GaN基LED能效的研究进展

李梦梅，胡小玲，郭伟玲

(北京工业大学 光电子技术教育部重点实验室，北京 100020)

引言

LED是一种固态光源[1]。凭借能耗低、响应快、体积小等特点，已经广泛应用于指示灯、显示器、一般照明等领域[2-4]。自GaN LED产生以来，随着人们研究的深入和科学技术的发展，LED的研发技术得到不断的创新和突破，其能效快速地提升。

能效即光电转换效率，是输入的电功率转换成辐射功率的效率，高能效是发光器件追求的目标。对于白炽灯而言，其发光机制是热辐射，光电转换效率约为5%，光效约为10～15 lm/W[5, 6]。虽然荧光灯的紫外光辐射较高，但荧光粉的转换效率较低，限制了其高光效的实现，其光电转换效率约为20%～25%，光效为50～85 lm/W[5]。相比白炽灯和荧光灯，LED光电转换效率已经达到40%～80%，产品光效高达100～150 lm/W[7, 8]。凭借其高能效和高光效，LED已逐渐代替传统光源成为新一代光源。

1 影响LED光源能效的因素

LED从外延到最后制成应用系统依次需要经过外延生长、芯片制备、器件封装、系统控制驱动这四个过程，每个过程都会影响LED光源的能效。LED光源的能效受驱动装置、封装、热效率与固定和光学系统的影响，如图1所示。从封装的LED角度，提升电注入效率、内量子效率(IQE)、外量子效率(EQE)、荧光粉效率和散射效率能达到提升LED光源能效的目的。内量子效率指单位时间内从有源区发出的光子数与注入有源区的电子数的比值。外量子效率是指是单位时间内出射到自由空间的光子数与注入电子数的比值。外量子效率等于内量子效率与光提取效率的乘积，光提取效率是指单位时间内有源区发出的光子数与逸出到自由空间光子数的比例。

图1 影响LED光源能效的因素

2 提升LED内量子效率的研究

内量子效率主要取决于多量子阱内载流子的辐射复合率，其受到多量子阱的生长质量、载流子的限制、量子限制斯塔克效应等[9]因素的限制。研究者们通过图形化衬底外延技术、电子阻挡层技术、纳米柱器件结构等提高内量子效率。

2.1 图形化衬底外延技术

GaN基蓝光和绿光LED通常在c面蓝宝石衬底上外延InGaN/GaN多量子阱，但是蓝宝石衬底与GaN外延层之间存在较大的晶格失配(失配率约为16%)和热失配(失配率约为26%)[10, 11]，导致GaN外延层在生长的过程中产生高达109～1012cm-2的位错密度，进而形成非辐射复合中心，降低LED的IQE和寿命[12]。

图形化蓝宝石衬底技术是在蓝宝石上做出微米级甚至纳米级的图形结构，一方面通过诱导GaN横向外延来降低蓝宝石衬底与GaN外延层的位错密度，提高晶体质量[13, 14]；另一方面图形化蓝宝石衬底上的图案能够散射有源区发射的光子，增加光子逸出到体外的概率，从而增加光提取效率。主要是通过湿法腐蚀和干法刻蚀，形成凹槽形、半球形、圆锥形、梯形等。

2016年Hsueh等[15]制备的梯形蓝宝石衬底LED。在350 mA的注入电流下光输出功率为254 mW，比平面蓝宝石衬底LED高61.8%。2017年Huang等[16]在c面蓝宝石衬底上采用新型自组装网状Pt薄膜作为掩膜版制备了纳米空腔型蓝宝石衬底，蓝宝石衬底与GaN层的交界面如图2所示。其结构与平面衬底LED相比，具有更低的压应力，光输出功率增加了45%。2019年Xing等[17]提出了SiO2复合圆锥型的蓝宝石衬底结构如图3所示。并制备了圆锥型蓝宝石衬底器件作对比，通过计算特定GaN外延区域的位错数来估计整体GaN外延层的位错密度，普通型圆锥型的位错密度降至5.7×107cm-3，而复合型的位错密度大幅度下降至8.5×106cm-3，位错密度比普通型减少了一个数量级，光输出功率增加了30%。复合型衬底可以有效地避免在侧壁区域生长的GaN与衬底c面区域生长的GaN相结合而产生的缺陷，提高外量子效率。

