飞秒光镊技术的研究进展

2020-06-08 05:58张笑河贡丽萍
关键词:飞秒光学脉冲

顾 兵,张笑河,贡丽萍

(东南大学先进光子学中心,江苏南京210096)

自1960年激光器问世以来,人们对光与物质相互作用的理解发生了革命性的变化。激光的出现开创了许多重要的研究领域,其中之一就是A.Ashkin发明的光镊技术[1-2]。光镊,又称为光学捕获与光学微操控,是一种利用紧聚焦的激光束产生的光学势阱来操控微米、纳米、甚至原子尺寸物体的技术。在激光束的作用下,光镊技术实现了对微纳粒子的固定、移动、旋转、悬停、筛选、挤压和拉伸等光学操作[3-5]。由于具有光束与微粒之间无机械接触和对操控的微粒无机械损伤等优点,光镊技术在物理学、生物学、化学和材料学等学科领域有着重要而广泛的应用。如在原子物理领域,采用光镊技术实现原子的捕获和冷却[6];在生物医学领域,运用光镊操控生物活体细胞和病毒[7];在化学领域,利用光阱中的等离子体过热来增强单个纳米粒子的表面化学性质[8]。

光镊技术的物理本质是微纳粒子改变了激光束的传播方向,使微粒获得了动量,相当于受到光给它力的作用。这是采用光学动量的直观解释,更为一般的解释应考虑微粒对所处非均匀电场的线性极化响应[2-9]。总之,光镊将光具有的力学效应充分地开发出来,实现在三维空间上稳定俘获和操控微粒。光除了携带线动量外还有角动量,光经过双折射微粒后将光学角动量传递给微粒,使得微粒产生旋转[10]。这样可以在微观尺度上操控粒子[11],进而可以深入研究光子的自旋-轨道角动量的守恒和转换等光的本质问题[12-13]。

作用在微粒上的光力不仅与激光束的波长、强度分布、聚焦角度有关,还与微粒的大小、形状、介电常数、周围环境的性质等一系列因素有关。其中,粒子的材质对光力的分布和大小起到了决定性的作用。目前研究的大多数微粒是电介质粒子或者蛋白质,这是由于介质粒子和蛋白质的吸收系数小,较容易被捕获[14]。近年来人们也光学捕获了大量的其他类型的微纳粒子,如金属粒子[15]、半导体粒子[16]、量子点[17]和非线性光学粒子[18]等。与此同时,被捕获粒子的几何形状也多种多样,如球形粒子[13]、椭球形粒子[19]和纳米线[20]等。显然,对于不同类型和不同形状的微纳粒子,光学捕获能力和光力分布等各不相同,人们在拓展光镊技术适用范围的同时也丰富了光学捕获的理论。

现有的光镊技术绝大多数采用连续激光源,其激发功率通常在毫瓦到瓦量级之间。近年来人们采用低功率高重复频率飞秒激光脉冲成功地捕获了微纳粒子[21-24]。相比于传统的连续激光束,飞秒脉冲光的高峰值功率密度能瞬时捕获具有超快惯性响应的微纳粒子,而高重复频率确保粒子被一系列激光脉冲重复地捕获。因此采用高重复频率的超短激光脉冲可以实现微粒的稳定捕获,同时具有作用于生物组织时几乎不伤及周围区域等优点[25]。用飞秒光镊来操控微纳粒子时,在不破坏被捕获粒子的前提下,可以精确地控制能量大小、空间位置和捕获时间,同时还可以研究粒子的捕获动力学过程等。因此,利用飞秒脉冲光束捕获微纳粒子或更小的粒子是光镊技术发展的必然趋势。

将超短激光脉冲和传统光镊相结合的飞秒光镊技术,使得其具有极高的时间分辨率和空间分辨率,将是今后一段时间的研究热点之一。基于此,本文综述近年来飞秒光镊技术的研究进展,简要介绍飞秒光镊技术的原理,重点简述飞秒光镊中的非线性光学效应和捕获动力学,最后概述飞秒光镊技术中的调控手段,展望飞秒光镊技术的发展前景。

