脉冲X射线次级标准电离室研制及量传技术研究

高 飞，徐 阳，刘蕴韬，陈东风，倪 宁，王菲菲

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

脉冲X射线具有持续时间短且瞬时剂量率高的特点，在稳态辐射场中刻度的主动式电子剂量仪(AED)难以准确测量脉冲辐射的剂量。AED广泛用于辐射场的剂量监测，其直读式显示方式和报警功能给从业人员提供安全保障[1-2]。然而在测量脉冲辐射场剂量时响应偏低，如1个ms级的辐射脉冲，其单次脉冲剂量往往会达到1 μSv甚至更高，脉冲辐射瞬时剂量率可达100 Sv/h以上，G-M计数器、半导体探测器等AED均存在测量堆积和探测死时间问题[3]，难以达到如此高的剂量率响应，即仪表存在欠响应问题，这必然影响监测结果的准确性[4]。为解决脉冲X射线的剂量定值及测量问题，本文研究建立ms级脉冲X射线参考辐射场和次级标准电离室，并开展主动式电离辐射剂量仪脉冲X射线响应测试实验，为后续脉冲X射线辐射剂量学的研究奠定基础。

1 脉冲辐射场的建立

文献[2]指出主动式电离辐射剂量仪的响应时间不应大于10 s，因此本文对持续时间小于10 s的电离辐射归为脉冲辐射。脉冲辐射广泛应用于医学诊断、材料测试和射线探伤等领域[5]，表1列出了典型脉冲辐射参数。

表1 典型脉冲辐射参数Table 1 Typical parameter of pulsed radiation

表1所列的应用领域中，ms级脉冲X射线涉及放射诊断、人员及物品检测等领域，应用最为广泛。因此拟基于放射诊断用X光机建立ms级脉冲X射线参考辐射场。脉冲X射线照射装置主要包括：脉冲X射线机、附加过滤、定位装置、准直器、垫板、实验平台、屏蔽室、监视和监测系统及控制软件等(图1)。脉冲X光机由高压发生器和X射线管两部分组成，高压发生器由加拿大生产，该产品采用“电子杠杆”技术精确控制脉冲时间tpulse，脉冲电压信号无机械惯性延时，控制灵敏，脉冲上升和下降时间分别为0.6 ms和1.2 ms，输出的脉冲波形满足实验要求。X射线管则采用美国生产的旋转阳极X射线管，该射线管的靶材料为钨-铼合金。脉冲X射线系统的主要技术指标为：管电压范围，40～150 kV，1 kV连续可调；管电流调节范围，1～800 mA；脉冲持续时间tpulse，1 ms～10 s。

图1 参考辐射示意图Fig.1 Schematic diagram of reference radiation

如图1所示，脉冲X射线经Be窗、准直光阑、附加过滤、准直器和定位装置后垂直向下照射。实验平台尺寸为30 cm×30 cm，位于脉冲X射线参考辐射的轴线上，可在导轨上进行x、y、z三维移动与定位，定位精度1 mm。垫板位于脉冲X射线参考辐射的最底端，由5 mm厚的铝材料制成，能有效降低地面的散射辐射。

脉冲X射线机产生的脉冲X射线含有大量的低能成分，不能直接用于AED的性能测试，需附加过滤对脉冲X射线谱进行硬化处理。ISO4037-1[6]推荐了用于AED能量响应实验的窄谱系列(N系列)附加过滤，由于医学诊断过滤X射线(RQR系列)应用广泛，因此测试过程拟采用N系列和RQR系列两种辐射质。

参考点处的单脉冲空气比释动能参考值由拟研制的平板电离室配合静电计进行测量。AED的测量物理量为周围剂量当量H*(10)和个人剂量当量HP(10)，因此需将空气比释动能转换为剂量当量。ISO4037-3[7]提供了N系列参考辐射的ka-H*(10)和ka-HP(10)转换系数，通过该系数即可将平板电离室剂量计测得的空气比释动能参考值转换为周围剂量当量和个人剂量当量。相关国际标准尚未就RQR系列参考辐射的ka-H*(10)和ka-HP(10)转换系数提供推荐值，因此采用蒙特卡罗程序MCNP对脉冲X射线参考辐射进行建模，模拟计算RQR系列过滤脉冲X射线参考辐射的ka-H*(10)和ka-HP(10)转换系数。

利用MCNP对脉冲X射线系统建模[8-14]，计算模型主要包括：X射线照射装置[15](包括旋转阳极X射线管、阳极靶材、光阑和屏蔽箱等)、准直光阑(包括准直器和外壳)、实验平台、支架和垫板等。为了提高模拟过程中的计数效率，首先以电子为源项，利用MCNP对电子进行输运，通过电子打靶得到X射线出射谱。通过改变发射电子的能量来实现管电压的变化，得到不同管电压下出射X射线谱。

