基于双色法油浆火焰温度场和碳烟浓度场分析

代正华， 孟 凯， 郭庆华， 许建良， 王辅臣

（华东理工大学资源与环境工程学院，上海市煤气化工程技术研究中心，上海 200237）

低碳烯烃是重要的化工原料，如乙烯是用来衡量国家化工发展程度的参考指标，2017 年我国的乙烯产量2.346×107t，占世界乙烯总产量的13.8%[1]。全球的低碳烯烃生产量和需求量都极大，我国的低碳烯烃的来源大部分是石油路线制取[2-3]。随着石油资源的减少和石油品质的降低，使得采用催化油浆等劣质油为原料制取低碳烯烃的工艺有了研究价值。在劣质油制取低碳烯烃的转化工艺过程中常出现结焦现象[4-6]，在实际的工业生产中需要对工业炉内火焰温度、氧气流量等参数进行严格控制，以避免炉膛超温和结焦等情况发生。针对工业生产结焦这一问题，许多学者对碳烟生成机理进行了研究[7-8]，发现碳烟的生成与燃料性质、炉膛温度、氧燃比（氧气与燃料的物质的量之比，全文同）等因素密切相关。为了研究碳烟生成机理从而指导工业生产，需要获得火焰的温度场和碳烟浓度场以便后续的研究。

常用的接触式测温方法由于反应时间长，不符合快速响应的控制要求。光学测定方法作为新兴的测定方法，可以快速获得火焰温度场和碳烟浓度场等信息。用途较广泛的光学测定方法包括：激光诱导荧光法、消光法、双色法等。Yon 等[9]通过激光诱导荧光法、小角X 射线散射法、散射测量方法获得了碳烟颗粒的尺寸、火焰温度和碳烟在火焰中的体积分数，研究了碳烟生成及氧化过程。Pastor 等[10]采用基于Beer-Lambert 理论的消光法，以正癸烷烃和正十六烷烃为燃料，研究了发动机内的碳烟浓度场，发现使用激光消光法和二维消光法测得的结果基本相同。Joonho 等[11]基于双色法研究对比了生物柴油与柴油混合油和纯柴油在不同的注射压力下燃烧和碳烟排放情况，发现掺混了生物柴油的燃料油比柴油燃烧着火更迟，但是着火后反应迅速，同时分析了碳烟在火焰中分布规律。Xuan 等[12]采用消光法和双色法研究了正十二烷和正庚烷的火焰中碳烟浓度的KL 值，通过对比发现，当双色法中表征的碳烟浓度的KL 值接近1 时，两种方法测出的碳烟浓度数值接近。陈先锋等[13]基于双色法原理对甲烷/空气层流扩散火焰的温度场和碳烟浓度场进行重构，并通过与计算流体力法方法获得的温度场与碳烟浓度场进行对比发现结果吻合。颜方沁等[14]采用多点同步采样的方法研究了柴油喷雾火焰中的不同区域产生的碳烟形貌，研究表明固体碳烟颗粒数密度从轴心向外逐渐减小，燃烧反应进程越靠后固体碳烟体积分数越高。

前人研究多通过滤光片获得单色光辐射强度，且求取了气态烃燃烧火焰和发动机中柴油燃烧火焰的温度场和表征碳烟浓度的KL 值。本文通过程序处理原始照片获得对应单色光下的辐射强度，降低了系统的设计成本；通过优化火焰筛选和分割算法，细化火焰不同区域的区分，求得代表火焰在相机检测光程方向上的几何厚度L 值；求得不同氧碳比和不同燃料下火焰中碳烟体积分数，并对比分析了原料和氧燃比对碳烟生成的影响。

