国六柴油机颗粒物数量排放测量结果的不确定度评定

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引言

改善环境空气质量是我国当前涉及国计民生的重大课题。2018 年，国务院发布《打赢蓝天保卫战三年行动计划》，对氮氧化物（NOx）、PM 2.5 等污染物排放指标分别提出了明确的防控目标。生态环境部发布的数据显示，机动车污染是目前我国空气污染的重要来源之一。根据《中国移动源环境管理年报（2019）》，我国机动车保有量超过3.2 亿辆，其中汽车是机动车大气污染物排放的主要贡献者，而占汽车保有量7.9%的柴油货车，排放了占比84.6%的颗粒物（PM）[1]。由此可见，控制机动车污染，特别是重型柴油车的排放水平，是提高环境空气质量的重要手段。

欧盟在2011 年已经颁布了（EU）No 582/2011欧Ⅵ标准[2]，对重型柴油机的排放进行了严格的管理，特别是在颗粒物质量限值上提出了颗粒物数量（PN）排放的限值。生态环保部在2018 年发布的GB 17691-2018《重型柴油车污染物排放限值及测量方法（中国第六阶段）》[3]（简称国六标准）中参考欧Ⅵ标准，引入了更加复杂的测试过程（冷热态WHTC 测试循环）和更加严格的排放限值（NOx和PM 排放限值有超过50%的降低幅度，并规定了PN 排放限值），这对排放测试的精度提出了更高的要求。

国六标准柴油机（简称国六柴油机）的颗粒物数量排放测试是现阶段发动机研究过程中的难题，为了更准确地评价国六柴油机颗粒物数量的排放水平，依据下列标准要求进行柴油机PN 排放测量的不确定度评定：

1）CNAS-CL01-G003：2019《测量不确定度的要求》[4]。

2）CNAS-GL023：2018《汽车和摩托车检测领域典型参数的测量不确定度评估指南及实例》[5]。

3）中华人民共和国国家计量技术规范JJF 1001-2011《通用计量术语及定义》[6]。

4）中华人民共和国国家计量技术规范JJF1059.1-2012《测量不确定度评定与表示》[7]。

1 影响因素分析及评估方法的确定

国六标准增加了发动机排气污染物中颗粒物数量排放的测量，标准要求：发动机试验循环过程中，在排气管中采用部分流稀释系统或全流稀释系统连续取样，使用颗粒物计数器测定瞬时颗粒物数量浓度，最终计算试验循环过程的颗粒物数量比排放浓度，针对部分流稀释系统的颗粒物数量排放测量进行不确定度评定。

根据计算公式和使用经验，影响发动机尾气中颗粒物数量排放检验的因素主要包括：颗粒计数器的设备精度、部分流稀释系统的设备精度、测功机系统的设备精度以及试验采样和分析过程的测量重复性。

颗粒计数器的设备精度引入的不确定度包括3个方面：

1）粒子平均浓度的测量误差；

2）线性化标定误差；

3）挥发性粒子去除器的平均粒子浓度衰减系数误差。

3 者均可以采用B 类不确定度进行评价。

部分流稀释系统的设备精度引入的不确定度包括3 个方面：

1）稀释排气瞬时质量流量的测量误差；

2）部分流稀释系统采样流量的测量误差；

3）发动机排气瞬时质量流量的测量误差。

3 者均可以采用B 类不确定度进行评价。

试验中，发动机的功率由测功机通过测量发动机瞬时转速和转矩，由功率与转速和转矩的关系式计算得到。测功机系统的设备精度引入的不确定度包括2 个方面：测功机转速和转矩测量的最大允许误差，采用B 类不确定度进行评价。

试验中，颗粒物数量排放的采样和分析过程是一个复杂的动态过程，部分流稀释系统的气密性和采样比控制稳定性、采样管路的加热效果和吸附能力、颗粒计数器的气密性和稀释比控制稳定性以及发动机运行的稳定性等都会对颗粒物数量排放测量产生影响。将以上影响因素所产生的重复性因素组合在一起，归入为输出量的重复性因素，不需分别评估各输入量重复性引入的不确定度分量，而是直接评估测量结果的重复性引入的不确定度分量（A 类不确定度）。