利用MCNP的DE-DF命令计算RQR系列过滤X射线的空气比释动能、周围剂量当量和个人剂量当量，从而确定从空气比释动能到剂量当量的转换系数(表2)。

表2 转换系数Table 2 Conversion coefficient

注：推荐值由ISO4037-3给出；括号内数据为相对偏差

由表2可看出，N系列参考辐射场中ka-H*(10)转换系数模拟值的相对偏差在0%～-3.1%之间，ka-HP(10)转换系数模拟值的相对偏差在-0.6%～-2.4%之间，ISO4037-1[6]要求X射线管的固有过滤为4 mm Al，而旋转阳极X射线管出射窗为0.5 mm Al，因此在模拟计算过程中出射窗位置增加3.5 mm Al的固有过滤补偿片。由于无法准确获得旋转阳极X射线管出射窗的厚度，在模拟计算过程中存在过补偿的可能性，因此给计算结果造成了偏差。N系列辐射质转换系数模拟值的最大相对偏差为3.1%，满足实验要求，验证了蒙特卡罗计算模型和计数方法的正确性，因此RQR系列辐射质采用模拟值作为转换系数。

2 次级标准电离室研制

研制脉冲X射线次级标准电离室确定单脉冲剂量Dpulse，用以开展主动式辐射剂量仪的脉冲X射线校准工作。

2.1 原理

电离室置于脉冲X射线辐射场中时，假设满足带电粒子平衡，则脉冲X射线在电离室灵敏体积内的空气比释动能Kpulse与电荷Jg满足布拉格-戈瑞方程[16]：

(1)

2.2 收集效率

图2 T1后正负电荷云不再发生复合(a)及T2后正负电荷完全收集(b)Fig.2 No further recombination after T1(a) and all ions being collected after T2(b)

电离室复合作用是影响收集效率的主要因素，由于电极间电场不够强，正负离子可能在产生地点进行复合或在迁移过程中进行符合[16]。在连续脉冲辐射情况下电离室收集效率很容易达到99.9%以上，然而测量脉冲辐射所得剂量需对电离室的收集效率进行修正，要针对脉冲持续时间和脉冲间距，尽可能使1个脉冲产生的离子在两个脉冲的间隔时间内完全被收集。在脉冲X射线剂量学研究领域中，干扰标准电离室的主要因素是离子的复合。在对电离室离子复合修正过程中需引入两个重要的时间参量T1和T2，其中T1表示脉冲产生的正负电荷云向反相电极漂移时两者分离所需要的时间，时间超过T1后不再发生复合，T1又称为重叠区持续时间，如图2a所示；T2表示最慢的离子穿过电极之间的整个间隙的渡越时间，超过T2后，在电离室内没有电离，随后的脉冲不可能影响从前1个脉冲收集到的电荷，T2又称为电荷收集持续时间，如图2b所示。

假设脉冲宽度为t，脉冲间隔时间为I(图3)，为使单脉冲X射线产生的电离粒子收集完成，且不受下一个脉冲的影响，要求电离室的T2应小于I。在计算非重叠的瞬时脉冲照射条件下(即T2

1) 电荷载体是正离子和负离子，它们具有完全确定的迁移率k1和k2；

2) 符合速率为αn1n2，此处n1、n2分别表示离子和负离子密度，α为常数，称为复合系数；

3) 由离子产生的空间电荷对外加的收集极电场没有明显影响；

4) 电离室具有简单的几何形状(平行板形、圆柱形或球形)或这些几何形状的简单组合；

5) 离子的热扩散同离子在电场中的漂移相比可忽略。

图3 脉冲X射线的时间参量Fig.3 Pulsed X ray time

图4为1个接受了瞬时脉冲辐射且又正在收集离子的平行板电离室简图。平行板之间的空间(其间距为d)包括3个区域：靠近负极板处宽度为ζ1的区域，全部负离子已从此区域迁出；与此相类似的靠近正极板处宽度为ζ2的区域，但此区域只包含负离子；包含正离子和负离子的区域，这些离子正以相同的密度形成，且只有通过相互交换电荷而消失，只要重叠区继续存在，离子密度仍保持相等。

图4 瞬时脉冲收集期间平行板电离室内正负电荷分布Fig.4 Positive and negative charge distributionsin plane-parallel ionization chamber during collection of instantaneous pulse

假如初始离子密度n0在全部气体空腔体积内是均匀的，于是在重叠区域内，由于离子复合，其离子密度n将随时间t的增加而减小，其规律服从如下方程：

(2)

(3)