综上所述，图形化衬底可以减少GaN外延的压应力、位错密度，提高晶体质量，增加光输出功率，进而提高外量子效率。

图3 SiO2复合型圆锥蓝宝石结构[17]

2.2 电子阻挡层技术

由于GaN基LED空穴具有较高的有效质量和较低的迁移率，导致空穴在最后一个量子垒和p-GaN之间堆积，难以有效的输运到有源区。而电子具有较低的有效质量，其迁移率比空穴高一个数量级，电子的运输比空穴更为有效，致使有源区内电子和空穴分布不平衡，导致IQE较低。为了平衡有源区内电子和空穴分布，增加P区空穴浓度是最直接的方法。然而，P区掺杂的Mg热电离能很高导致激活率很低，过高的Mg掺杂会产生自补偿效应[18]。另一种方法是在多量子阱结构后加入电子阻挡层(EBL)，抑制电子泄漏，减缓有源区内电子空穴分布的不平衡。

传统的电子阻挡层是P-AlGaN层，由于其阻挡电子的作用较弱，电子很容易跃过阻挡层到达p-GaN区，与空穴发生复合形成电子漏电流。在大电流下漏电流现象更严重。近年来，有研究者提出了渐变Al组分电子阻挡层的概念。2014年Liu等[19]进行了渐变Al组分与传统p-AlGaN EBL的对比研究，结构如图4所示。在变电流测试下，沿生长方向Al组分递减的EBL，输出光功率最大，随着电流的增大EQE下降的最少。沿生长方向Al组分递减的EBL改进了传统的EBL，抑制了有源区电子空穴分布不平衡，缓解了droop效应。

2019年Prasad等[20]又进一步研究了渐变Al组分的EBL,设计了双侧阶梯型渐变Al组分EBL结构如图5所示。在电流密度为200 A/cm2时，该结构的IQE高达96%，相比传统结构提升了31.5%，输出光功率提高了3倍。在0～200 A/cm2的变电流密度下，IQE仅下降5%，但是传统EBL结构却下降了70%。此结构有效增加了内量子效率，减少了droop效应。

2017年曾思明等[21]研究了p-AlGaN/InGaN超晶格结构的EBL，如图6所示。研究表明组分渐变超晶格EBL结构，在200 mA注入电流下，光输出功率和内量子效率比传统p-AlGaN EBL提高了52.8%和53.8%。此结构电子势垒从最后一个量子垒逐渐上升到p-GaN，成功抑制了一部分电子泄漏。

综上，渐变Al组分和超晶格结构EBL都可以缓解有源区载流子分布的不平衡，抑制电子泄漏，增加有源区内的辐射复合率，提高了IQE，减小droop效应。其中超晶格结构对IQE的提升更为明显，但工艺更为复杂。

图4 渐变Al组分EBL的LED结构[19]

图5 双侧阶梯Al组分渐变EBL的LED结构[20]

图6 超晶格EBL结构的LED[21]

2.3 纳米柱器件结构

有研究表明纳米柱结构是释放量子阱层应变、提升内量子效率的有效方法[22]。纳米柱结构穿过了有源区使得有源区的表面体积增大，从而有效降低了量子阱内部的部分应力，因而降低了压电电场，减少了量子限制斯塔克效应，提升了IQE。

2016年黄华茂等[23]研究纳米柱高度对内量子效率的影响，结构如图7所示，发现纳米柱刻蚀到n-GaN时才能有效的提高内量子效率。这为后续研究奠定了工作基础。同年，南京大学智婷等[24]采用紫外印压技术制备出了纳米柱阵列结构LED，估算出InGaN/GaN多量子阱纳米柱结构可获得70%的驰豫，量子阱内部的应力得以释放，大大减弱了量子限制斯塔克效应。2018年Al-Khanbashi等[25]优化了纳米柱参数，研究发现纳米柱直径在1 000 nm，柱体之间的距离小于1 000 nm时，内量子效率最高，能够在荧光显微镜下观察到高亮度的蓝光。

纳米柱结构虽然可以释放多量子区域的部分压应力，增加内量子效率，但是在刻蚀纳米柱的过程中，容易对多量子区域造成损伤，因此选择小损伤的制备方式就显得尤为重要。

图7 纳米柱结构的LED[23]