1 飞秒光镊技术简介

1.1 实验光路

典型的飞秒光镊装置如图1 所示,主要包括光源、光场调控装置、显微物镜、样品和探测器等。目前,在已报道的飞秒光镊文献中,光源主要选用波长为800 nm 和重复频率为80 MHz左右的钛-蓝宝石激光器,这是因为它可以实现连续光与飞秒激光脉冲灵活地切换[5,21-22,25]。在飞秒光镊实验中,人们使用的激光脉冲宽度大致在百飞秒量级,从一百飞秒到几百飞秒不等[26-27]。由于飞秒激光器输出的模式较为单一,为了深入了解光与物质相互作用的机理,光场调控手段被运用于光镊实验中。常用的光场调控装置包括激光扩束准直系统、衍射光学元件、空间光调制器和波片等[25]。例如W.Chiang 和Y.Jiang 等分别用半波片来控制线偏振光的方向,研究了偏振依赖的光学捕获[4,23]。Y.Zhang 等借助于级联式涡旋延迟器生成飞秒矢量光场,研究了光强依赖的纳米粒子捕获特性[28]。总之,借助于光场调控技术,人们实现了对激发光场的强度、相位和偏振态分布等的调控,拓展了飞秒光镊技术的研究内容,丰富了其使用范围。

如图1所示,将调制后的光场引入倒置显微镜,由高数值孔径物镜聚焦于样品池中。样品的位置可以通过三维移动平台进行精准控制。在实验上,探测方法主要分两种。第一种是用显微系统直接观测被捕获粒子的散射光谱(包括CCD、CMOS和PMT等探测装置),这适用于尺寸较大的粒子或者有聚集效应发生的情况。如T.Kudo等使用CCD探测具有聚集效应的被捕获胶体粒子的分布情况[29];A.Devi等使用CMOS相机对微米量级的聚苯乙烯小球的捕获动力学进行分析[30];U.Anwar 等用CCD测量在焦点处50 nm的SiO2粒子的散射图像,进而通过散射强度大小推算出被捕获粒子的个数[31-32]。第二种方法是探测粒子的荧光光谱,这主要针对诸如量子点和生物分子等具有荧光效应的粒子。如A.K.De 等分别用CCD和PMT测量了乳胶纳米粒子的散射光谱和荧光光谱[26];W.Chiang 等使用CCD探测了半径为2.7 nm的CdTe量子点的散射光谱和荧光光谱[22]。值得注意的是荧光光谱探测法在生物学领域得到了广泛的应用,主要用于实时测量靶向细胞的运动状态[33]。

图1 飞秒光镊实验装置示意图

1.2 光力的基本理论

光镊技术的物理本质是通过电磁辐照将光学线动量和角动量传递给微纳粒子。前者产生了作用在粒子上的光学力,而后者导致了作用在粒子上的光学力矩,引起了粒子的旋转。实验上,通过在光场中放置微纳粒子并观察其运动轨迹,可以定量地测量光力(或光学线动量)和力矩(或光学角动量)。在光镊理论中,通过计算作用在微粒上的光力分布,可以预测和解释微纳粒子的捕获动力学过程,进而实现主动操控微纳粒子。比较球形粒子的半径a与光波波长λ,可以将粒子分为大尺寸粒子(a>>λ)、米氏粒子(a~λ)和瑞利粒子(a<<λ)。相应地,光力计算可以分别采用光线光学、洛伦兹-米氏理论(或T矩阵)和偶极近似三种理论方法。

首先基于光线光学,给出飞秒激光脉冲激发下大尺寸粒子(a>>λ)的光力表达式。研究对象为一个自由地悬浮在液体溶剂中的透明乳胶球,图2给出了入射光通过球形粒子的射线路径示意图。假设照射在小球上的光强是均匀分布的,将光线均匀分成101份,每一份光线的光功率为Pray=Ptotal/101,其中Ptotal为总的光功率。光力可分为梯度力和散射力[34]:

图2 入射光通过球形粒子的射线路径示意图[34]

其中,θi和θr分别为入射角和折射角,nm为液体环境的折射率,c为真空光速,Rp为球面上的反射率,Tp为球面上的透过率。采用脉冲光与连续光的区别在于,连续光的入射光功率是一个常量,而脉冲光的入射光功率随时间变化。一个脉冲周期产生的光力是瞬时光学响应的结果,而在实验中测量到的时间平均力是脉冲串产生的力的累积效应:

其中,Fpulsed为脉冲峰值功率时产生的力,Tf为脉冲周期,f为脉冲的重复频率,τ为脉冲宽度。光线光学计算方法简单明了,但是假设了光束为均匀分布,具有一定的局限性,并且一般只适用于较大的球形粒子。

