，固定保温时间，抗压强度随着成型水分的增加先增加后减小;固定成型水分，抗压强度随保温时间的增大而缓慢增长。响应曲面等值线呈明显椭圆形状，说明保温时间和成型水分交互作用对金矿尾矿烧结砖抗压强度影响显著。

从图3～图8可以看出，经响应曲面法分析得到的烧结砖最佳烧制工艺参数为：粘土掺量35%;烧结温室1 030 ℃;保温时间105 min;成型水分25%.在最佳烧制工艺下，烧结砖抗压强度的试验值为22.48  MPa，理论预测的抗压强度22.45 MPa，试验值和预测值比较一致。

3 结 论

1）利用响应曲面法设计试验，得到响应曲面模型R2 = 0.915，显著性概率p<0.000 1，建立的响应曲面模型准确有效。

2）试验中各因素显著程度由大到小依次为：粘土掺量、烧结温度、成型水分、保温时间。

3）通过响应曲面法确定了金矿尾矿烧结砖最佳烧制工艺参数，与单因素试验结果相比，金矿尾矿烧结砖的性能得到了进一步提升，在此条件下烧制的金矿尾矿烧结砖性能最佳，且满足建筑用砖的标准。可为开展大规模的工业化试验提供依据，促进科技成果。

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