缺陷对InGaN/GaN蓝光发光二极管载流子注入的影响

贾惠玲 楚春双 张紫辉

摘要 缺陷引起的非辐射复合会造成InGaN/GaN蓝光发光二极管（LED）的光功率和外量子效率（EQE）降低，为了揭示其背后的物理原因，本文研究了Shockley-Read-Hall（SRH）复合相关的电子和空穴在多量子阱（MQWs）区域的复合过程，以及缺陷对于载流子注入效率的影响。研究结果表明载流子的注入效率非常容易受到LED中缺陷的影响，尤其是在LED结构的p-GaN层和n-GaN层中。这将导致载流子被LED中的缺陷捕获，从而以非辐射复合的形式被大量消耗。最终，大大降低了载流子注入到多量子阱区域的效率，也正是由于这个原因导致了LED的外量子效率随之下降。此外，还研究了缺陷对漏电流的影响，研究结果表明缺陷可以作为LED的分流电阻，形成一个漏电通道，从而引起漏电流的产生。

关 键 词 发光二极管; 缺陷; 载流子注入; 载流子复合

中图分类号 TN312.8     文献标志码 A

Abstract The defect of Shockley-Read-Hall （SRH） nonradiative recombination will decrease the optical power and external quantum efficiency （EQE） for the InGaN/GaN light-emitting diodes （LEDs）. To reveal the reason， we model the SRH recombination from the process of electron-hole recombination in the multiple quantum wells （MQWs） and the effect of defects on the carrier injection. We find that the carrier injection efficiency is very strongly affected by the defects. Particularly， in the p-GaN and n-GaN layers for LED structures， the carries are captured by the defects and the nonradiative recombination consumes carriers. This in  turn  degrades  the  carrier injection efficiency into the InGaN/GaN MQWs and the external quantum efficiency for LEDs. We also model the influence of the defects on the leakage current， and find that the defects serve as shunt resistance， thus providing the current leakage paths.

Key words light-emitting diodes; defect; carrier injection; carrier recombination

0 引言

目前，國内外半导体行业的发展十分迅猛，从Si、Ge等为代表的第一代间接带隙半导体材料到以GaAs、InP等为代表的第二代直接带隙化合物半导体材料，再到今天以GaN、ZnO为代表的第三代宽禁带半导体，均对半导体器件的快速发展奠定了夯实的基础。其中，InGaN/GaN多量子阱发光二极管（LED）作为当下最有前途和希望的新型固态光源，已经逐渐取代了传统的白炽灯和荧光灯。同时，GaN基III族氮化物发光二极管除了在生活照明领域的应用以外，在交通信号指示、信息显示、传感器及通信等领域也具有广泛的应用。此外，它还能节省大量的能源，减少CO2和SO2的排放，因而可以有效地降低对环境的污染程度[1-2]。因为这些特点，InGaN/GaN蓝光发光二极管在过去的几十年间吸引了大量的关注，许多科学家和工业企业都投入了大量的精力来研究此器件，以期获得较高光功率的LED[3-4]。但是目前仍有一个亟待解决的问题，即随着注入电流的增大，器件的外量子效率会出现下降的趋势，这种现象被称之为效率衰退（Efficiency Droop）问题[5-6]。为了在高电流注入的情况下提高器件的发光效率，同时抑制droop现象的产生，仍需要付出大量的努力来寻求解决问题的方法。此前曾有大量的研究报告表明器件的功率衰退是由于俄歇复合（Auger Recombination）[7]和电子泄漏（Electron Leakage）[8]引起的。我们都知道俄歇复合率与载流子浓度的三次方成正比，因此为了抑制俄歇复合的产生，可以通过降低量子阱内的载流子浓度来实现。其中一种有效的方法即为使量子阱的能带变平缓，那么量子阱内的载流子浓度就会降低，因而只要使量子阱的能带倾斜程度得到缓解，俄歇复合就能被有效地抑制，器件的外量子效率也会得到提升。比较常见的方法主要有通过采用非极性的量子阱结构，来减弱极化效应[9];还有另外一种比较有效的方法就是沿着[0001]的生长方向，采用合金组分渐变的InGaN/GaN量子阱[10]。而针对电子泄漏，其最普遍的原因还是由于用来阻止载流子泄漏的p型电子阻挡层（p-EBL）效果差引起的[11]。因为生长材料的晶格常数不同，所以沿着生长方向，在器件的生长界面会存在很强的极化失配现象，借此形成的极化电场会拉低电子阻挡层与最后1个量子垒的势垒高度差，从而造成电子泄漏现象的发生。目前提出的可以提高p-EBL势垒高度的办法包括采用极化匹配的AlInGaN基EBL[8]，极化自屏蔽的p-EBL[12]及极化反转的p-EBL[13]，通过以上列举的方法可以有效地削弱极化效应，减小极化电场，从而缓解p-EBL的能带倾斜程度，增大其对电子的阻碍作用。当然引起电子泄漏的原因不止一个，空穴的注入率低也是造成该现象发生的原因之一[5]。所以droop现象的抑制同时可以通过提高空穴的注入率来实现[14]。下面来详细说明一下如何提高注入有源区空穴数目的方法。首先，空穴注入率低是来源于p-GaN层与p-EBL层之间较大的势垒高度差对空穴的阻碍造成的[15]。除此之外，p-GaN层的空穴浓度较低，且空穴本身具有较小的迁移率的属性也是造成空穴注入率低的重要因素[14，16]， 因此可以采用V型坑的技术手段，形成导电通道，促进空穴的注入效率[17-18]，该技术手段可有效抵消因p-GaN层空穴浓度和迁移率较低而造成空穴注入能力下降的不利影响。在本工作中，还发现了另一项导致空穴注入率低的原因，那就是由于p-GaN的缺陷对于空穴注入的捕获作用。具体原因为：缺陷会捕获空穴，被捕获的空穴随即在捕获中心发生了SRH相关的非辐射复合，最终导致空穴被注入有源区之前就被大量消耗了。同时，还在研究过程中发现，在多量子阱区域的缺陷会产生分流电阻从而给漏电流提供了路径，此项发现也与相关实验报告保持高度一致[19]。为了形象直观地说明这个问题，在接下来的研究工作中将通过具体的数值计算结果来展示与缺陷有关的载流子输运和注入过程中的物理现象及背后的物理原因。

