液闪测量3H活度TDCR与ESCR法的比较*

/ 上海市计量测试技术研究院

0 引言

液体闪烁计数器由样品传送系统、屏蔽系统和测量系统所组成，是经典的放射性核素活度测量仪器。液闪测量方法将待测样品与闪烁液混融，放射性核素衰变产生的射线与闪烁液作用产生荧光效应，液体闪烁计数器通过记录由荧光转换成的电信号来测量样品中的放射性活度。由于液闪测量方式自吸收的影响可忽略，具有4π立体角的测量条件，因而液体闪烁计数器在低能β核素活度测量上更具优越性，如3H、14C，在生命科学、放射化学以及环境监测等领域有着广泛的应用。

液体闪烁计数器测量样品时，闪烁液将放射性核素产生的α、β、γ射线能量转换为光信号，猝灭的存在会降低光信号的输出，为得到准确的结果，需要对液体闪烁计数器作猝灭校正。对液体闪烁计数器猝灭校正方法的研究较多，如样品道比（SCR）法、样品谱（SIS）法和外标谱指示参数[SQP(E)][2]、ESCR猝灭方法[3]、TDCR方法[4]。TDCR方法被一些实验室作为绝对测量方法使用，如南非国家计量院用于标定35S的活度[5]，德国PTB和中国计量院采用TDCR方法标定3H活度[6-7]。

1 原理

1.1 TDCR

TDCR（Triple to Double Coincidence Ratio）， 是三管符合计数对三管两两符合逻辑相加计数的比值，采用三个光电倍增管，互成120°呈对称分布，三个光电倍增管各自输出的信号分别组合得到三路双管符合信号。由三管符合信号T和逻辑相加信号D，选定合理准确的参数可计算每一路的探测效率，因此TDCR方法可用于放射性核素活度的绝对测量。

芬兰 Hidex公司生产的 Hidex 300 SL 液体闪烁计数器可基于TDCR方法进行测量，由于TDCR值的变化能够指示猝灭程度的变化，可以作为猝灭指示参数，计算方法如式（1）所示[8]：

式中：NT—— 三管符合计数；

ND—— 三管两两符合逻辑相加计数

1.2 ESCR

ESCR（External Standard Channel Ratio）为外标准道比法，用γ放射源照射闪烁液产生连续的康普顿电子能谱，猝灭因素使得该电子能谱向低能端偏移，高能区和低能区两个特定道区间内计数率的比值（ESCR）的变化可以指示样品的猝灭程度的变化。以系列猝灭液闪标准源的道比值为横坐标、探测效率为纵坐标得到外道比-效率曲线，在相同测量条件下由样品的道比值即可从外道比-效率曲线上得到相应的探测效率。

2 实验及分析

2.1 实验设备

实验仪器：日本HITACHIALOKA公司生产的LSC-LB7液体闪烁计数器，编号：203C6770，使用133Ba核素外标准源；芬兰Hidex公司生产的Hidex 300SL液体闪烁计数器，编号：2190864，可基于TDCR方法测量。

测量样品：美国Perkin Elmer公司生产的两套3H系列猝灭标准源与本底参考样。

2.2 实验条件与方法

两台液体闪烁计数器分别设置好测量时间、循环次数，3H 计数窗分别设置为 5～350（300SL）、19～372（LSC-LB7），在3H道作本底测量，分别得到本底计数率。随后分别测量第1套3H系列猝灭标准源 ,记录下对应的计数率Ni（i= 1，2，3，…，9，10）与猝灭指示参数值，按式（2）分别求出探测效率（单位归一化到cpm，源的DPM值经过衰变修正）：

式中：Ni——3H系列源的计数率；

Nb——3H 本底计数率

再次使用上述两台液体闪烁计数器分别测量第2套3H系列猝灭标准源。

2.3 结果及分析

使用第1套3H系列猝灭标准源测得两台液体闪烁计数器的探测效率如表1所示。

表1 两台仪器测量3H的效率对比

由表1中数据显示，本次实验中Hidex 300 SL型液闪计数器使用TDCR方法，其对于3H核素的探测效率要明显大于LSC-LB7型液闪计数器使用ESCR法的探测效率。计数窗的选择会影响液体闪烁计数器的计数，扩大后者计数窗的范围到0～3 720时，探测效率有所增大，但依然小于前者。一方面不同的液闪计数器其光电倍增管的光电转换效率有差异，另一方面仪器出厂时3H的优值因子被调试至最大，对于特定体积的闪烁液，合适的测量点位不完全落在优值因子最大处，需要结合所用闪烁液的体积加以调整。从系列源的探测效率随着猝灭指示参数变化的趋势可以看出，猝灭程度的加重使得两种测量方法的探测效率都明显地降低。

由表1中的ESCR值和对应的效率值可以拟合得到使用ESCR法测3H的猝灭曲线公式，见式（3）：

式中：y—— 测量效率；

x——ESCR值

将测得的ESCR值代入式（3）就可以得到LSC-LB7型液闪计数器测量3H样品的测量效率。

第2套3H系列猝灭标准源的活度为213 920 dpm，用上述两台液闪计数器测量第2套3H系列猝灭标准源，由计数率按式（2）求得活度，相对偏差按式（4）计算，结果如表3所示。

表3 两台液闪计数器对3H猝灭源活度测量数据对比

两台液闪计数器测量结果的相对偏差均在±6%范围内；Hidex 300SL在测量第J个液闪猝灭源时，偏差为-0.5%，而LSC-LB7则为-5.7%。探测效率低是导致测量偏差大的一个重要因素。

3 结语

TDCR与ESCR是液闪计数器主要采用的测量方法，TDCR值与ESCR值会随着猝灭程度的变化而变化。实验结果显示，对于3H核素，TDCR方法具有较高的探测效率，且测量偏差总体较小；采用ESCR方法测量猝灭严重3H样品时，宜提前基于所用闪烁液的体积对3H的优值因子进行调试，并使用多组低测量效率的猝灭标准源来拟合猝灭曲线。