基于光纤和脉冲光释光技术的辐射探测系统研究

李文博 刘顶峰 沈明明 吴荣俊 李晓玲 邓文康

（武汉第二船舶设计研究所 武汉 430205）

光 释 光（Optically Stimulated Luminescence，OSL）是某些材料所具有的特性，当这些材料经电离辐射辐照后再被特定波段的激发光照射时能够发射荧光，所发射的荧光一般为可见光且波长小于激发光。光释光现象最早在19世纪中期被发现，并于20世纪末开始在地质学断代领域得到广泛研究和应用［1-2］，随后扩展至个人剂量［3-4］、医学剂量［5-6］、事故剂量［7-9］等辐射监测领域，然而尚未在远程在线剂量（率）监测领域获得成功应用。

光释光荧光强度的测量方法主要包括三种：连续光释光测量［10］、脉冲光释光测量［11］和线性调制光释光测量［12］。其中脉冲光释光测量技术具有本底低、信噪比高、测量下限低等优点，是目前的主流技术。光释光材料Al2O3：C最早被研制出来用于热释光测量，随后作为光释光材料在个人剂量和医学剂量等领域实现了商业化应用，成为目前商用最为成功的光释光材料，具有荧光成分简单、灵敏度高、剂量线性范围宽、可重复使用、退火无需加热等优点，且具有较长的荧光寿命（～35 ms［13］），可以采用脉冲光释光技术进行测量。

本文采用Al2O3：C作为辐射灵敏物质，基于光释光技术、脉冲测量技术和光纤传输技术搭建了一个在线远程实时辐射探测系统。该系统所采用的光释光技术实现了小尺寸探测器、抗电磁干扰、耐辐照性能好等传统辐射探测器所不具备的优点；脉冲测量技术实现了低测量下限和高信噪比；光纤传输技术实现了光释光荧光的在线远程传输和测量。本文对该辐射探测系统的主要特性进行了研究，主要包括荧光寿命、剂量线性、测量范围、能量响应、角响应、辐照寿命等。

1 光释光产生机理

光释光荧光的产生机理如图1所示。位于辐射场中的光释光材料吸收电离辐射能量后被激发，位于价带的电子被激发至导带，在导带和价带分别产生自由电子和空穴，自由电子和空穴在导带和价带移动至陷阱能级时被陷阱能级俘获，电离辐射的能量被存储在陷阱能级。当使用激发光照射光释光材料时，位于陷阱内的俘获电子被激发至导带形成自由电子，自由电子在导带移动至复合中心（被陷阱能级俘获的空穴）时与复合中心复合，形成激发态，激发态原子退激时发射光释光荧光。

图1 光释光原理图Fig.1 Principle of OSL

2 辐射探测系统组成

基于光纤和脉冲光释光技术的辐射探测系统原理图如图2所示，主要包括脉冲激光器、快门、激光滤光片、二向色镜、光纤耦合器、光纤、内含光释光样品的光释光探测器、聚光透镜、两个干涉滤光片和一个吸收滤光片、光电倍增管、信号处理电路、计数器和脉冲发生器。其中光释光探测器位于辐射场内，而其他部件位于辐射场外。激光器发射的波长为532 nm的脉冲激发光透射二向色镜后进入光纤，经光释光探测器内的非球面透镜准直后照射在光释光样品上，被辐照过的光释光样品受激发光激发发射光释光荧光，荧光被光纤收集后经二向色镜反射和滤光片过滤进入光电倍增管，光电倍增管、信号处理电路和计数器完成荧光强度的测量，荧光的强度与光释光样品所受到的辐射照射剂量成正比。

脉冲激光器是声光调Q的二极管泵浦Nd：YAG固体激光器，出射波长为532 nm，束流直径约为0.4 mm的脉冲光，激光器的输出脉冲频率设置为4 kHz，单个脉冲的宽度约为7 ns，能量约为25 μJ；快门是通光孔径为6.4 mm，延时和开关时间都约为3 ms的机械快门，由于激光器出射激光的束流直径很小，激发光的实际开关时间小于1 ms，因为所用激光器开始输出激光后需要一段时间（约为15 s）才能达到稳定的输出功率，为了确保每次测量的激发光功率基本相同，使用快门来控制激发光的开关；激光滤光片是530～535 nm波段透过率高于98%，515 nm以下和550 nm以上波段光学密度大于6的带通滤光片，能够有效过滤激光器出射的其他波长的光线，避免其对荧光强度测量产生影响。