1 双色法基本原理及程序开发

根据辐射学基础理论，黑体的半球单色辐射强度符合普朗克定律，计算见式1。

黑体假设是理想条件，且光辐射强度很难直接测得，因此引入维恩公式，并定义Ta为将目标物体的辐射强度等于某温度下黑体的辐射强度，该温度就是此时的亮温，推导得出：

2 标定实验及算法验证

2.1 标定实验

采用WJL-11 红外控温黑体炉作为黑体辐射光源，同时利用CMOS 相机拍摄不同黑体炉温下对应的辐射照片，结果见图1。实验中相机光圈设置为手动光圈，快门速度1/60 s，关闭相机的自动增益和白平衡功能。对照片进行抠图和坏点剔除。采用高阶拟合的方法获得温度和辐射强度的标定方程。

图1 不同黑体炉温下的标定图片Fig. 1 Calibration pictures of blackbody furnace at different temperatures

在采用双色法进行计算时，文献[16]曾对光波长的选择进行研究，结果表明波长的选择对结果的影响不大，所以本文选择照片区分出来的R 光和G 光进行拟合求取标定方程。不同波长下的辐射强度值与温度的拟合曲线见图2。从图中可以看出拟合的曲线与原始数据拟合程度较高，满足计算要求。

图2 R 值和G 值对温度值的原始数据和标定曲线Fig. 2 Original data and fitting curves for R and G values relative to temperature values

2.2 算法验证

文献[13]曾使用热电偶测量蜡烛火焰温度，并与计算得到的蜡烛火焰温度进行对比验证，方法简单易操作。本文采用相同的实验方法对改进优化的算法进行验证。蜡烛火焰图像和计算温度场的结果如图3 所示，用热电偶测量蜡烛火焰不同区域的温度分别为646 、927 、525 ℃。经火焰分析程序计算求得对应区域的温度为614 、893 和494 ℃，计算的温度相对于实验温度偏差分别为4.99%、3.68%、5.95%，基本满足测量要求。

图3 蜡烛火焰图像和计算温度场Fig. 3 Candle flame image and calculated temperature field

3 火焰温度场和碳烟浓度场的构建及分析

3.1 实验过程

使用德国ELEMENTAR 元素分析仪器分析催化油浆的元素组成，其中碳元素质量分数为91.23%、氢元素质量分数为6.66%，其他如氮元素、氧元素、硫元素等含量较少。配制质量分数分别为10%和30%的催化油浆和柴油混合油浆，通过调节喷嘴针阀，使油浆质量流量基本稳定，同时根据催化油浆的元素组成计算氧气流量，调节火焰燃烧时氧碳比分别为0.8、0.9、1.0、1.1、1.2。实验装置见图4 所示。拍摄不同工况下的火焰照片，拍摄频率为每秒5 张，将火焰照片输入到分析程序。

图4 实验装置示意图Fig. 4 Schematic diagram of experimental device

3.2 火焰温度场和碳烟浓度场构建

计算程序将图片分解为多个像素点，对每一个像素点进行计算，计算结果组成了原图像像素大小的矩阵，分析计算后输出的矩阵发现数值分布较集中。计算数值分布概率密度函数时，剔除掉概率低的数值，对概率大的数值区域进行线性放大至0～255 的亮度范围内。将线性放大后的数据进行图像输出，结果见图5、图6 和图7。因图像较多，图5～图7 分别为柴油、质量分数为10%催化油浆、质量分数为30%催化油浆3 种不同燃料的单张火焰原始图及计算结果图，图像的分辨率为200×200。

图5 柴油单张火焰原始图及计算结果Fig. 5 Single original flame diagram and calculation of diesel oil

图6 催化油浆（w=10%）单张火焰原始图及计算结果Fig. 6 Single original flame diagram and calculation of catalytic slurry oil (w=10%)