3 提升LED外量子效率的研究

GaN LED的内量子效率已经达到80%以上[26]，外量子效率仍较低，为获得 GaN基LED的高EQE，必须提高光提取效率，其仍有较大的提升空间。研究者们提出电流阻挡层技术、表面粗化技术、光子晶体技术等来优化提高LED的光提取效率。

3.1 电流阻挡层技术

电流阻挡层(current blocking layer, CBL)是P电极正下方，透明导电层与p-GaN之间形成的一层绝缘介质。它能够阻挡电流向P电极正下方流动，减小正下方有源区的电流密度，从而减小P电极吸收、反射有源区产生的光子进而减少光损失。另一方面电流阻挡层缓解了P电极周围电流拥挤效应，提高了光提取效率。

CBL的形状对LED的光提取效率有不可忽略的影响。2013年曹伟伟等[27]对CBL的形状展开了研究，发现当电流阻挡层与P电极形状相同时器件的输出光功率和光电转换效率最高。

制备CBL常用的方法是生长或沉积SiO2绝缘介质。由于SiO2CBL几乎是透明的，从有源区发出的光子通过透明SiO2CBL，会被P电极吸收，造成光损失。为较少光损失，2015年Park[28]等在常规的SiO2CBL中嵌入了Ag粒子。在20 mA的注入电流下，与SiO2CBL的LED相对比，电压降低0.15 V，与无CBL结构和有SiO2CBL的LED相比，光输出功率分别增加了11.9%，7.0%。嵌入Ag粒子可使电压有轻微下降，同时使原本被P电极吸收的光发生了散射，提高了光提取效率。2017年Park等[29]又进一步研究抑制P电极吸收光子的方法，采用纳米印压技术图形化SiO2CBL，如图8所示。发现其电特性与普通SiO2CBL无差异，但是光提取效率分别比无CBL、常规SiO2CBL的LED提高了39.6%、11.9%，常规制备SiO2CBL不能产生平面绝缘层。2016年Kim等[30]提出通过氮注入形成绝缘层作为CBL的方法。结果表明其内量子效率与无CBL几乎相同，外量子效率提高了20%。

3.2 表面粗化技术

从LED有源区产生的光逸出到自由空间的过程中，由于折射率的不同，入射角超过临界角的光会发生全反射，一般LED结构的全反射临界角约为23°，有源区产生的光大约只有4%能从表面逸出[31]。表面粗化是减少因全反射造成光损失的一种有效手段。通过改变LED表面的粗糙度，破坏全反射的限制，使原本在临界角外的光在粗糙表面处发生多次散射进入临界角内，逸出体外，提高光提取效率。

一方面，可以通过粗化透明导电层来增加光提取效率。2016年Chen等[32]采用聚苯乙烯纳米球和干法刻蚀工艺制备了GaN基LED具有纳米盘图案化的ITO透明导电层结构如图9所示。在20 mA电流下，光输出强度最大增加了108%，但是其在刻蚀过程中易对p-GaN产生损伤。为防止在刻蚀ITO图形化的过程中对P-GaN产生损伤，2018年Kim等[33]采用印压光刻技术制备了六角锥型的ITO膜层，其漫射透过率却从0.74%增加到了34.8%，光输出功率增加8%，但是印压光刻技术的成本相对较高。

另一方面，粗化钝化层一样也可以起到增加光提取效率的目的。2014年Xu等[34]用Ag纳米粒子掩膜和干法刻蚀粗化钝化层SiNx。在20 mA下，粗化SiNx的LED光输出功率提升77.6%。2017年Liu等[35]采用超声喷雾热解沉积法，在GaN基紫外光LED的表面和侧壁上生长MgO纳米线阵列。采用MgO纳米阵列的LED具有较高的正向电压和串联电阻，但是光输出功率比SiO2钝化层的LED提高了14.1%,外量子效率提高了12%。其制备工艺较为简单，不需维持真空环境，也不需高气压的过程，有利于大规模的生产。

图9 圆盘型ITO的 LED结构图[32]

