重金属存在下多环芳烃微生物修复的研究热点及趋势

刘瑞

摘 要：微生物修复作为一种高效率且无二次污染的修复技术，在重金属存在下多环芳烃的修复上有着广阔的应用前景。基于Web of Science核心数据库，通过文献计量可视化应用软件CiteSpace，分析了1998-2020年重金属存在下多环芳烃微生物修复的研究热点及趋势。结果表明：（1）重金属存在下多环芳烃微生物修复的论文发表数量呈快速增长趋势，主要的研究方向为环境科学、工程学、生物技术与微生物学;发文量最多的国家是中国，在全球研究机构中中国科学院的贡献最多。（2）关键词分析表明，研究热点集中在污染物种类（主要为镉、菲和芘）、降解机制、微生物修复技术和生物有效性。（3）研究趋势分析表明，生物炭、耐重金属菌株、风险评估、同时修复等为研究前沿。本研究为深入研究多环芳烃微生物修复技术和机理提供了参考。

关键词：重金属;多环芳烃;微生物修复;CiteSpace;计量分析

中图分类号：X131.3;X172 文献标志码：A 文章编号：0253-2301（2020）11-0049-08

DOI： 10.13651/j.cnki.fjnykj.2020.11.008

Abstract： As a high-efficiency remediation technology without secondary pollution， the microbial remediation has a broad application prospect in the remediation of polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） in the presence of heavy metals. Based on the core database of Web of Science， the research hotspots and trends of microbial remediation of PAHs in the presence of heavy metals from 1998 to 2020 were analyzed by CiteSpace. The results showed that： （1） The number of published papers about the microbial remediation of polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） in the presence of heavy metals showed a rapid growth trend， and the main research directions were the environmental science， engineering， biotechnology and microbiology; the country with the largest number of published papers was China， and the Chinese Academy of Sciences made the most contribution among the global research institutions. （2） The analysis of keywords showed that the research hotspots focused on the types of pollutants （mainly cadmium， phenanthrene and pyrene）， degradation mechanism， microbial remediation technology and bioavailability. （3） The research trend analysis showed that the biochar， heavy metal-resistant strain， risk assessment and simultaneous remediation were the research fronts. This study provided reference for the further study of the microbial remediation technology and mechanism of PAHs.

Key words： Heavy metal; Polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs）; Microbial remediation; CiteSpace; Quantitative analysis

多環芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons， PAHs）作为一类有着广泛来源和分布的持久性有机污染物，其致畸、致癌和致突变性引起了社会的强烈关注[1]。大多数PAHs具有水溶性低、亲脂性和半衰期长的特点，能够在土壤/沉积物中富集或在植物体内迁移、代谢和积累，进而通过食物链危及人类健康[2]。而环境中的PAHs的自然消解主要是通过微生物的降解作用。此外，相比于物理化学修复技术，微生物修复技术的效率高、成本低且无二次污染，因此，微生物修复技术在PAHs修复上得到广泛应用。

由于环境中存在与PAHs同时排放或先后累积的多种污染物，PAHs复合污染成为环境污染中的普遍现象[3]，其中重金属是一类最常见且危害严重的污染物[4-6]。由于重金属不能被降解，即使是低浓度也会在陆地和水生生态系统中逐渐累积，因此具有很高的生理毒性和环境危害[7]。PAHs和重金属的复合污染对环境的影响较单一污染的影响更为复杂，复合污染中重金属的存在可能会对PAHs的微生物修复造成很大的影响。近年来，随着植物和微生物的联合修复以及耐受重金属微生物等研究的深入，给重金属存在下PAHs微生物修复研究带来了新的活力，因此，重金属存在下PAHs微生物修复研究的发文量快速增长。然而以往的综述大多只局限于某个方面的总结和展望，不能对该领域的发展趋势和前沿进行全面的宏观分析。

CiteSpace是一款文献计量可视化应用软件，可对特定学科领域的文献进行计量分析，并通过一系列视觉图表呈现该领域内的热点及前沿[8]。CiteSpace能够更加客观地记录整个领域的研究现状，避免一些主观上的认识不足，其与学者专业知识背景的结合能够更加准确地把握整个研究领域的动态。因此，本研究基于Web of Science核心合集数据库，运用可视化CiteSpace软件，从文献计量角度对重金属存在下PAHs微生物修复研究领域的发文期刊和引文、国家和机构、关键词和研究热点，以及研究内容和发展趋势进行了分析，以期更加客观准确地掌握重金属存在下PAHs微生物修复领域的研究现状和前沿动态，为深入研究PAHs微生物修复技术和机理提供参考。

1 数据来源与分析方法

1.1 数据来源

论文数据来源于Web of Science核心合集数据库，采用高级检索方式，检索“主题”=（polycyclic aromatic hydrocarbons OR polycyclic aromatic hydrocarbon OR PAHs OR PAH） AND（heavy metal）AND（biodegradation OR bioremediation OR microbial degradation OR microbe degradation），“文献类型”=“article”，“语言”=“English”。检索得到1998-2020年（具体时间为1998年1月1日至2020年10月22日）发表的有效文献393篇。