对于米氏粒子(a~λ),光力计算可采用广义洛伦兹-米氏理论模型。粒子沿轴向受到飞秒激光脉冲作用的光力表达式为[35]:

其中,P为脉冲光的峰值功率,ω0为光束的束腰半径,gn为入射光的局部逼近的形状系数分别为散射力和梯度力的散射系数。散射系数是与正半整数阶和负半整数阶球贝塞尔函数和里克塞耳函数相关的函数。原理上,广义洛仑兹-米氏理论可以计算任意光场作用在任意形状粒子上的光力,但是理论计算较为繁琐。

除了广义洛伦兹-米氏理论模型外,T矩阵模型也可以计算作用在米氏粒子(a~λ)上的光力[36]:

其中ε和μ分别是粒子周围环境的介电常数和磁导率,T是麦克斯韦应力张量,S是波印廷矢量,A是一个闭合曲面,dV是对应的体积微元。麦克斯韦应力张量T可以通过入射场和散射场获得,T矩阵模型相比于广义洛仑兹-米氏理论而言,简单易懂,在计算作用在各向异性粒子上的光力有优势。但是T矩阵模型只能计算出合力,无法将力分解为梯度力和散射力,不利于分析力的来源和影响因素。

对于瑞利粒子(a<<λ),高斯激光束激发时的光力可用偶极近似理论表达为[37]

其中,Frpulsed为粒子在焦平面的横向光力为粒子在光轴上的纵向梯度力和纵向辐射力。k=2π/λ为波数,m=np/nm是粒子折射率np和周围环境折射率nm的比值。偶极近似模型将粒子近似为一个震荡的电偶极子,清晰地给出了梯度力和辐射力的来源与影响因素,但是对于非球形粒子,其极化率计算较为复杂。

当粒子和周围环境没有非线性光学效应时,连续光和脉冲光激发下产生的光力平均值相等,即这被理论和实验所证实[25,38,33]。当粒子表现出非线性光学效应时,脉冲光激发的光力将发生变化。例如粒子具有克尔非线性效应时,A.Devi等[37]将粒子的折射率np更改为粒子的折射率不再是一个常数,而是一个与光强分布相关的变量,得出按照此理论,在考虑粒子的非线性光学效应时,应先计算出峰值功率情况下的光力,再对光力进行时间上的积分,计算出飞秒脉冲光情况下的平均光力[34-35,37]。

由于飞秒脉冲光会激发多种非线性光学效应,上述对飞秒脉冲光镊技术的光力理论仅限于克尔非线性效应,且将粒子折射率的变化视为与时间无关的量。最近,L.Gong等[39-40]按照克劳修斯-莫斯帝方程,考虑了辐射修正,基于线性和非线性极化产生的粒子诱导的偶极动量,获得了作用在瑞利粒子上的时间平均光力表达式为:

其中,ε0为真空介电常数,μ0为真空磁导率,ω=2π/Tf为圆频率分别对应于粒子和溶剂的三阶非线性光学极化率,E0(r)为仅与空间位置有关的电场分布。对于粒子和溶剂没有非线性光学效应时,即方程(10)退化成瑞利粒子的光力表达式[9,41]。方程(10)给出了瑞利粒子所受光力的来源和影响因素:梯度力来源于粒子的极化率的实部与光强梯度,而辐射力来源于粒子极化率的虚部和光场玻印廷矢量的轨道部分。该理论不仅适用于粒子和溶剂具有各种三阶非线性光学效应(比如瑞利粒子具有非线性克尔效应、溶剂具有双光子吸收效应),而且根据瑞利粒子的结构不同(比如中空结构、核壳结构),可以修正其极化率,研究各种三阶非线性光学效应和复杂结构粒子的光力,进一步解释实验现象,推动飞秒光镊技术的发展。

