超导薄膜磁场穿透深度的双线圈互感测量*

张若舟 秦明阳 张露 尤立星 董超 沙鹏 袁洁 金魁 2)5)†

1) (中国科学院物理研究所, 北京凝聚态物理国家研究中心, 北京 100190)

2) (中国科学院大学物理科学学院, 北京 100049)

3) (中国科学院上海微系统与信息技术研究所, 上海 200050)

4) (中国科学院高能物理研究所, 北京 100049)

5) (松山湖材料实验室, 东莞 523808)

磁场穿透深度是联系超导体宏观电动力学与微观机制的重要物理量, 其精确测量对于研究超导机理以及探索超导应用具有重要意义.在众多的磁场穿透深度测量方法中, 双线圈互感法具有测量精度高、技术相对成熟、对样品没有破坏等优点, 可被用于细致地研究超导薄膜的磁场穿透深度对温度、掺杂、外延应力等参量的依赖关系.本文首先简要介绍了双线圈互感法的基本原理, 指出该方法的测量精度主要受系统几何参数及薄膜边缘漏磁的影响; 之后对自主设计搭建的透射型双线圈互感装置进行了系统的校验, 并详细说明了其测量精度: 对于厚度为100 nm, 穿透深度为150 nm的典型薄膜样品, 穿透深度绝对值的测量误差小于10%; 最后通过测量NbN超导薄膜的磁场穿透深度进一步检验了装置的精度, 分析表明穿透深度的测量值与文献报道结果符合.

1 引 言

超导电性是20世纪以来凝聚态物理学中最具吸引力的现象之一, 其具有两个基本特性—零电阻率和迈斯纳效应[1].为了解释迈斯纳效应,London兄弟[2]于1935年提出了一个唯象模型, 指出磁场进入超导体后会迅速衰减, 并将衰减的特征尺度定义为磁场穿透深度λ (下文中简称为穿透深度).根据London理论, 穿透深度直接取决于超导电子的有效质量m*和超流密度ns.

穿透深度是联系超导体宏观电动力学与微观机制的桥梁, 其中蕴含了丰富的物理内容[3,4].首先, 穿透深度随温度的演化行为λ(T)携带了配对对称性及能带结构的信息.例如, Hardy等[5]测量了YBa2Cu3O6.95的 ∆ λ(T)=λ(T)− λ(0) , 数据表明低温下Δλ(T)呈现线性, 这成为空穴型铜氧化物的能隙具有线节点的首个关键证据; Skinta等[6]关于 La2—xCexCuO4—y与 Pr2—xCexCuO4—y的穿透深度测量结果表明电子型铜氧化物在最佳掺杂附近会发生配对对称性的转变; Fletcher等[7]通过分析MgB2的穿透深度, 指出MgB2具有双能隙结构.其次, 通过对穿透深度数据进行零温外延, 还可以提取出超导体的相位刚度 ρs0∝ λ−2(T → 0) .ρs0越小意味着相位涨落越强[8].有趣的是, 铜氧化物的相位刚度ρs0与超导转变温度(Tc)之间存在强劲的标度关系[9−11], 这暗示着相位涨落在高温超导机理中起到非常关键的作用.另外, λ直接与电子有效质量m*相关, 而m*很容易受到量子涨落的影响.因此人们能在不施加磁场和压力的情况下,通过测量不同掺杂样品的λ(T→0)直接探测超导dome内的量子临界点(quantum critical point,QCP).QCP附近的零温穿透深度峰在铁基超导体中已被多次观测到[12−14].

穿透深度的测量对于揭示超导机理至关重要,但该物理量通常只有千埃的量级, 想要进行精确、细致的测量是十分困难的.目前, 人们已发展出一系列测量穿透深度的方法, 包括µ子自旋共振(µSR)法[15]、微波表面阻抗法[16,17]、LC 谐振法[18−20]、下临界磁场测量[21,22]、扫描超导量子干涉仪[23]、磁力显微镜[24]等.对于超导薄膜而言, 最具代表性且应用最广泛的测量方法是微波表面阻抗法和µSR.其中, 微波表面阻抗法通过测量置样前后谐振腔共振频率和品质因数的差异来得到样品的表面阻抗, 进而提取穿透深度.但该技术受限于装置几何因子的不确定性, 只能测得穿透深度相对值Δλ(T), 无法精确得到穿透深度绝对值; µSR则通过测量样品混合态的磁场分布准确给出穿透深度绝对值, 且测量结果不易受样品形状及厚度影响.然而, 该方法成本高、测量周期长、无法连续变温测量, 因此不适合细致地研究穿透深度随温度、掺杂的演化行为.此外, µSR测量过程中需要对样品施加外磁场,可能会造成穿透深度的测量值偏离零磁场下的数值[15].