1.2 分析方法

运用CiteSpace（5.7.1）软件对检索到的文献数据进行可视化分析，分析对象主要包括：国家（Country）、机构（Institution）、学科分类（Category）和关键词（Keyword），并通过软件的可视化处理，深入挖掘该领域的研究热点及趋势。具体操作如下：时间划分（Timing Slicing）设置为1998-2020年，时间节点（Years Per Slice）设为1年，术语来源（Term Source）依次勾选为标题（Title）、摘要（Abstract）、作者关键词（Author Keywords）、扩展关键词（Keywords Plus）。

2 结果与分析

2.1 文献产出

1998-2020年，重金属存在下PAHs微生物修复的文献产出趋势见图1。从图1可以看出，文献产量总体呈现上升趋势;1998-2010年（2009年除外，其中1998年、2009年、2010年的发文量分别为3篇、20篇、8篇）文献产出速率较慢，属于研究的兴起阶段，而2011-2020年（其中2011、2020年的发文量分别为17篇、41篇）文献产出速率较快，属于快速上升阶段，说明在2010年之后重金属胁迫下PAHs的微生物修复引起了学者们的极大关注。

2.2 合作研究空间特征

通过CiteSpace的Country和Institution分析功能，对重金属存在下PAHs微生物修复研究的发文国家和机构的空间结构特征进行了分析，排名靠前的国家和机构见表1和图2，图中圆圈的厚度代表发文量;圆圈的颜色代表年份，红色为最近年份，灰色为最早年份。

由表1的发文国家可知，中国（Peoples R China，频数=110）是发文量最多的国家，远远领先印度（INDIA，频数=30）。中心度代表了与其他节点之间的联系紧密程度（中心度越高，与其他国家或机构联系越密切），由表1的中心度可知，虽然美国的发文量（USA，频数=19）远低于中国，但美国与其他国家的联系最为紧密（中心度0.32），其次才是中国（中心度0.27）。此外，由图2可以看出，在重金属存在下PAHs微生物修复研究上各国虽有联系，但并非十分紧密。

由表1的发文机构可知，发文量最多的研究机构是中国科学院（Chinese Acad Sci，频数=16），超过了国家发文量第7的尼日利亚（NIGERIA，频数=14）及其之后的大部分国家的整体发文量，反映了中国科学院在重金属存在下PAHs微生物修复研究上的贡献十分突出。此外，由表1的中心度和图2可以看出，各个机构之间的联系十分薄弱，这也可能与各个机构研究内容和拥有的菌种不同有关。

2.3 关键词及研究热点

关键词很大程度上总结了文献所研究的内容，因此关键词出现的次数很大程度上代表了该领域的研究热点。高频关键词统计详见表2。由表2可知，重金属存在下PAHs微生物修复研究的PAHs种类主要是菲（phenanthrene，频数=78）、芘（pyrene，频数=33），重金属主要是镉（cadmium，频数=32）。主要修复手段有微生物修复和降解（biodegradation，频数=195、bioremediation，频数=186）、微生物联合植物修复（phytoremediation，频数=51）和生物强化（bioaugmentation，频数=23）。环境介质主要集中在土壤（soils，频数=78）。

在高频关键词基础上利用CiteSpace关键词进行聚类分析，由图3可以看出，重金属存在下PAHs微生物修复的研究热点主要分为10个聚类，分别是：#0 植物修复、#1 GCMS、#2 绿色可持续修复、#3 PAHs、#4生物吸附、#5矿化、#6 解吸、#7 枯草芽孢杆菌、#8 细菌降解、#9 分解代谢。

结合表2和图4，对高频关键词及其聚类进行归纳可知，重金属存在下PAHs微生物修复研究的热点主要分为污染物种类（#3 PAHs）、降解机制（#1 GCMS、#5矿化、#9 分解代谢）、修复技术（#2 绿色可持续修复、#7 枯草芽孢杆菌、#8 细菌降解）和生物有效性（#4生物吸附、#6 解吸）4个方面。污染物（PAHs）种类主要是菲（phenanthrene，频数=78）、芘（pyrene，频数=33），重金属主要是镉（cadmium，频数=32）和铜（copper，频数=29）;降解机制的研究主要利用GC-MS分析PAHs的矿化程度以及微生物降解PAHs的代谢产物;修复技术主要是细菌修复（bacteria，频数=24）和微生物联合植物修复（phytoremediation，频数=51）;生物有效性（bioavailability，頻数=36）主要是研究土壤介质环境中的PAHs的吸附解吸。

2.4 主要發文学科及引文分析

发文学科分类在很大程度上反映了该领域研究的侧重方向。由图4可知，重金属存在下PAHs微生物修复研究的学科大分类主要是环境科学与生态学（ENVIRONMENTAL SCIENCES & ECOLOGY）、工程学（ENGINEERING）和生物技术与应用微生物学（BIOTECHNOLOGY & APPLIED MICROBIOLOGY）。小类学科主要为环境科学（Environmental Sciences）、工程学（Engineering，Environmental）、生物技术与应用微生物学（Biotechnology & Applied Microbiology）。交叉性较强的学科主要为环境科学与工程学之间的学科交叉。工程技术类的发文量占据了相当重要的组成部分，这说明了重金属存在下PAHs微生物修复研究在很大程度上不仅要考虑其环境科学与生态学理论上的意义，还要考虑其在实际中的应用性，如是否对已有修复技术进行了改进或具有推广使用的前景。