1.3 飞秒光镊技术的应用

由于飞秒光镊技术非侵入式地操控微粒,其已经成为现代生物实验室的有力工具。该装置相对简单,应用广泛。B.Agate等将飞秒光镊技术用于样品的原位探针[25]。他们发现,在飞秒激光脉冲和连续光两种情况下,微球的捕获动力学行为由平均功率决定。其次他们发现,使用飞秒激光脉冲而非连续光的一个独特优势是,飞秒脉冲特有的高峰值功率可激发非线性光学效应。用飞秒光镊激发了聚合物微球的双光子荧光效应,并根据需要灵活地控制被捕获粒子的双光子荧光信号。这在跟踪和观察生物荧光团方面具有应用价值。F.Mao等基于飞秒光镊技术实现了人类红细胞的稳定光学捕获[33]。如图3所示,被捕获细胞与参考细胞相对位置的改变,表明目标细胞被稳定捕获。实验结果进一步表明,飞秒激光脉冲对目标细胞无损伤,以双光子荧光为基础的光动力治疗可用于靶向肝癌细胞的治疗。M.Waleed等演示了一种使用飞秒光镊转染单细胞的技术[42]。采用了近红外飞秒激光脉冲对癌细胞单点细胞膜进行瞬态穿孔。通过诱捕并使用光镊将质粒包被的微粒插入到光致细胞中,最终在细胞中成功引入外部基因。当质粒包被的微粒进入细胞后,在荧光显微镜下,目标细胞显示出绿色荧光蛋白,从而证实成功转染了细胞。此外,他们还严密分析了飞秒激光照射功率、照射时间、穿刺孔大小、飞秒激光对细胞膜的精确聚焦和细胞愈合时间等,为细胞的生存能力创造最佳条件。这种新的光定位和转染技术最大限度地提高了对目标细胞的选择性和控制性,这是诱导细胞发生可控遗传变化的突破方法。当初飞秒脉冲光在DNA[43]和蛋白质的转染[44]技术中起到瞬态穿孔的作用,而目前飞秒光镊技术运用于体内细胞转染已日渐成熟,这使得飞秒光镊技术对DNA和蛋白质的转染成为可能。

除了对生物活体细胞的操控外,飞秒光镊技术在诸如深层组织成像[45]和活体脑成像[46]等其他领域也有一定的应用价值。例如,D.Goswami等[47]通过飞秒光镊技术观测了聚苯乙烯小球的捕获状态,利用其粘滞系数与水温的定量关系,测量了光阱中心附近的水温,拓展了飞秒光镊技术的应用范围。

2 飞秒光镊技术中的非线性光学效应

由于飞秒激光脉冲具有高峰值功率密度以及与物质相互作用的超短时间尺度,在飞秒光镊中非线性光学效应将不可或缺,必然影响粒子的光学捕获和操控。本节将介绍飞秒光镊技术中的非线性克尔效应和双光子吸收等非线性光学效应。

2.1 非线性克尔效应

在强激光激发下,包括一些有机材料在内的许多透明介质表现出非线性克尔效应,其折射率的改变与光强成正比关系,即Δn=n2I,其中n2是三阶非线性折射率。n2>0和n2<0分别对应于自聚焦材料和自散焦材料。早在1997年R.Pobre等[18]就在理论上研究了粒子的非线性克尔效应对辐射力的影响,其结果表明,在足够高的光强下,非线性克尔效应变得显著,自聚焦粒子随着激光功率的增加,在沿光束传播方向偏移焦点的位置处,光力由负值变为了正值,发生了光力的逆转。R.Pobre和C.Saloma[48]进一步发现,在相同的辐照条件下,具有自聚焦效应的球形粒子受力比线性粒子的更大,粒子捕获更为稳定。这可以理解为,具有自聚焦效应的粒子相当于一个凸透镜,将光束进一步汇聚,光强梯度产生的梯度力增加,使得粒子能够被更加稳定地捕获。R.Pobre等[49]在此基础上研究了不同尺寸的非线性克尔粒子对光力的影响:当粒子尺寸较小时,捕获力主要由梯度力决定,轴向捕获力对称;随着粒子半径的增加,轴向捕获力逐渐变得不对称,粒子稳定捕获的位置从焦点处逐渐向光束传播方向偏移。他们量化了克尔非线性效应产生的梯度力,发现有非线性克尔效应时作用在纳米球上的梯度力最大可提高10 倍[50]。A.Devi和K.De也证明了自聚焦粒子增加了梯度力,提高了粒子捕获的稳定性[34,37]。L.Gong等理论上研究了非线性克尔效应对作用在瑞利粒子上光力的影响[39]。如图4 所示,自聚焦效应增加了捕获力强度,而自散焦效应导致粒子的平衡位置在焦平面上出现了环状分布并相对减小,使得粒子的稳定性减弱。结果表明,施加在非线性光学粒子上的光力与捕获刚度有直接关联。自聚焦效应将增加捕获效率和刚度,而自散焦效应与之相反。这一结果成功地解释了已报道的实验观察结果,并为飞秒激光捕获非线性光学纳米粒子提供了理论支持。