双线圈互感法是一种测量超导薄膜穿透深度绝对值的高精度方法, 其基于超导薄膜对低频交变场的屏蔽效应, 能够不依赖任何拟合参数地给出穿透深度绝对值.Hebard和Fiory[25]于1980年首次提出了透射型的双线圈互感技术, 其装置主要由同轴放置的驱动线圈和接收线圈组成.待测薄膜夹在两个线圈之间, 通过测量线圈间的互感系数来提取薄膜的低频电导率及穿透深度.随后, Jeanneret等[26]发展出反射型的互感线圈装置, 两个线圈位于薄膜同一侧.这样做不仅提高了测量灵敏度, 还将薄膜另一侧的空间留出, 以方便进行其他测试.基于此, Kinney等[27]实现了离子液体调控过程中La2CuO4+x薄膜穿透深度的原位测量.然而, 相比于稍晚些提出的反射型, 透射型双线圈互感技术拥有一套更加完整的校准及数据处理方法.Claassen等[28]、Turneaure等[29,30]和 Fiory等[31]在透射型双线圈互感技术的装置设计、数据处理、参数优化上开展了先驱性的工作, 为该技术的成熟奠定了基础.近期, He等[32]和Dubuis等[33]发展了新型透射型互感线圈装置, 使穿透深度绝对值的测量误差降至1%以内.他们还利用该装置细致测量了过掺杂La2−xSrxCuO4的超流密度, 揭示出一个出人意料的ρs0(Tc)标度律[9].

本文将对双线圈互感技术的测量原理进行简单介绍; 重点介绍我们自主设计的测量装置及其校验结果, 分析并估算提取穿透深度的不确定性; 最后报道并探讨NbN薄膜的穿透深度测量结果.

2 理 论

双线圈互感法基于驱动线圈和接收线圈之间的互感现象.当在驱动线圈中通过一角频率为ω、幅值为Id的交变电流时, 通过接收线圈的磁通量就会随时间简谐变化并激发出感生电压.在驱动电流不变的条件下, 感生电压越大意味着线圈间的磁耦合越强, 耦合强度可以用互感系数M来衡量[29]:

双线圈系统的互感系数M主要来源于两部分电流的贡献.一是驱动线圈的电流, 它对M的贡献可以直接利用经典电磁学得到.二是超导薄膜内被激发出的屏蔽电流, 其大小与超流密度 ns∝ λ−2密切相关.因此求解M(λ)的关键在于得到薄膜内部的屏蔽电流分布.根据二流体模型及麦克斯韦方程组, 屏蔽电流密度J满足如下积分方程[30]:

其中µ0为真空磁导率, σ1为准粒子电导率, Ad为驱动线圈电流产生的矢势.(2)式的严格求解一般比较困难, 但对于圆形薄膜, 可以将其化为线性方程组并进行数值求解[30]; 对于无限大薄膜, Clem和Coffey[34]求解(2)式后得到了互感系数的解析表达式:

其中Nd与Np分别代表驱动线圈与接收线圈的总匝数, Rd,i和Rp,j分别代表第i匝驱动线圈和第j匝接收线圈的半径, hi,j代表第i匝驱动线圈和第j匝接收线圈的间距, d为薄膜厚度,Q2=q2+λ−2−iµ0ωσ1.

理论上, 将测量到的M(T)代入(3)式就能够提取出λ(T), 但该数据处理过程的准确性受到诸多因素的限制[28−30,35].首先, 样品的尺寸并非无限大, 因此一部分驱动线圈产生的磁场会绕过样品边缘抵达接收线圈, 形成“漏磁”.这将导致互感系数的测量值总是大于M∞.针对该问题, Turneaure等[29,30]指出有限尺寸薄膜的互感系数Msample可以表示为两部分之和:

其中M∞为(3)式给出的同种材料、相同厚度、无限大薄膜的互感系数, M1是薄膜边缘的漏磁, 可以通过测量与样品形状相同的铌箔(或厚铌膜)的低温互感实部来获得[29,32].因此扣去漏磁M1后的互感系数应当满足(3)式.这种扣除漏磁的方法不仅使得无限大薄膜的解析表达式适用, 还能去除电路中的耦合带来的影响.但需要注意的是, 当线圈外径过大或线圈间距过大时, (4)式将不再成立[29],此时薄膜边缘的漏磁将难以处理, 穿透深度的测量精度也将大打折扣.