引文分析可以反映重金属存在下PAHs微生物修复研究影响较大的学术论文和研究个人/团队以及方向。由表3可知，Chen、Haritash和Thavamani的文献被引率最高，足见其在重金属存在下PAHs微生物修复研究方向有着重要的影响。在论文应用率频次较高中国学者中，Chen和Liu同时在湖南大学环境科学与工程学院进行工作，与曾光明教授（国家自然科学基金杰出人才基金获得者、中共中央组织部“万人计划”第一批领军人才）在同一课题组，Chen和Liu分别发表在Biotechnology Advances和Bioresource Technology高水平学术期刊上的论文同时也是重金属存在下PAHs微生物修复的研究，说明其课题组在重金属存在下PAHs微生物修复研究上做出了较大贡献。

2.5 研究趋势

关键词出现时间及频数在很大程度上反映了该关键词在某个时期的热门程度。而CiteSpace的关键词突现分析，不仅可以统计研究领域关键词出现的时间，还可利用算法统计出一定时间内保持高频次的关键词，并用突现强度值表示。从图5可以发现近5年内（2016-2020年）持续的研究热点关键词主要有生物炭（biochar）、风险评估（risk assessment）、菌株（sp nov.）、同时修复（simultaneous removal），这说明重金属存在下PAHs微生物修复研究趋势主要为生物炭的添加对修复的影响、耐重金属菌株的筛选及运用、风险评估后对污染地重金属和PAHs的同时修复。

3 讨论与结论

在重金属存在下PAHs微生物修复研究的继续深入离不开一些新技术和新理论的发展，把握领域内的研究趋势十分关键。因此，将基于研究趋势分析得出的生物炭的添加对修复的影响、耐重金属菌株的筛选及运用、风险评估后对污染地重金属和PAHs的同时修复做详细讨论。

（1）生物炭作为一种土壤改良剂，在有机污染土壤治理中得到大量运用[9]。生物炭不同的制备方法使得生物炭的理化性质有着很大的差别，在实际的有机污染修复当中效果千差万别[10-12]。此外，生物炭还可作为新型的固定化材料，搭载特定微生物降解菌降解相应的PAHs。然而，Yang等[13]的研究表明，生物炭会吸附重金属，放大重金属的毒性危害，导致修复效率下降。因此，生物炭也可作为吸附剂，转移吸附的重金属后修复PAHs或直接吸附PAHs[14-16]。

（2）耐受重金属微生物是重金属胁迫下PAHs的微生物修复的关键，已知许多微生物可处理PAHs和重金属的复合污染物，其中大多数是从受污染的沉积物或土壤中分离出来的。长期的污染物接触可驯化微生物，使其获得更高的处理PAHs和重金属的综合污染的能力。 芽孢杆菌、大肠杆菌和分枝杆菌是PAHs和重金属生物修复的常见细菌，它们可以在重金属存在下分解蒽、萘、菲、芘和苯并[a]芘等PAHs，并能减轻Cd、Cu、Cr、Pb等重金属对PAHs降解菌降解的抑制作用[17]。如Jiang等[18]发现，添加苏云金芽孢杆菌FQ1后，随着500 mg·kg-1菲的加入，细菌-真菌处理中Cd的积累量增加了14.29%～97.67%，菲的降解率为95.07%。

（3）重金属和PAHs都是具有环境危害的污染物，评估其风险，以及同时去除重金属和PAHs的环境意义十分巨大。由于重金属不能被降解，只能转换价态和转移，因此，同时去除两者需要巧妙的实验设计和技术。常用的修复技术的主要缺点是产生二次废物、高运营成本和高能耗。相比于现有的修复方法，植物-微生物联合修复是一种突出的方法，其成本低廉且无害，修复效果也十分突出[19]。近年来，发展的微生物燃料电池也可以很好地缓解高能耗的问题。微生物燃料电池不仅可以有效的去除有机污染物转移重金属，还可以利用降解有机污染物发电，是一种新能源技术，其在修复重金属-PAHs复合污染方面有着巨大的应用前景[20]。

利用CiteSpace对重金属存在下PAHs微生物修复的进行网络图谱、关键词聚类及突现分析，探究其合作研究空间特征、研究热点、研究趋势。结果表明，中国在该领域占据了重要地位，并拥有大量优秀的研究机构。各国虽有联系，但并非十分紧密，联系最为紧密的是美国。研究的热点主要可分为污染物种类、降解机制、修复技术和生物有效性4个方面。交叉性较强的学科主要为环境科学与工程学之间的学科交叉。其中Chen和Haritash的文献被引率最高，对该领域有着重要的影响。研究趋势主要有生物炭的添加对修复的影响、耐重金属菌株的筛选及运用、风险评估后对污染地重金属和PAHs的同时修复。

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（責任编辑：柯文辉）