图4 紧聚焦飞秒激光脉冲作用于自聚焦粒子(n2 >0,第1行)、无非线性效应的粒子(n2 =0,第2行)和自散焦粒子(n2 <0,第3行)的横向光力分布,第4行为上面3行所示的光力在x方向的分布图。图中的箭头表示横向力的方向[39]

2.2 双光子吸收效应

由于粒子受到的光力与粒子的尺寸相关,粒子越小,受到的光力也越小。目前,可以捕获的小尺寸粒子大约在(10~20)nm[2,51-53]。受到粒子布朗运动的影响,捕获小粒子具有挑战性。为了降低纳米粒子的尺寸限制和提高其捕获效率,研究者们做了很多努力。2010年L.Jauffred等发现连续激光可以同时捕获和激发单个量子点[54]。这一发现开启了高效光学操作量子点或其他纳米尺度颗粒的新发展。其中,用脉冲光代替连续光作为捕获光源具有一定的优势。例如L.Pan等用平均功率低于100 mW的脉冲激光稳定地捕获了半导体纳米晶体量子点CdTe[55]。利用飞秒激光脉冲进行光学捕获的一个重要特点是其脉冲峰值功率可以产生很强的瞬态梯度力和瞬态散射力。由于连续光的单光子共振捕获可以提高粒子的捕获效率,因此飞秒激光脉冲的高脉冲峰值能够容易地诱导出双光子共振,从而为纳米粒子的操纵提供了一种新办法。W.Y.Chiang 等通过瑞利散射图像与光致发光光谱间的关系评估了2.7 nm 尺寸的CdTe量子点的双光子吸收[22]。结果表明,双光子光致发光随入射激光强度的非线性增加说明了双光子吸收过程的存在,而且,双光子吸收过程增强了量子点的捕获能力。M.Gu等[24]发现由于双光子吸收具有较大的吸收截面,与同等尺寸的电介质纳米线相比,它可以使荧光纳米线的捕获能力提高4个数量级。

2.3 其他非线性光学效应

虽然以连续光为光源的传统光镊技术已经取得了巨大的成功,但是飞秒激光脉冲提供了超高的脉冲峰值功率,使得被捕获的粒子具有各种非线性光学效应。除了以上所介绍的非线性克尔效应和双光子吸收外,人们也零星地报道了其他非线性光学效应。L.Malmqvist等研究了飞秒光镊中瑞利粒子上产生的二次谐波[56]。T.Gaur 等[57]建立了连续光和脉冲激光激发下光学势阱中热致非线性效应的理论模型,分析了非线性克尔效应和热致非线性效应对光力的影响。结果表明,热致非线性光学效应会降低捕获粒子的稳定性。

3 飞秒光镊技术引发的动力学行为

光与粒子相互作用导致了光学动量传递时产生的力学效应,从而引发粒子的动力学行为[58]。与以连续光为光源的光镊相比,高重复频率飞秒脉冲光与粒子相互作用时,使得粒子受力或者力矩发生变化,从而产生了诸如稳定捕获、势阱分裂、定向喷射和牵引力等新颖的捕获动力学行为。

3.1 稳定捕获

传统光镊可以捕获和操控尺寸从微米到几十纳米之间的粒子,已被广泛应用于粒子组装和晶体生长等方面。为了提高粒子的捕获效率,用飞秒脉冲激光代替连续光来捕获和操控粒子[22]。A.Usman 等研究了SiO2纳米粒子在飞秒脉冲光和连续光下的粒子捕获散射谱[31]。在散射光强度与捕获粒子个数成线性相关的情况下,如图5所示,证明了飞秒脉冲光和连续光均可实现纳米粒子的稳定捕获。此外,研究也发现在相同功率下,飞秒脉冲光比连续光更加有效地捕获纳米颗粒。A.Ashkin[59]量化了光镊系统的捕获效率为Q=Fc/(nmPav),其中Pav为入射功率。在相同入射功率下,与连续光相比,飞秒脉冲激光将会导致更大的光力,增强了其捕获效率。这与飞秒脉冲光极强的瞬态回复力导致势阱变深有关,可以很容易地将聚焦中心的纳米球暂时困在脉冲包络内。在飞秒光镊实验中,捕获50 nm聚苯乙烯小球和SiO2粒子时人们也观察到了类似的现象[31-32]。