3.3 火焰温度场和碳烟浓度场分区分析

根据3.2 节可知油浆火焰由内至外呈现明显的分区。以氧碳比为1.1 时的柴油火焰为例，根据火焰温度分布图对火焰进行分区分析，图8 为该状态下的火焰分区示意图，图9 和图10 分别示出了火焰轴向和径向温度分布和碳烟KL 分布。结果分析表明火焰的焰心(黑色区域)处氧气含量充足，燃烧充分温度高，对应的KL 值较小，说明该区域碳烟浓度较低。在火焰内焰(白色区域)中氧气消耗殆尽，火焰此处出现低温区域，该区域KL 平均值较大，说明油浆贫氧燃烧区域会产生大量碳烟。火焰外焰(红色区域)因接触到空气，此处火焰温度较高，对应的KL 值较内焰相对减小。随着氧碳比的升高，火焰富氧燃烧区域变大，贫氧燃烧区域变小。不同的火焰区域之间存在过渡区域，由图9 和图10发现在焰心至内焰过渡区域，温度下降，碳烟浓度上升。在内焰至外焰过渡区域，氧气浓度升高，温度上升，碳烟浓度降低。分析火焰的fv数据表明，fv的数值接近于0，查看对应图片的计算矩阵数据发现fv的数量级与前人采用其他测定方法得出结果的数量级基本相同[13]。火焰中碳烟体积浓度较大处主要出现在火焰的燃烧后期，这与采用多点同步采样方式获得柴油火焰碳烟体积浓度的方法得出的结论一致[14]。

3.4 氧碳比和燃料对碳烟生成量均值的影响分析

将求得的不同油浆的火焰KL 值和fv值的平均数进行统计，结果如图11 所示（10%FCC 为10%催化油浆，30%FCC 为30%催化油浆）。由图可见，在相同火焰氧碳比的情况下，油浆中催化油浆的含量增加，火焰KL 均值和fv均值都呈现增大趋势。这是因为催化油浆中富含多环芳烃，其含量对烃类燃烧碳烟生成量影响显著，其中多环芳烃的物理聚集及化学成核是碳烟前体形成的关键步骤[17-18]。随着火焰氧碳比的增大，不同油浆火焰的平均KL 值和fv值均呈现出下降趋势。从前文分析可得氧碳比升高，焰心富氧燃烧区域变大，内焰贫氧燃烧区域缩小，由贫氧燃烧热解生成的碳烟减少。在图11 中发现火焰fv和火焰KL 值变化趋势基本一致，但数值波动要比KL 值图像更大。10%油浆火焰在氧碳比为1 时出现异常波动，但KL 数值在该点未出现明显波动。分析认为KL 值变化范围在 0～3.5，而fv由于数量级较小，且假设火焰切面为圆形而引入了系统的误差，所以fv的计算结果相对波动更大。

图7 催化油浆（w=30%）单张火焰原始图及计算结果Fig. 7 Single original flame diagram and calculation of catalytic slurry oil (w=30%)

图8 根据火焰温度划分的火焰分区示意图Fig. 8 Sub-regional schematic diagram of the flame according to the temperature of the flame

图9 氧碳比1.1 时柴油火焰中心轴向温度和KL 值分布Fig. 9 Distribution of axial temperature and KL of diesel flame at molar ratio of oxygen to carbon of 1.1

图10 氧碳比1.1 时柴油火焰径向温度和KL 值分布Fig. 10 Distribution of radial temperature and KL of diesel flame at molar ratio of oxygen to carbon of 1.1

图11 不同工况火焰的KL 和fv 的均值Fig. 11 Mean of KL and fv for flames under different operating conditions

4 结 论

（1）基于双色法将油浆与氧气非预混合火焰进行图像分析，结果表明：火焰分为焰心富氧燃烧区域、内焰贫氧燃烧区域、外焰接触空气的燃烧区域。焰心和外焰的温度较高，内焰温度较低。

（2）碳烟在火焰焰心、内焰、外焰中都会出现较大生成量，且以内焰中最大。在焰心至内焰过渡区域，氧气浓度下降，初始碳烟颗粒氧化消耗反应速度小于产生反应速度，碳烟量增大。在内焰至外焰过渡区域，氧气浓度增大，温度上升，热解产生碳烟颗粒迅速消耗。

（3）燃料组成和燃烧氧碳比对碳烟生成影响显著。燃料中富含多环芳烃的催化油浆含量升高，则燃烧产生碳烟升高，催化油浆对油浆火焰碳烟生成有明显的促进作用。增大氧气流量，可以在火焰区降低碳烟浓度，减少碳烟生成量。