电学性能不反常的本征GaAs基InSb异质外延研究

尚林涛,韩 岗,刘 铭,申 晨,晋舜国,李 达

(华北光电技术研究所,北京 1000015)

1 引 言

InSb材料的高电子迁移率、窄直接带隙和低有效质量的特点而受到关注几十年[1]。尤其是其具有量子效率高、可靠性好、均匀性好的优势,在制备中波 3～5 μm大面阵焦平面阵列上具有一定的潜力[2]。

GaAs衬底材料具有半绝缘高阻特性,因此在研究InSb外延薄膜材料的Hall电学性能时通常采用GaAs衬底进行InSb的异质外延生长,然后用四探针法在Hall测试仪上对材料电学性能进行表征。由于GaAs衬底和外延InSb薄膜之间存在较大的晶格失配(14.6 %),其异质外延薄膜的质量受到多种因素的影响。国内外文献报道反映大概在20世纪80到90年代对此有过较为广泛的研究,近十几年内也有少量的研究报道[3-4]。报道采用了不同的外延生长技术并分析各种因素的影响,如采用低温缓冲层[5],优化生长温度和V/III配比[6-7],生长不同的厚度以及有无GaAs缓冲层的影响等。

然而,报道的异质外延InSb材料大都存在从室温(300 K)到低温(77 K)随着温度的降低本征电子迁移率反常降低的现象。根据半导体物理学中迁移率μ随温度T变化的公式:

(1)

(2)

由式(2)可知,迁移率μ随温度T的降低会增大。对于一个理想的本征半导体材料来说,随着温度T由300～77 K的下降,晶格的热振动对载流子的散射作用会大幅降低,载流子迁移率μ会升高；同时根据本征载流子浓度的公式[5]:

(3)

由于电子的热运动随温度下降而降低,用于导电的电子载流子浓度n会降低。

本文研究了GaAs基InSb异质外延时生长温度和速率、InSb层的厚度、低温缓冲层质量以及双In源工艺对材料Hall电学性能等的影响。实验发现在优化的工艺参数基础上采用双In源分别用于低温缓冲层和高温外延层的生长工艺对外延生长过程中In源束流强度的稳定和材料电学性能的提高具有重要的作用,可以生长出电学性能不发生反常的理想本征InSb异质外延薄膜材料。

2 实 验

实验在DCA-MBE P600设备上进行。使用无偏角的2 in商用直接外延型GaAs衬底,无铟Mo托安装,衬底经loadlock加热除气,buffer缓冲室加热去污后,在生长腔室中进行了生长实验。实验的生长程序类似于以前的报道[8],采用了优化的生长温度和V/III束流比[9]。材料结构分为三部分:低温缓冲层、中间层和高温层,研究采用不同的工艺方法进行了低温缓冲层的生长(ALE和常规方法)以及生长速率、InSb层的厚度和双In源控制工艺对材料电学性能的影响。材料生长结构示意图如图1所示,生长过程为:①GaAs(100)衬底在680 ℃经过约20 min充分脱氧；②在670 ℃生长1 μm厚的GaAs缓冲层以平滑经脱氧后粗糙的表面的形貌,为InSb的外延生长做好准备；③在380 ℃低温生长约30 nm的InSb低温缓冲层(用常规方法或ALE法)；④升温至430 ℃,生长InSb中间层0.3～0.5 μm；⑤升温至500 ℃,生长高温InSb主层2～3 μm。在生长程序运行之前,已经用无偏角的InSb(100)衬底通过反射式高能电子衍射(Reflection High Energy Electronic Diffraction,RHEED)对In和Sb源的束流大小和生长速率进行了测定和校准[9]。在生长过程中,用RHEED对外延样品表面的状况进行了实时的监测。采用旋转加热以提高样品的均匀性。样品生长完成后对其分别进行了光学显微镜、台阶仪、XRD、原子力显微镜(atomic force microscope,AFM)和Hall电学表征。