综合来说，国六柴油机颗粒物数量排放测量不确定度的因果关系如图1 所示。

图1 颗粒物数量排放测量不确定度因果关系图

2 数学模型建立

根据GB 17691-2018，按下列方法计算颗粒物数量排放的比排放量：

用部分流稀释系统对粒子数量取样时，颗粒物数量瞬态排放采用下列公式计算：

对于部分流稀释固定采样比系统，等效稀释排气的质量流量计算如下：

式中：GEXH为发动机排气瞬时质量流量，kg/h；GT为稀释排气瞬时质量流量，g/s；GP为部分流稀释系统采样流量，g/s。

将公式（3）代入公式（2），得到部分流稀释系统颗粒物比排放量的计算公式如下：

考虑上述影响测量不确定度的所有来源，加入颗粒物数量排放的采样和分析过程重复性引入的不确定度，建立颗粒物数量排放比排放量不确定度的数学模型如下：

1）稀释排气瞬时质量流量引入的相对标准不确定度ur（GT）；

2）发动机排气流量引入的相对标准不确定度ur（GEXH）；

3）部分流稀释系统采样流量引入的相对标准不确定度ur（GP）；

5）粒子计数器标定系数引入的相对标准不确定度ur（k）；

6）挥发性粒子去除器的平均粒子浓度衰减系数引入的相对标准不确定度

7）试验中，发动机功率引入的相对标准不确定度ur（Pact）；

8）发动机颗粒物数量排放测量重复性引入的相对标准不确定度ur（fC）。

依据JJF 1059.1-2012，对于相对不确定度，灵敏系数是幂的次数。对于本试验，各影响量的灵敏系数分别为：

1）c（GT）=1，为稀释排气瞬时质量的灵敏系数；

2）c（GEXH）=1，为发动机排气流量的灵敏系数；

3）c（GP）=-1，为部分流稀释采样系统采样流量的灵敏系数；

5）c（k）=1，为粒子计数器标定系数的灵敏系数；

7）c（Pact）=-1，为发动机试验平均功率的灵敏系数；

8）c（fC）=1，为发动机颗粒物排放重复性的灵敏系数。

2.1 A 类标准不确定度计算公式

A 类标准不确定度计算公式为：

s（x）的计算公式如下：

式中：xi为第i 次测量的结果；n 为测量次数；为所考虑的n 次测量结果的算术平均值。

2.2 B 类标准不确定度计算公式

当B 类评定的分量无任何信息，仅知它在某一区间内变化时，经常使用均匀分布。均匀分布的标准不确定度为：

公式（8）中，测量误差如果包含准确度误差A 和线性化标定误差B，则α 的计算公式为：

公式（8）中，测量误差如果只有最大误差C，则α的计算公式为：

2.3 合成标准不确定度计算公式

合成相对标准不确定度计算公式为：

式中：ur（y）为合成相对标准不确定度；为各不确定度分量的灵敏系数。

合成标准不确定度计算公式为：

式中：t 为测量结果的算术平均值。

合成标准不确定度计算公式则为：

2.4 扩展不确定度计算公式

扩展不确定度计算公式为：

式中：U 为扩展不确定度；k 为包含因子。

对于本试验，扩展不确定度计算公式为：

式中：k 取2。

3 测试结果不确定度的评估

为进行A 类不确定度的评定，使用1 台车用国六柴油机，在稳态工况下连续进行10 次颗粒物数量排放的测量，测量值如表1 所示。

表1 稳态工况试验数据

3.1 测量重复性引入的不确定度ur（f1）

因此，测量重复性引入的相对标准不确定度可由下面的公式计算：

计算结果为ur（f1）=0.025 6。

3.2 稀释排气瞬时质量流量引入的不确定度ur（GT）

依据部分流采样系统的期间核查报告，稀释排气瞬时质量流量的准确度误差为0.14%，线性化标定误差为0.02%，服从均匀分布，因此稀释排气瞬时质量流量引入的相对标准不确定度ur（GT）可由公式（8）和公式（9）进行计算，计算结果为ur（GT）=0.000 8。

3.3 部分流稀释系统采样流量引入的不确定度ur（GP）

依据部分流采样系统的采样期间核查报告，部分流稀释系统采样流量的准确度误差为0.97%，线性化标定误差为0.07%，服从均匀分布，因此部分流稀释系统采样流量引入的相对标准不确定度ur（GP）可由公式（8）和公式（9）进行计算，计算结果为ur（GP）=0.005 6。

3.4 发动机排气流量引入的不确定度ur（GEXH）

依据流量计说明书，排气流量测量的最大允许误差为±1%，服从均匀分布，因此发动机排气流量引入的相对标准不确定度ur（GEXH）可由公式（8）和公式（10）进行计算，计算结果为ur（GEXH）=0.005 8。

3.5 粒子计数器标定系数引入的不确定度ur（k）

依据颗粒计数器的出厂检定报告，粒子计数器标定系数的线性化最大误差为±0.4%，服从均匀分布，因此粒子计数器标定系数引入的相对标准不确定度ur（k）可由公式（8）和公式（10）进行计算，计算结果为ur（k）=0.002 3。

3.6 挥发性粒子去除器粒子浓度衰减系数引入的不确定度ur （）

依据颗粒计数器的出厂检定报告，挥发性粒子去除器粒子浓度衰减系数的最大误差为±1.1%，服从均匀分布，因此挥发性粒子去除器粒子浓度衰减系数引入的相对标准不确定度可由公式（8）和公式（10）进行计算，计算结果为=0.006 4。