3.3 光子晶体技术

光子晶体是一种结构呈现周期性变化的光学微结构。将光子晶体引入LED中调制光子的传播方向和角度，也可达到增强光提取效率的目的。

2015年Ding等[36]通过时域有限差分法在倒装LED中嵌入双层光子晶体，一层嵌入P-GaN中，另一层嵌入N-GaN中，优化参数后，光提取效率提高约80%。模拟的双层光子晶体结构显著提高了LED的光提取效率，为后续制备光子晶体结构LED提供了新的方式。同年，于治国等[37]利用阳极氧化铝掩膜和干法刻蚀工艺制备了纳米孔光子晶体。在20 mA的驱动电流下，当光子晶体刻蚀到P-GaN时，光输出功率最高，刻蚀到有源区时光提取效率最佳，但是刻蚀深入到有源区后，会对有源区的晶体质量造成损伤，降低内量子效率。同时，制备纳米孔结构后ITO的电流扩展能力下降，导致方块电阻增加。

2018年Liu等[38]也采用时域有限差分法模拟了SiO2光子晶体，将SiO2填充进ITO阵列中结构如图10所示，优化参数后，其比传统平面LED增强了37%以上。2018年Hu等[39]通过紫外纳米印压技术制备表面二氧化硅光子晶体，具有SiO2光子晶体的紫外、蓝光、绿光LED的光输出功率分别增加了27.7%、14.6%、40.5%，紫外和绿光的光提取效率增强了22%、13%，但是蓝光的光提取效率却下降了8%，此结构可用于提高紫外和绿光LED的光提取效率。

图10 SiO2填充ITO阵列的光子晶体[38]

4 GaN基LED能效的提升进程

GaN基LED到目前为止已有近50年的发展历史。1971年Pankove等[40]研制出金属-绝缘体-半导体结构的GaN蓝光二极管，这是全球最先产生的蓝光，但是EQE仅有0.03%～0.1%。1989年，Amano等[41]成功克服了P型掺杂的问题，研制出了Mg掺杂的p-GaN,成功制备了世界上第一支GaN基PN结LED。1993年中村修二等[42]研发出了InGaN/GaN双异质结蓝光LED，EQE达0.22%，光输出功率是同质结的3倍。1994年Nichia公司向市场推出了第一支蓝光LED商品。1995年中村修二等[43]又设计了InGaN/GaN单量子阱结构的蓝光LED，在20 mA的电流注入下，最大输出功率可达到4.8 mW，EQE高达8.7%。同年，中村修二等[44]在单量子阱蓝光LED的基础上，通过改变In组分获得了单量子阱结构的GaN基绿光LED器件，其发光强度为12 cd，是传统绿光GaP基LED的100倍，在20 mA的电流下，外量子效率为6.3%。2004年Cree公司宣称在20 mA电流下，其蓝光LED的光输出功率达19 mW。

进入21世纪以来，白光LED就成为备受瞩目的绿色光源，开始飞速发展，在照明领域拥有广阔的应用前景。2004年Cree公司宣称其实验室样品LED在20 mA电流下发光效率为74 lm/W[50]。2006年Nichia宣布白光LED的发光效率突破100 lm/W[51]。2007年Cree公司称冷白光LED的发光效率达到129 lm/W[52]。2012年Cree研发出新型LED，该LED在350 mA下发光效率高达254 lm/W[53]。2014年，该公司又宣布白光功率型LED在350 mA下实验室光效高达303 lm/W[54]，是目前国际报道的最高光效产品。2016年我国功率型白光LED产业化光效已达160 lm/W[55]。相关数据显示：2018年我国产业化高功率白光LED光效水平达到180 lm/W，2019年我国产业化功率型白光LED光效超过200 lm/W，与国际水平持平，室内灯具光效超过100 lm/W，室外灯具光效超过130 lm/W[56]。

5 结论与展望

GaN基LED具有能耗低、响应快、寿命长、可靠性高等特点，广泛应用于指示灯、显示器、一般照明等领域。随着GaN基LED的不断发展，高能效成为了其追求的目标之一。GaN基LED光源能效受驱动装置、封装的LED、热效应与固定和光学系统的影响。随着研究的不断深入，LED的内量子效率和外量子效率有了较大的提升。这主要归功于LED外延和芯片技术的提高，图形化衬底、电子阻挡层和纳米柱结构等技术能有效提升内量子效率；电流阻挡层、表面粗化和光子晶体等技术能有效提升外量子效率。目前LED的能效已经达到40%～80%，随着科技的进步和研究的不断突破，GaN基LED的能效有望得到进一步的提高，这将加快LED替代传统光源的进程，为节能环保做出巨大贡献。