二向色镜的透过率曲线和反射率曲线如图3所示，透射激发光（532 nm）的同时反射光释光荧光（中心波长约为414 nm，半高宽约为60 nm）；光纤耦合器一方面将激发光耦合进光纤，另一方面准直光纤出射的荧光，内部是一个镀增透膜的非球面透镜，连接光纤后光纤端面中心点位于透镜的焦点，透镜所镀增透膜在370～600 nm波段的平均反射率小于0.5%（单个表面），本文后续所述所有增透膜均为该类型增透膜；光纤是纤芯直径为1 000 μm，数值孔径为0.22的高羟基石英光纤，长度为30 m，该类型光纤在短波长区域（414 nm附近）也具有较小的衰减系数，实现了光释光荧光的长距离低损耗传输，其衰减系数曲线如图4所示；光释光探测器具有非常小的物理尺寸，其外径和长度分别约为10 mm和25 mm，内部主要包括一个镀增透膜的非球面透镜和光释光样品，其中光释光样品是美国Landauer公司生产的用于个人剂量和环境剂量监测的剂量片，其中敏感材料是厚度为0.1 mm的Al2O3：C粉末压片，直径为5 mm，敏感材料被夹在厚度都是0.1 mm的两层聚酯纤维中间，照射在样品表面的激发光光斑直径略大于光释光样品直径。上述光释光探测器不仅具有非常小的物理尺寸，而且不包含任何电子学部件，为全光学结构，所以具有传统辐射探测器所不具备的抗电磁干扰、耐辐照性能好等优点。

图2 基于光纤和脉冲光释光技术的辐射监测系统原理图，其中虚线为激发光，点划线为光释光荧光Fig.2 Principle of radiation monitoring system based on fiber and pulsed-OSL The dash line is laser light,while the dash-dotted line is OSL

图3 二向色镜的透过率和反射率曲线，以及Al2O3:C的光释光荧光光谱Fig.3 Transmission and reflectance of dichroic mirror,and OSL spectrum ofAl2O3:C

图4 光纤衰减系数曲线Fig.4 Attenuation coefficient of fiber

聚光透镜是镀增透膜的平凸透镜，用于确保光电倍增管光阴极位置的荧光光斑直径小于光阴极直径；两个干涉滤光片中间夹着一个镀增透膜的吸收滤光片组成具有三明治结构的滤光片组，实现了反射激发光的完全过滤，其中吸收滤光片（牌号为BG3，2 mm厚）一方面衰减反射激发光强度，另一方面避免被干涉滤光片反射回来的激发光在两个干涉滤光片之间来回反射，滤光片组的使用同时解决了干涉滤光片不能紧邻叠加使用和大厚度吸收滤光片荧光透过率低的问题，所用干涉滤光片和吸收滤光片的透过率曲线如图5所示（吸收滤光片仅考虑0°入射的内部透射率，未考虑表面的反射）；光电倍增管的光阴极有效直径为8 mm，材料为超级双碱，峰值灵敏波长为400 nm，实测本底计数率不超过10 s-1；信号处理电路用于光电倍增管输出的单光子脉冲的放大、甄别和整形，输出固定脉冲宽度（10 ns）的TTL信号；计数器按照给定逻辑和触发条件进行脉冲计数；脉冲发生器输出三个具有相对延时的脉冲信号，用于实现激光器、快门和计数器的同步。

图5 干涉滤光片和吸收滤光片的透射率曲线Fig.5 Transmission curve of interference filter and absorbing filter

图6 光释光荧光强度随时间的变化曲线Fig.6 Variation of OSL intensity as a function of time

3 辐射探测系统特性

3.1 荧光强度随时间的变化曲线

将激光器的输出频率设置为4 kHz（每个周期250 μs），激光器早于快门和计数器15 s启动，快门的开启时间设置为4 s，计数器与激光器通过脉冲发生器实现同步，且计数器开始计数的时刻略早于激光脉冲几个微秒以确保激光脉冲都位于每个系统周期（250 μs）的前几个微秒内，计数器开始计数后每隔50 μs给出该时间间隔内的计数值。测量结束后从计数器开始计数的时刻开始，计算每1 ms时间间隔内的荧光计数。由于激光脉冲存在时本底荧光非常强，所以采用了脉冲光释光技术来显著减小本底荧光的贡献，即忽略计数器在每个250 μs周期内的第一个计数，也就是激光脉冲所在的那个50 μs内的计数（注：本文后续所有荧光计数的计算都将忽略计数器在每个250 μs系统周期内的第一个计数，后文不再赘述）。将光释光探测器放在60Co辐射场中辐照约1 Gy累积剂量后进行测量，测得光释光荧光强度随时间的变化曲线如图6所示。