3.7 稀释排气中粒子平均浓度引入的不确定度ur（）

依据颗粒计数器的出厂检定报告，计数单元计数效率的相对标准不确定度为u1=0.056，计数单元入口流量的相对标准不确定度为u2=0.004，因此稀释排气中粒子平均浓度引入的相对标准不确定度可由如下公式进行计算：

3.8 试验时发动机功率引入的不确定度ur（Pact）

发动机功率的计算方式为：

式中：ne为发动机转速，r/min；Te为发动机转矩，N·m。

因此，Pact的相对标准不确定度ur（Pact）可由如下公式进行计算：

依据重型发动机测功系统的核查报告，发动机转速的准确度最大误差为0.08%，线性化标定误差为0.01%，服从均匀分布，因此发动机转速引入的相对标准不确定度ur（ne）可由公式（8）和公式（9）进行计算，计算结果为ur（ne）=0.000 5。

依据重型发动机测功系统的核查报告，发动机转矩的准确度最大误差为0.3%，线性化标定误差为0.04%，服从均匀分布，因此发动机转矩引入的相对标准不确定度ur（Te）可由公式（8）和公式（9）进行计算，计算结果为ur（Te）=0.001 7。

则Pact的相对标准不确定度ur（Pact）由公式（19）计算为ur（Pact）=0.001 8。

3.9 合成标准不确定度和扩展不确定度评定

国六柴油机颗粒物数量测量的相对标准不确定度汇总如表2 所示。

由公式（5）可得到颗粒物数量比排放测量的合成相对标准不确定度=0.062 6。

表2 国六柴油机颗粒物数量测量的相对标准不确定度汇总

由于包含因子k=2，则颗粒物数量比排放量的扩展不确定度可由公式（15）进行计算，计算结果为=2.742×1010#/（kW·h）。

4 PN 排放测量不确定度的改进

从上述的不确定度评定结果来看，对PN 排放测量不确定度的主要影响为测量重复性和稀释排气中粒子平均浓度2 个因素引入的不确定度，因此需要从这2 个方面进行改进，主要有5 个措施：

1）对颗粒物采样通道路径上的所有温度和压力控制参数进行优化，确保采集的尾气温度在传输过程中的稳定性；

2）更换部分流稀释系统的滤芯，对采样通道进行长时间吹扫，降低采样通道残留PN 排放浓度对测试结果的影响；

3）更换二次稀释空气通道的滤芯，对二次稀释空气的温度和压力控制参数进行优化，提高二次稀释空气温度和背景PN 浓度的稳定性；

4）对发动机进气空调温度和湿度控制的PID 参数进行优化，提高进气空调温度和湿度的稳定性，降低发动机污染物排放的波动；

5）将计数单元返厂进行重新标定，提高计数单元的相关精度。

在采取相关优化措施后，在稳态工况下重新连续进行10 次颗粒物数量的测量，测量值如表3 所示。

表3 稳态工况重新测量的PN 比排放浓度数据

测量重复性引入的标准不确定度由公式（6）计算为u（f1）=4.189×109#/（kW·h）。

因此，测量重复性引入的相对标准不确定度由公式（16）计算为ur（f1）=0.019 0。

依据颗粒计数器重新标定后的检定报告，粒子计数器标定系数的线性化最大误差为±0.3%，挥发性粒子去除器粒子浓度衰减系数的最大误差为±1.0%，服从均匀分布；计数单元计数效率的相对标准不确定度为u1=0.043，计数单元入口流量的相对标准不确定度为u2=0.003。因此粒子计数器标定系数、挥发性粒子去除器粒子浓度衰减系数引入的相对标准不确定度由公式（8）和公式（10）重新计算，分别为=0.005 8；稀释排气中粒子平均浓度引入的相对标准不确定度由公式（17）重新计算为=0.043 1。

由公式（5）可得到颗粒物数量比排放测量的合成相对标准不确定度为=0.048 2。

因此，改进后PN 测量的合成相对标准不确定度为4.82%，满足5%以下的要求。

5 结论

1）针对国六柴油机的颗粒物数量排放，测量重复性、颗粒计数器精度、部分流稀释系统精度和测功机系统精度等各种参数引入了测量的不确定度。

2）对PN 排放测量不确定度的主要影响为测量重复性和稀释排气中粒子平均浓度2 个因素。

3）温度和压力控制参数优化、更换滤芯和计数单元重新标定等措施可以改进PN 排放的测量不确定度。

4）改进后，PN 比排放量的合成相对标准不确定度为4.82%，满足国六标准对颗粒物数量测量的精度要求。