图1 GaAs基InSb异质外延生长结构示意图

3 结果与讨论

将四个不同生长参数的样品(a)、(b)、(c)和(d)用四探针法进行Hall电学性能表征,结果如表1所示。

表1 四个不同生长参数样品的Hall电学性能

3.1 生长温度和速率对Hall电学性能的影响

参照以前的实验数据[8]并对比表1(a)和其他样品可以看出,在优化生长温度和V/III比的基础上,适当的降低生长温度并提高生长速率(如a样品采用适当的降低生长温度至485 ℃,提高生长速率至1 μm/h)可以稍微的提高室温电子迁移率,达到6.2528×104cm2V-1s-1,室温本征电子载流子浓度也几乎达到理想的本征值,达到1.4231×1016cm-3。然而较高的生长温度和较慢的生长速率,如(b)、(c)和(d)也可以维持较好室温电子迁移率在6×104cm2V-1s-1左右,同时本征载流子浓度也同(a)一样均显示出随温度由下降而降低一阶幅度。从实验数据可以看出,温度和生长速率对室温载流子迁移率和本征载流子浓度影响不太大,本征载流子浓度随温度变化的趋势是相同的,即本征载流子浓度都随着温度的降低而降低。

3.2 InSb层厚度对材料性能的影响

从表1中数据可以看出,随着样品InSb层厚度的增加,样品XRD的FWHM在逐渐下降,表中的FWHM值从InSb层厚为2 μm时的186 arcsec,下降至InSb层厚为3 μm时的131 arcsec,即相当于增加1 μm厚度,样品的FWHM下降了55 arcsec。同时样品的本征载流子浓度也随着样品InSb厚度的增加而有下降变好的趋势。这与John L.Davis[10]等报道的晶体FWHM随InSb厚度的增加而减小的规律一致,即晶体质量随着膜厚的增加而提高。A.J.Noreika[11]也曾报道外延层需要生长到40 μm以上可以展示体晶一样的特性。由于在异质外延中,晶体的缺陷密度会随着膜厚的增加而降低,因此更厚的膜会导致晶体质量的提高。

3.3 InSb低温缓冲层质量对材料的影响

由于InSb外延层和GaAs衬底之间较大的晶格失配,它们之间较大的压应力会在界面附近引入螺旋失配位错。文献[5]也用TEM研究过用于缓解失配的界面厚度不应小于30 nm,否则螺旋失配位错会蔓延至表面。如图2所示,样品(c)在实际生长过程中,由于低温缓冲层界面厚度实际只有约20 nm,小于30 nm,没有很好的完全释放界面失配应力,导致样品表面出现较一些小的方形坑,最大直径可达4 μm。

图2 样品(c)500倍光学显微镜图像及其中的缺陷

可见,异质外延中界面厚度对表面形貌具有一定的影响,低温缓冲层的界面厚度不应小于30 nm。

另外,由样品(b)和(c)的原子力图像(图3)可以看出,采用ALE低温缓冲层的方法可以在一定范围内改善微观表面粗糙度。在2 μm×2 μm的区域内,采用ALE方法的样品(b)的平均粗糙度Ra=0.21 nm,均方根粗糙度Rq=0.27 nm,而采用常规方法的样品(c)的Ra=0.31 nm,Rq=0.40 nm,前者均要小于后者。可见,采用ALE低温缓冲层的方法可以较大幅度的降低晶格失配,释放因晶格失配而造成的压应力,降低表面粗糙度。

图3 样品(b)和(c)的原子力图像

3.4 双In源生长方法对InSb异质外延样品Hall电学性能的改进

文献[6]、[7]中也曾提到,不采用特殊的低温缓冲层技术,甚至不需要生长GaAs缓冲层,只通过优化生长温度和V/III比也可以异质外延生长出高质量电学性能的本征InSb材料。AlSb具有差的导电性,ALE方法可能会引入机械快门故障。而且,如表1中的数据所反映的,虽然(a)～(c)样品的室温电子迁移率已经接近理论本征值,但77 K的电子迁移率却一致的反常降低,并没有符合公式(2)所预期的结果。为了提高材料质量,我们采用了双In源(In#1和In#2)来分别独立地用于异质外延中低温缓冲层和高温层的III族束流。实验前,待束流源温度稳定后,先精确地校准好In#1和In#2的束流大小,In#2源用于低温缓冲层的生长,In#1源用于中间层和高温层的生长。这样就避免了In源在由低温升至高温过程中造成不可预料的束流数值大小的波动和不稳定性等影响因素。材料样品(d)在高温层生长30 min后拍到的样品RHEED图像如图4所示,可以看到如同质外延InSb表面一样清晰的p-(1×3)和1×1重构的RHEED图像。它是重构转变点Tt以上时看到的典型的重构类型[9]。