激发光开始照射样品后，被陷阱能级俘获的电子不断被激发至导带，然后与复合中心复合形成激发态，激发态原子的数量从0开始逐渐增加。激发态原子在积累的同时通过发射光释光荧光退激，单位时间内退激的激发态原子数量与激发态原子的总数量成正比。由于被陷阱能级俘获的电子不断被释放，激发态原子的产生速度不断下降，同时随着激发态原子数量的增加，激发态原子退激的速度越来越快，所以随着时间的推移光释光荧光的强度（正比于激发态原子的数量）达到最大值，然后开始下降。该过程中荧光强度可由式（1）描述，其中I(t)是时刻t的荧光强度，参数A、p、λ与激发光的强度等参数有关：

开始照射样品后500 ms内的光释光荧光强度，以及采用式（1）进行拟合的拟合结果如图7所示，可见试验数据与理论预测符合得很好。

图7 激发光开始照射时荧光强度随时间的变化曲线Fig.7 Variation of OSL intensity as a function of time at the beginning of laser exposure

当停止照射样品后，激发态原子的数量不再增加，随着激发态原子的退激，光释光强度逐渐减小为0。停止照射样品后1 s内的光释光荧光强度随时间的变化曲线如图8所示，可采用式（2）进行拟合：

式中：λ1的倒数就是激发态原子（光释光荧光）的寿命；λ2来源于被浅能级俘获的电子热激发后形成的荧光（即磷光）。采用式（2）进行拟合得到的荧光寿命约为36.0 ms，与文献［13］所给出的测量值35.2 ms一致。

3.2 激发光功率影响

将激光器的输出频率设置为4 kHz，激光器早于快门和计数器15 s启动，快门的开启时间设置为100 s，计数器每隔50 μs给出该时间间隔内的计数值。测量结束后从计数器开始计数的时刻开始，计算每1 s时间间隔内的荧光计数。

激发光的功率通过在激光器后放置中性密度片实现，激发光的实际功率由热敏光功率计测量得到。对于每个激发光功率，首先将光释光样品完全退火，然后将光释光探测器放在60Co辐射场中辐照1 Gy累积剂量后进行测量，测得不同激发光功率条件下光释光荧光强度随时间的变化曲线如图9所示（归一至无中性密度片时第1 s的计数，且已扣除本底，本底值通过测量完全退火的样品得到）。由图9可知，激发光的功率越高，光释光荧光强度随时间衰减的速度越快，这是因为被陷阱能级俘获的电子被激发至导带的概率与激发光强度成正比。图9所示激发光强度随时间的变化曲线无法用一个指数分布进行很好的拟合，这是因为样品内每个区域的激发光功率是不均匀的，导致每个区域发射荧光的强度都具有不同的衰减速率。

图8 激发光停止照射后荧光强度随时间的变化曲线Fig.8 Variation of OSL intensity as a function of time after laser exposure

图9 不同激发光功率荧光强度随时间的变化曲线Fig.9 Variation of OSL intensity as a function of time for different stimulating light power

图10给出不同激发光功率对应的第1 s内的计数值，可见荧光计数随激发光功率而增加，但并不是线性的。激发光功率越高，单位激发光功率的荧光计数增加值越小，增长越缓慢。这是因为荧光强度正比于激发光的强度和位于陷阱能级的电子数，激发光功率越高，位于陷阱能级的电子消耗的越快，荧光强度减弱的也越快。由图10可见，为了提高光释光荧光计数从而减小系统测量下限，应提高激发光功率，但是随着激发光功率的增加，荧光计数提高的幅度越来越小。

图10 不同激发光功率的荧光强度Fig.10 OSL intensity of different stimulating light power

3.3 剂量线性及测量范围

将光释光探测器完全退火后放在137Cs或60Co辐射场中辐照给定累积剂量后测量激发光开始照射样品后第1 s内的荧光计数。采用60Co辐射场辐照的样品所测荧光计数使用§3.4所述的能量响应数值归一到137Cs。测得荧光计数随累积剂量的变化曲线，以及其线性拟合结果如图11所示。由图11可见，如果通过测量Al2O3：C材料被激发光照射后第1 s内的荧光计数来测量辐射剂量，则该辐射探测系统在100 μGy～2 Gy累积剂量区间内具有非常好的剂量线性。

图11 荧光强度随累积剂量的变化曲线Fig.11 Variation of OSL intensity as a function of accumulated dose

该试验系统用于累积剂量测量时，其固有本底计数MB约为2 400（主要来源于系统内透镜和光纤被激发光照射时发射的短寿命荧光，与辐射照射剂量无关），则该测量方法对应于α=5%的计数值判断限LC为：

对应的累积剂量判断限约为39 μGy。

该测量方法对应于α=5%，β=5%的计数值探测限LD为：

对应的累积剂量探测限约为79 μGy，所以该测量方法的最小可探测累积剂量约为79 μGy。

受光电倍增管和计数器计数率线性上限的影响（计数率过高时会出现严重的信号重叠），该测量方法的累积剂量测量上限约为5 Gy（偏离线性约10%）。

3.4 能量响应

将光释光探测器完全退火后放在不同能量辐射场中辐照1 mGy后测量激发光开始照射样品后第1 s内的荧光计数，测得所用光释光探测器基于空气比释动能的能量响应如图12所示（归一到对应于137Cs的响应）。