1 器件外延结构设计及相关参数

首先，本工作通过APSYS软件进行物理模型的建立，具体的InGaN/GaN蓝光发光二极管的结构图如图1所示。APSYS是一款应用广泛的半导体器件专业计算软件，包含诸多先进的物理模型，且能够解决此次研究内容中需要求解的载流子辐射复合方程、SRH复合和俄歇复合等方程。下面具体阐释说明本文所设计的LED器件结构。沿[0001]方向，该器件首先为4 μm厚的n型GaN层，其Si杂质的掺杂浓度为5×1018 cm-3。接下来是有源区，有源区由6对In0.15Ga0.85N/GaN 层堆叠构成，其中，In0.15Ga0.85N量子阱层的厚度为3 nm，GaN量子垒层的厚度为22 nm。电子和空穴在有源区中发生有效的辐射复合（Radiative Recombination），产生光子，从而产生有效的光功率。为了将载流子更有效地限在到有源区内，设置了一层p-Al0.15Ga0.85N 电子阻挡层来抑制电子的泄漏，其Mg杂质的掺杂浓度为8×1017 cm-3。最后，设置了120 nm厚的p-GaN层作为空穴供给层，其有效空穴浓度为8×1017 cm-3。为了形成p型欧姆接触，同时添加了重掺杂的p型GaN层，该层结构相应的空穴浓度为1×1021 cm-3。

此外，考虑到由于位错造成的晶格弛豫，本文设置了40%的极化率。先前已经提到过俄歇复合也是造成效率衰退的原因之一，因此设定俄歇复合系数为1×10-30 cm6/s[20]。在此项工作中，光提取效率（Light Extraction Efficiency， LEE）的取值为78%[21]。特别需要注意的是，由于无法确定缺陷在器件中具体的分布情况，本项研究工作假设缺陷在器件中是均匀分布于每一层的。本文将缺陷浓度分别设置为1×1010 m-3， 1×1014 m-3， 5×1014 m-3 和 1×1015 m-3，相关器件分别记作器件A、器件B、器件C和器件D。最后，本文将施主型杂质能级设置为导带底以下0.24 eV的位置[22]，受主型杂质能级设置为价带顶之上0.5 eV的位置[23]。相应的施主杂质和受主杂质的捕获截面面积分别设置为3.4 × 10-13 m2和 2.1 × 10-11 m2。