图4 双In源生长过程中样品表面的RHEED图像

样品(d)的Hall电学性能如表1所示,室温300 K到低温77 K的电子迁移率μ没有出现反常下降现象,而是如理论公式(2)所预期的结果,300 K和77 K的电子迁移率分别为:3.6546×104cm2V-1s-1和7.9453×104cm2V-1s-1,77 K较300 K的电子迁移率提高了2倍；300 K和77 K的本征载流子浓度n分别为:3.9521×1016cm-3和7.7687×1015cm-3。也如公式(3)所预期的,出现了载流子浓度随温度降低而下降的现象,由1×1016cm-3下降一阶幅度至1×1015cm-3,符合理想的情况。值得注意的是,我们将样品(d)放置一年后,重测Hall电学性能,结果发现,300 K和77 K的迁移率率稍微有所变化,分别为:5.6797×104cm2V-1s-1和6.7660×104cm2V-1s-1,300 K和77 K的本征载流子浓度分别变为:2.2009×1016cm-3和9.1362×1015cm-3。室温电子迁移率有一定升高,低温77 K的电子迁移率也有一些下降,但仍然没有出现低温电子迁移率低于室温电子迁移率的反常现象；本征载流子浓度虽然也相应的出现一定幅度的变化,室温的略有降低,低温的略有升高,但依然符合理论公式,未出现反常。

随后,我们对样品(d)进行了Hall电学性能随温度变化的变温Hall实验,结果如图5所示。样品(d)的电子迁移率随着温度的降低而升高,峰值出现在大约99 K附近,然后随着温度的进一步降低而下降；由于随着温度的降低,晶格的热振动对电子的散射作用降低,因此迁移率会升高；但随着温度的进一步降低,位错和杂质散射成为限制迁移率的主导因素,因此迁移率会随着温度进一步降低而下降。本征载流子浓度则随温度的降低而不断下降,然后趋于稳定,跟文献报道[6-7]的变化趋势基本类似。但是迁移率的峰值出现在99 K附近而没有出现跟体晶材料一样的80 K附近,反映出材料还不是最理想的本征材料。这可能与材料表面有一定的氧化或污染或者材料内部还有一定的位错缺陷等有关,材料质量还待进一步优化提高。

图5 样品(d)的电子迁移率和本征载流子浓度随温度的变化

4 结 论

本文采用三步工艺进行了GaAs基InSb的异质外延生长,结合实验数据和文献资料研究了生长温度和速率、InSb层的厚度、低温缓冲层质量和双In源工艺对材料Hall电学性能等的影响。发现温度和生长速率对室温载流子迁移率和本征载流子浓度影响不太大；异质外延中,晶体的缺陷密度会随着膜厚的增加而降低,因而晶体的FWHM会逐渐地减小；低温缓冲层的界面质量和厚度对表面形貌具有一定的影响,低温缓冲层的界面厚度不应小于30 nm,采用ALE低温缓冲层的方法可以较大幅度的降低晶格失配,释放压应力,降低表面粗糙度,对局部表面具有平滑作用。获得2.5 μm厚GaAs基InSb样品最高室温电子迁移率可达6.2528×104cm2V-1s-1,3 μm GaAs基InSb样品的FWHM可稳定在约131 arcsec。实验发现在优化的工艺参数基础上采用双In源分别用于低温缓冲层和高温外延层的生长工艺对外延生长过程中In源束流强度的稳定和材料电学性能的提高具有重要的作用,可以生长出电学性能不发生反常的理想本征InSb异质外延薄膜材料。获得2 μm厚GaAs基InSb层在300 K和77 K的Hall电子迁移率分别为3.6546×104cm2V-1s-1和7.9453×104cm2V-1s-1,FWHM=186 arcsec；变温Hall实验进一步证实了电学性能随温度的变化符合理论公式的预期。GaAs基的InSb异质外延生长的研究可以为其他相关工艺参数的确定提供借鉴。还需要进一步的优化工艺以提高材料质量达到稳定的最佳理想电学性能。