此外, 线圈参数的复杂性及升降温过程中的热胀冷缩会导致系统的几何参数很难严格确定.克服这种不确定性的常用方法是使用归一化的互感系数 (Msample— M1)/M0来处理数据[9,29], 其中 M0等于无薄膜时的互感系数, 可以在(3)式中令d =0来得到, 若定义

可以得到“几何因子”

其携带了线圈所有的几何参数.再结合(3)式和(4)式可以得到归一化互感系数

其中T0代表略大于Tc的温度, Tmin为漏磁的测量温度, 通常为制冷机的低温极限.下文中将使用(8)式对穿透深度进行求解.

3 测量系统设计及校验

基于上述原理, 我们自主设计并搭建了一套高精度的透射型互感线圈装置, 并对其进行了系统的校验及精度分析.

3.1 实验装置

图1(a)为互感线圈测量系统示意图.核心的驱动线圈(drive coil)及接收线圈(pickup coil)由线径为40 µm的无氧铜漆包线绕制而成.为保证线圈的同心度及其位置的稳定性, 首先将线圈固定于G10塑料材质的线圈托(coil holder)内, 再利用绝缘胶将线圈托灌入蓝宝石(sapphire block)的柱形孔中.蓝宝石内有一个特殊设计的凹槽用来固定样品, 能够保证样品中心与两个线圈处于同一轴线.样品温度通过蓝宝石上的一个半导体温度计(thermometer)来测量.整个装置通过黄铜螺钉固定在Montana光学低温恒温器的3 K铜平台(platform)上, 外部的屏蔽罩(radiation shield)可有效减少热辐射对样品温度的影响.为减少电路间的串扰, 线圈与锁相放大器 (lock−in amplifier SR830)通过同轴电缆进行连接.

图1(b)为测量系统的等效电路图.其中Rd与Rp分别代表驱动线圈及接收线圈的电阻, 在室温下分别为 13.9 和 14.1 Ω.负载电阻 R =10 kΩ与Rd串联, 用来减少变温对驱动线圈电流的影响.M代表驱动线圈与接收线圈之间的互感系数.在利用锁相放大器给驱动线圈施加电压的同时也将该电压信号设置为锁相的内部参考信号(reference signal).理论上, 接收线圈的感生电压与驱动电流之间的相位差为90°, 但由于两线圈间寄生电容C的存在[29], 实际测量得到的相位差为90° ±4.7°, 与其他课题组的装置在同一水平[36].

3.2 线圈设计

前文中提到, 合理的线圈参数是保证扣漏磁方法有效的重要前提.上世纪九十年代末, Claassen等[28]给出线圈设计上的两条指导性原则: 第一, 为了减小漏磁并提高信号强度, 线圈间距应当尽可能小;第二, 尽可能减小线圈的高度.经过综合考虑, 我们确定线圈间距h为0.9 mm, 线圈内直径为0.5 mm,外直径为1.3 mm, 高度为1.6 mm, 共300匝.下面利用文献[30]中的数值方法验证线圈参数设计的合理性.