图5 焦平面上捕获纳米粒子时产生的散射光谱(800 nm,450 mW)。(a)连续光;(b)飞秒脉冲光[31-32]

3.2 定向喷射

随着飞秒光镊技术的进一步发展,人们观察到了很多新颖的现象。W.Chiang 等[31]通过理论分析证明定向喷射是由于在垂直于线偏振方向上辐射力大于梯度力所引起的。随后,他们[4]研究了超短脉冲激光对纳米粒子的定向喷射实验,如图6所示,发现这种喷射仅发生在与线偏振光相垂直的方向。结果表明:飞秒激光的脉冲持续时间决定了光阱中的粒子数和抛射距离。在实际的光学捕获过程中,涉及更为复杂的三维势阱分布。虽然,在沿着偏振方向的光力分布很好地解释了纳米粒子的稳定捕获,但是,为了分析定向喷射机理,考虑纳米粒子横向和纵向所受光力分布尤为重要。此外,研究者们也对定向喷射的产生条件进行详细分析,提出在捕获位置的纳米粒子数量超过某一特定阈值的情况下,才发生定向喷射。这种喷射效应在纳米粒子操纵和粒子分选等方面有着广泛的应用。

图6 焦平面上聚苯乙烯纳米颗粒的散射光谱图[4]

3.3 势阱分裂

早在2010年,Y.Jiang 等[23]实验发现当光源从连续光切换至飞秒脉冲光时,金纳米粒子的稳定捕获位置由中心点变至两个离轴位置,即出现势阱分裂现象。这一现象是由于飞秒激光脉冲的高峰值功率引起金纳米粒子的非线性极化导致的,其根本原因是产生了非线性光学效应。Y.Jiang 等对势阱分裂产生的条件,即功率阈值进行了理论分析。而后通过实验证明:势阱分裂方向与激光偏振方向一致,这是因为紧聚焦过程中产生的纵向场导致了x和y方向势阱分布不均匀。在此基础上,Y.Zhang 等[28]利用飞秒矢量光场捕获金纳米粒子。如图7所示,势阱分裂个数发生变化,由单个势阱变为两个或多个势阱,并且可控。产生势阱分裂的原因是因为紧聚焦矢量光场产生了纵向场。这一研究为捕获及控制操纵多个电介质粒子、半导体粒子和原子等提供了新的方法。L.Gong等[39]通过建立非线性光学纳米颗粒上的时间平均光力理论证明了粒子自散焦效应也将导致焦平面处势阱分裂。

图7 不同极化条件下金纳米粒子的非线性捕获[28]

3.4 牵引力

在光镊系统中,作用在粒子上的光力分为梯度力和辐射力。梯度力与光强的梯度成正比,有利于粒子的稳定捕获;而辐射力正比于光场的玻印廷矢量的轨道部分,将粒子推离平衡位置,不利于捕获。如果辐射力大于梯度力,一般来说,粒子将沿光束方向运动。然而,近年来的研究表明,产生强的负向辐射力可使粒子向着光源运动。这种违背常识的光学牵引力受到了研究者们的关注。L.Gong等[40]利于周围环境的非线性光学效应,理论上研究了作用在瑞利粒子上的牵引力。如图8所示,以浸没在CS2中的Si3N4纳米粒子为例,他们分析了在不同波长下作用在粒子上的三维光学力特性。有趣的是,在入射波长为420 nm处时,作用在粒子上的牵引力使得粒子朝向光源移动,产生光学牵引力的原因是因为周围液体具有双光子吸收效应。

4 飞秒光镊技术的调控

为了深入研究光与粒子相互作用的机制,各种光镊调控手段应用于实验过程中。最常见的光镊技术调控手段包括光场调控和粒子调控。

图8 (a)在(400~650)nm波长范围内,Si3N4粒子浸没在CS2溶剂中所受到的纵向力。(b1)~(b3)在轴z方向上的纵向力分布图;(c1)~(c3)焦平面处600 nm、500 nm、420 nm时的横向力分布图[40]