2 结果与分析

首先，通过软件的仿真计算，分别在图2a）～图2c）中展示了器件A、器件B、器件C和器件D的在100 A/cm2电流密度下的电致发光强度光谱图 （EL）、内量子效率（IQE）和光功率（Light Output Power）相对于注入电流密度的关系图。通过图2a）也可以观察到4个器件的发光波长均大约为430 nm，另外从EL光谱图中还可以发现器件的发光强度随着缺陷浓度的增大而减小，换句话来说就是具有最大缺陷浓度的器件D拥有最小的发光强度。在图2b）和图2c）中，可以非常直觀地看到，随着器件中缺陷浓度的增大，内量子效率和光功率都呈现出一个逐渐减小的趋势，这个结果与Schubert等[24]以及Piprek等[25]的报告保持高度一致。另外，通过计算得出在电流浓度为100 A/cm2时，器件A、器件B、器件C和器件D的功率衰减，即Efficiency Droop效应。这里，将功率衰减定义为IQE的最大值减去电流密度为100 A/cm2时器件的IQE，并取该差值与最大的IQE值的商，即为所求的效率衰减;可以用相应的公式来进行表达：droop =  （IQEmax - IQE[100A/cm2]） / IQEmax。具体的器件A、器件B、器件C和器件D的droop水平分别为51.0%，35.2%，8.9%和 3.0%。这个现象非常有趣，缺陷浓度最小时，器件的效率衰减水平反而最大。这里，将效率的衰退归因于俄歇复合。同时，我们也相应地将4组器件的俄歇复合率展示到了图3a）中。从图3a）中，可以很直观地看到随着器件中缺陷浓度的增大，俄歇复合率变小。此外，本文也同时给出了不同器件的SRH复合率，在图3b）中，可以观察到器件D具有最大的SRH复合率。在此次的模型中，与SRH相关的载流子的非辐射复合寿命是不会随着注入电流水平的高低而发生变化的，所以SRH复合只会影响器件的外量子效率而不会对器件的效率衰减现象造成影响。回归于研究器件内量子效率的ABC模型，通过计算化简，可以得到IQE取得最大值时对应的电流密度，记作Jdroop，它与[AC]成正比，其中A为SRH复合的复合率，C为俄歇复合的复合率。这就解释了为什么在图2a）中，器件D具有的Jdroop最大。通过准确地计算，器件A、器件B、器件C和器件D对应的Jdroop分别为 0.001 0，0.001 3，22.118 4，54.285 7 A/cm2。

以上，仅仅是分析了缺陷浓度对于载流子复合的影响，下面将分析缺陷浓度对于器件性能影响的另一个表现，那就是缺陷对于载流子注入的影响。位于多量子阱区域内的电子和空穴浓度图分别在图4a）和图4b）中给出。这里需要指出的是，为了确保可以更直观地进行一个不同缺陷浓度下的电子浓度的比较，本项工作将4个器件的电子浓度图做了一个位置上的平移。从图4a）中，可以观察到有源区的电子浓度受缺陷浓度的影响较小，但是由图4b）中空穴的浓度图可以发现，有源区的空穴浓度随着缺陷浓度的增大而剧烈减小。由于本项研究工作采用的是相同的器件结构，所以载流子注入情况的不同仅仅是由于器件中缺陷浓度不同所致。器件当中的缺陷会捕获载流子，这些载流子随即发生SRH复合被消耗，致使输运到相邻层的载流子数量变小。对于电子来说，器件中的缺陷的浓度越大，其被捕获的数目越多，使得最终漏到p-GaN层的电子就越少，对应着图4a）插图中的蓝色曲线。再综合比较图4a）和图4b），进一步可以发现，空穴的注入对于缺陷浓度更为敏感。这是由于空穴具有较大的有效质量，根据 [μ=qτm*]，其中q为载流子的带电量，τ为载流子的寿命，[m*]为载流子的有效质量，μ为载流子的迁移率。最终可以发现空穴的迁移率相对电子较低。再根据[v=μE]，式中：v为载流子的运动速度，E为载流子所在位置的电场。可以发现，载流子的运动速度与迁移率成正比，因而具有较大有效质量的空穴的运动速度更小，此即为多量子阱区域空穴的浓度相较电子而言更易被捕获的原因。因此，在平时的制造工艺中，一定要注重提升器件的晶体质量，这样不仅可以抑制SRH复合的发生，同时还可以进一步提高载流子的注入能力。所以依托于以上分析，如果想要提高器件中空穴的浓度，可以采取对空穴进行加速，采用空穴加速器的结构，从而使空穴在运动过程中被缺陷捕获的概率降低。另外，还可以改进外延生长工艺，改善各个外延层的晶体质量，减少杂质缺陷密度，降低捕获中心数量。

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[责任编辑    田    丰]