为方便计算, 考虑一厚度d = 100 nm、半径为R、穿透深度λ = 150 nm 的圆形超导薄膜.利用矩阵法[30]对积分方程(2)进行求解, 并计算出该系统的互感系数Msample(R), 如图2(a)中的红色曲线所示.取λ = 0, 就得到了该薄膜的漏磁M1(R), 如图2(a)中的蓝色曲线所示.若(4)式成立, Msample(R)−M1(R) 等于无限大尺寸薄膜的互感系数, 应是一个不随薄膜半径变化的常数.我们的计算结果的确与之相符, 如图2(a)中的黑色曲线所示.此外, 为了模拟实际的数据处理过程, 我们将Msample(R)及M1(R)代入(7)式, 反解出穿透深度计算值λcal(R).图2(b)中的黑色曲线是利用本文装置的实际测量值h = 0.9 mm计算得到的λcal(R)曲线, 在R = 2.5−5 mm范围内均与实际穿透深度150 nm(图2(b)中的虚线)十分接近.作为对比, 图2(b)也给出了将线圈间距扩大为原来的5倍(h = 4.5 mm)和10倍(h = 9 mm)后计算得到的λcal(R)曲线, 两种情况均在样品半径较小时明显偏离穿透深度实际值.这是由于当线圈间距较大时, 样品边缘处的屏蔽电流对互感系数的贡献不可忽略, 此时互感系数Msample不再能简单地分解为M∞与M1之和[29].总之, 图2中的数值计算结果均表明本文装置线圈参数的选择是合理的.

图1 (a)双线圈互感装置示意图; (b)等效电路图Fig.1.Schematic illustration (a) and equivalent circuit (b) of the two−coil mutual inductance apparatus.

图2 (a) d = 100 nm, λ = 150 nm的超导薄膜的互感系数随薄膜半径R的变化曲线; (b)基于不同的线圈间距(h =0.9, 4.5, 9.0 mm) 得到的穿透深度计算值随薄膜半径R的变化曲线, 虚线代表实际穿透深度λ = 150 nmFig.2.(a) The mutual inductance as a function of film radii R calculated for the typical superconducting film with d =100 nm, λ = 150 nm; (b) calculations of penetration depth λcal vs film radii R for different spacings between two coils(h = 0.9, 4.5, 9.0 mm).The real penetration depth (λ =150 nm) is indicated by the dotted line.

3.3 系统校验及误差分析

图3(a)给出两次测量同一铌膜得到的感生电压−温度曲线Vx,1(T)及Vx,2(T).铌膜使用磁控溅射方法生长, 厚度为 350 nm, 衬底为 5 × 5 ×0.5 mm3MgO单晶.结果显示Vx的重复率达到96%以上.由于铌膜的厚度远大于其穿透深度(约40 nm), 因此可以认为此时感生电压的实部Vx(T ≈4.5 K)就是系统的漏磁[32].经过多次重复测量, 得到系统漏磁 M1= 7.32 ± 0.05 nH, 其平均值=7.32nH, 仅占正常态互感的 1.01%, 误差ΔM1= 0.05 nH, 仅占平均值的 0.68%, 主要来自于铌膜与线圈相对位置的变化及仪表的噪声.为了进一步验证所测漏磁的可靠性, 我们还多次测量了尺寸相同而厚度为0.22 mm的铌箔的低温互感实部, 与铌膜给出的漏磁值仅相差1.8%.

图3 (a)两次测量同一片铌膜得到的感生电压Vx,1(T)及Vx,2(T); (b)铌膜的感生电压V(T = 4.5 K)随频率的依赖关系Fig.3.(a) The induced voltage data Vx,1(T) and Vx,2(T)taken from the same Nb film with sample remounted;(b) the frequency dependence of induced voltage V(T =4.5 K) for the Nb film.

保持样品温度T = 4.5 K、电流幅值Id=0.2 mA不变, 通过改变驱动电流的频率得到图3(b)所示的 V (T=4.5K)-f 曲线.可以看出, Vx与f满足严格的正比关系, 这意味着: 第一, 金属涡流对测量几乎没有影响; 第二, 未激发出明显的线圈自谐振模式[28].此外, 电压虚部(图3(b)中的红色曲线)Vy≈ 0, 这与理论一致[37].因此可以在1—100 kHz内选择驱动频率.综合考虑信号强度及锁相放大器的量程, 我们选定驱动线圈电流的参数为Id= 0.2 mA, f = 50 kHz.经估算, 该电流在薄膜中心激发的磁场强度约为76 mGs, 小于大部分超导体的下临界磁场, 因此也可以排除磁通对测量结果的影响.