4.1 光场调控

由于梯度力与入射光功率成正比关系,人们通过增加入射光功率提升捕获势阱的深度[18,48]。与此同时,激光功率升高所激发的非线性克尔效应也影响粒子的稳定捕获。A.Devi等理论上研究了银纳米粒子的捕获行为[60]。他们发现:通过增加入射光功率,使得捕获势阱由稳定变至不稳定;随着激光功率的进一步增加,捕获势阱再次稳定。此外,入射光的偏振方向也将影响势阱分裂及粒子喷射的方向[4,23,28]。由于脉冲宽度决定了飞秒激光器输出的峰值功率,因此飞秒脉冲宽度与粒子稳定捕获及捕获效率有关[4]。除飞秒激光脉冲宽度以外,飞秒脉冲间隔也对飞秒光镊具有一定的影响。如M.Muramatsu 等[61]研究了纳米粒子在飞秒光镊中的动力学,研究表明,被捕获的聚苯乙烯小球重复地从焦斑处喷射,且随着脉冲序列间隔的增大,喷射频率逐渐减小。

4.2 粒子特性调控

目前就粒子特性而言,主要的研究集中在粒子尺寸与捕获能力之间的关系上。R.Pobre等[49]研究了非吸收型球形粒子的半径与光力之间的关系,证明了随着半径的增加,轴向捕获力逐渐变得不对称,粒子稳定捕获的位置从焦点逐渐向光束传播方向偏移。同时,他们还发现不仅粒子特性影响捕获效率,周围环境与粒子之间的折射率差也会对粒子受力产生非线性影响[48]。除球形粒子之外,人们也详细研究了椭球型粒子的受力。C.Liu等[62]在实验和理论上研究了飞秒光镊操纵椭球体粒子,利用飞秒涡旋光引起的光转矩可以使粒子稳定地旋转。此外,A.Devi等[34]研究了连续光和脉冲光激发下空心聚苯乙烯纳米颗粒的光力分布。有趣的是,在特定的内外核壳半径比的情况下,飞秒激光脉冲下可以稳定地捕获空心纳米颗粒,而连续光下不能稳定地捕获空心纳米颗粒。除了粒子的特性以外,粒子的材质也是目前关注的重点问题之一。目前报道的飞秒脉冲光捕获的粒子材质包括电介质粒子[27,64]、金属粒子[60]、生物分子[42]和量子点[22]等。不同特性的粒子在飞秒光镊捕获中具有不同的动力学行为。通过调控粒子的材质,改变作用在粒子上的光力,进而可以控制粒子的动力学行为。已有的研究表明,电介质粒子[27,64]和量子点[54]可以提高粒子的捕获能力;分子主要用于激发双光子荧光效应[25];对于金属粒子而言,主要研究集中于产生势阱分裂[23]。

5 总结与展望

飞秒激光脉冲极高的峰值功率和极短的脉冲宽度,使得飞秒光镊具有极高的时间分辨率和空间分辨率。飞秒光镊现已广泛应用于物理、生物材料和医学等领域。本文主要对飞秒光镊的理论和实验进行了总结。但是,飞秒光镊中的物理过程和技术应用还有待进一步开发。

飞秒光镊主要面临以下几个方面的问题:1)复杂粒子的光力。虽然目前很容易计算出作用在球形粒子上的光力和力矩,但对于复杂形状和大尺寸粒子的光力及力矩计算仍然具有挑战性。2)粒子的非线性光学效应。飞秒光镊中非线性光学效应是不可避免的问题。包括二阶非线性光学效应、三阶非线性光学效应、热致非线性光学效应等对粒子势阱和力矩的影响仍需深入而系统地开展研究。3)光捕获动力学行为。除目前已报道的动力学行为以外,仍有很多新的动力学行为值得发现和探索。4)周围复杂环境对粒子捕获的影响。生物学是光镊应用的主要领域之一。对于复杂的周围环境,例如活细胞中复杂的内在结构等,现有模型已无法精确进行分析。因此,对于实际的生物样品,仍需建立更加复杂的模型进行定量研究。

经过四十多年的发展,光镊技术取得了许多重要的进展。早期的光镊技术只能捕获微米尺寸的粒子,操纵功能非常有限。当今,捕获纳米粒子或更小的粒子是光镊技术发展的必然趋势。伴随着飞秒光镊理论和实验研究的不断深入,进一步地扩展了飞秒光镊技术的应用前景,同时,飞秒光镊与其他微纳光子学技术相结合,也拓展了其应用范围。

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