图12 具有0.1 mm铝箔端盖的光释光探测器的能量响应（空气比释动能）Fig.12 Energy response of OSL detector with 0.1 mm thickness endcap ofAl(air kerma)

所用光释光探测器的端部是一层厚度约为0.1 mm的铝箔，即光释光样品和辐射源之间只有约0.1 mm厚的铝，所以图12所示能量响应基本上就是所用Al2O3：C样品的能量响应。由图12可见，如果用来测量空气比释动能，则所用样品在低能端（150 keV以下）的响应过高。如果用来测量周围剂量当量，则所用光释光样品的能量响应如图13所示，可见所用样品对剂量当量的能量响应更好一些（相对能量响应在±25%以内）。但是考虑到探测器外壳对低能射线的阻挡，如果希望使用该样品测量剂量当量，则探测器端盖应采用低原子序数材料并且很薄，以避免低能端的响应下降。如果需要使用该光释光样品测量空气比释动能，而且希望得到较好的能量响应，可以将探测器的端盖更换为1.5 mm厚的铁材料，此时基于空气比释动能的能量响应如图14所示。可见，采用1.5 mm厚度的铁端盖可以将相对能量响应控制在±25%以内。

图13 具有0.1 mm铝箔端盖的光释光探测器的能量响应（周围剂量当量）Fig.13 Energy response of OSL detector with 0.1 mm thickness endcap ofAl(ambient dose equivalent)

图14 具有1.5 mm铁端盖的光释光探测器的能量响应（空气比释动能）Fig.14 Energy response of OSL detector with 1.5 mm thickness endcap of Fe(air kerma)

3.5 角响应

将完全退火的光释光探测器放在137Cs辐射场中辐照10 mGy累积剂量后进行光释光强度测量，不断改变探测器轴线与射线方向的夹角，得到光释光探测器的角响应如图15所示（归一到0°角的响应）。所用探测器的端盖和侧壁分别是1.5 mm厚和2.0 mm厚的不锈钢，用于空气比释动能的测量。由图15可见，该探测器在0°～135°范围内有非常好的角响应，相对偏差小于±10%，但在135°以后迅速下降，这是因为光释光探测器前端的外壳比较厚，而且有光纤接头和光纤的遮挡。

3.6 辐照寿命

使用一个全新未使用过的光释光样品，将其完全退火，然后重复如下操作：将其放在137Cs辐射场中辐照10 mGy剂量后停止照射；测量激发光开始照射样品后第1 s内的荧光计数；将其放在60Co辐射场中辐照指定剂量（逐渐增加）；将其完全退火。每次测量所得计数的相对偏差如图16所示（归一到第一次测量所得计数），图中横坐标是样品自开始使用至每次测量时所受到的累积辐射照射剂量（即之前所有剂量的和）。由图16可知，所用光释光样品的辐照寿命不小于1 kGy。

图15 光释光探测器的角响应Fig.15 Angular response of OSL detector

图16 不同累积剂量的相对响应Fig.16 Relative response for different accumulated dose

4 结语

本文采用Al2O3：C作为辐射灵敏物质，实现了基于光纤和脉冲光释光技术的辐射探测系统，并对其特性进行了研究。所用Al2O3：C样品的荧光寿命测量值为36.0 ms，与文献［13］所给出的测量值35.2 ms一致。试验结果表明：激发光的功率越高，光释光荧光强度随时间衰减的速度越快，而且由于激发光强度的不均匀性，试验所测光释光荧光强度随时间的变化曲线无法用一个指数分布进行很好的拟合。该辐射探测系统对应于α=5%，β=5%的最小可探测累积剂量约为79 μGy，测量上限约为5 Gy。如果用来测量空气比释动能，则所用样品在低能端（150 keV以下）的响应过高，可以采用1.5 mm厚的铁端盖改善其能量响应（相对偏差小于±25%）；如果用来测量周围剂量当量，则所用样品的能量响应较好，但是为了减小端盖对低能射线的阻挡，探测器端盖应采用低原子序数材料并且很薄。该辐射探测系统在0°～135°范围内具有非常好的角响应（相对偏差小于±10%），但是在135°以后响应迅速降低。试验结果表明：所用光释光样品的辐照寿命不小于1 kGy。该辐射探测系统经工程化改进后可用于辐射场剂量（率）的远程实时在线测量，并且具有探测器尺寸小、抗电磁干扰、测量下限低、剂量线性范围宽、耐辐照性能好等优点。