下面分析该装置测量穿透深度的误差.为方便定量计算, 首先对(7)式进行改写.考虑一尺寸为5 × 5 mm2, d = 100 nm, λ = 150 nm 的典型薄膜样品, 由于我们的线圈间距h = 0.9 mm, 显然满足λ2≪ hd, 在该情况下, (7)式可以很好地近似为[28,29]:

4 NbN薄膜的磁场穿透深度测量

为了检验装置的精度, 我们测量了研究较多的s波BCS超导体NbN.NbN超薄膜使用磁控溅射方法生长, 厚度为 6.5 ± 0.2 nm, 衬底为 5 × 5 ×0.5 mm3MgO单晶.图4(a)给出了NbN薄膜的感生电压−温度曲线.可以看出, 当样品进入超导态时, 感生电压实部Vx迅速下降, 这反映了薄膜的抗磁性; 感生电压虚部Vy则呈现峰状, 其展宽能够反映样品的均匀性.我们利用前述方法得到了样品的穿透深度−温度曲线λ(T), 如图4(b)中的黑色圆圈所示, 可以发现低温段的λ(T)十分平缓, 这意味着材料的超导能隙没有节点.图4(b)中的其他数据来自同批生长的另外3片NbN薄膜, 结果非常接近.

图4 NbN薄膜(NbN#1, NbN#2, NbN#3, NbN#4)的双线圈互感测量结果 (a) NbN#1样品的感生电压曲线Vx(T)及Vy(T);(b)四个样品的穿透深度随温度变化曲线λ(T); (c) NbN#1样品的超流密度−温度曲线 λ -2(T)∝ ns(T) , 黑色实线是脏极限BCS理论的拟合结果; (d)四块样品的穿透深度零温外延值λ (T → 0)与Tc的关系, 符合文献报道趋势[38], 误差棒的长度小于数据点的标记尺寸Fig.4.Two−coil mutual inductance measurement results of NbN films (NbN#1, NbN#2, NbN#3, NbN#4): (a) Temperature de−pendence of induced voltage Vx(T) and Vy(T) for NbN#1; (b) temperature−dependent penetration depth λ(T) of four NbN films;(c) temperature variation in superfluid density λ -2(T)∝ ns(T) for NbN#1.The black line shows the dirty s−wave BCS theory fit to the data; (d) the value of λ (T → 0) for four NbN films, which shows a good agreement with the published value[38].The length of error bar is shorter than the symbol size.

图4(c)给出了 NbN#1样品的超流密度λ−2(T), 其中黑色实线是BCS理论给出的脏极限s波超导体的超流密度[39]:

数据拟合给出 2Δ(0)/(kBTc) ≈ 4.3, 与文献[38]中报道的数值(约4.2)非常接近.该数值略大于BCS理论值3.53, 意味着材料处于强电−声子耦合.值得注意的是, 当 T ＞ Tp≈ 13.2 K时,λ—2(T) 出现突然下降.这种偏离BCS理论的行为在文献[38]中也有报道, 其或起源于Tc附近发生的 Berezinski−Kosterlitz−Thouless (BKT)相变[40].根据BKT理论, 2D超导体中涡旋−反涡旋束缚对会被相位涨落效应拆散, 自由涡旋的扩散将使λ—2(T)迅速下降[41].

我们进一步外延得到了材料的零温穿透深度值λ(T→0).四片NbN薄膜的零温穿透深度值介于322—329 nm之间, 与文献[39]报道的λ(T →0)−Tc关系符合(见图4(d)).

5 总结与展望

本文对双线圈互感技术的测量原理进行了系统阐述.针对制约测量精度的两个因素, 自主设计并搭建了一套高精度的双线圈互感测量装置.信号重复性高达96%.计算表明, 装置设计及数据处理方法上的改进使典型超导薄膜的穿透深度测量精度优于10%, 接近或好于国际同行水平[30].更加重要的是, 该装置在NbN超薄膜上的穿透深度测量结果与文献报道结果十分一致, 进一步表明该装置准确可靠.

近年来, 将离子液体调控技术与双线圈互感测量相结合已经成为提取ρs0(Tc)标度律[27]及揭示调控内在过程的一种高效手段[42].此外, 双线圈互感技术也被逐步应用于相干长度测量[43,44]、临界电流测量[45]、原位抗磁性探测[36,46−48]、磁通钉扎[49]、界面铁电性[50]、界面超导电性[51]、超导匹配效应[52]等领域的研究中, 有望在今后的超导基础物理研究中发挥更大的作用.

感谢西湖大学吴颉研究员关于双线圈互感技术的讨论与指导.感谢陈其宏研究员及陈欣甜、涂思佳、赵展艺等在文章写作上的讨论与帮助.