2.3 电离室设计

对于光子剂量测量，空气是一种最为理想的介质，因为空气是空气比释动能赖以定义的参考介质。通常采用空气等效材料作为电离室的室壁。室壁的空气等效性不仅要求其平均质量能量吸收系数和空气的质量能量吸收系数相接近，还要求次级电子谱加权平均的质量碰撞阻止本领也要相近。由于室壁还需起到电极的作用，所以必须是导电的，或至少内表面应是导电的。放射诊断、人员及物品检测领域中应用的脉冲X射线能量主要分布在40～200 keV，为确保在上述能量范围内次级标准电离室的能量响应相对偏差不大于5%，结合蒙特卡罗方法研究不同条件下壁材料、壁厚和极间距等对电离室能量响应的影响，完成了脉冲X射线次级标准电离室的优化设计，计算原理如下。

X、γ辐射的剂量率表现为次级标准电离室收集极的输出电流，单位为A/(μGy·h-1)。通常称在137Cs能点(662 keV)的响应因子为电离室的灵敏度因子，能量响应是指电离室的响应与辐射能量之间的函数关系[17]。

电离室的响应η为：

(4)

次级标准电离室收集的电离电量Q与I的关系为：

(5)

其中：E为X、γ辐射在电离室灵敏体积内的能量沉积，MeV；W为电离室内气体的平均电离能，MeV；t为时间，s。

在带电粒子平衡条件下，空气中某点的吸收剂量等于比释动能，即：

D=K

(6)

其中：D为X、γ辐射在空气中某空腔的空气吸收剂量，Gy；K为X、γ辐射在空腔处的比释动能，Gy。国际放射防护委员会第74号出版物给出了单能光子每单位注量的空气比释动能换算系数，因此在平行辐射场中X、γ辐射在电离室中心点的吸收剂量为：

(7)

其中：k为单能光子每单位注量的空气比释动能换算系数，pGy·cm2；a为平行束辐射场的面积，cm2。

吸收剂量率为：

(8)

次级标准电离室的响应为：

(9)

次级标准电离室灵敏体积能量沉积E可通过MCNP模拟计算。以平板电离室为例建立MCNP蒙特卡罗模型，电离室壁厚为3 mm、材料为POM、外径为100 mm、灵敏区直径为88 mm，内侧涂有0.02 mm的石墨层，收集极同样为POM材料、厚度为3 mm、收集极两侧分别涂有0.02 mm的石墨层。分别计算了极间距为1、3和5 mm的灵敏度因子，计算结果列于表3。随极间距的增加，灵敏体积增加，由此产生的电离电流也随之增加。但电离室在50～500 keV能量范围内灵敏度因子随能量的上升而升高，以662 keV的灵敏度因子进行归一，次级标准电离室的能量响应如图5所示。

表3 不同极间距电离室的灵敏度因子Table 3 Response factor of chamber with different distances

图5 不同极间距条件下平板电离室的能量响应Fig.5 Energy response of plane-parallel chamber with different distances between cathode and anode

为进一步提高次级标准电离室在50～500 keV能量范围内的灵敏度因子，在电离室收集极两侧喷涂Al层，用以提高低能光子的光电效应反应截面，达到改善次级标准电离室能量响应特性的目的。利用MCNP模拟了收集极喷涂不同厚度Al层时的能量响应并以662 keV的灵敏度因子进行归一，模拟结果如图6所示。可看出，随收集极两侧Al层厚度的增加，平板电离室的低能光子响应随之提高，平板电离室对100 keV光子的响应由0.001 mm Al层厚时的0.91上升至0.01 mm层厚时的1.02，上升了11%，当Al层厚度为0.008 mm时平板电离室的能量响应特性最好，100～1 500 keV能量范围内相对于662 keV时的相对偏差在±2.5%以内，满足设计要求。

图6 不同厚度Al层的平板电离室能量响应Fig.6 Energy response of plane-parallel chamber with different thickness Al

根据理论计算、蒙特卡罗模拟和加工精度等要求，最终确定脉冲X射线次级标准电离室为平板型。高压极和收集极均为厚度为3 mm的POM材料，收集极两侧喷涂0.008 mm的Al层用于改善次级标准电离室的能量响应特性，为改善电离室灵敏区电场均匀性，采取了保护环设计，即在收集极边缘设计宽度为3 mm的环形导电区域，并与中间收集极隔开，间距为1 mm。根据上述设计完成脉冲X射线次级标准电离室的加工和组装工作。

3 次级标准电离室剂量学特性研究

待脉冲X射线次级标准电离室加工完成后，在国防科技工业电离辐射一级计量站的X、γ射线空气比释动能计量标准装置中开展电离室能量响应特性、线性和重复性等辐射剂量学特性研究，最终建立起电荷和辐射剂量之间的关系，即可用于脉冲X射线剂量定值工作。实验结果表明，脉冲X射线次级标准电离室在48～1 250 keV能量范围内，相对于137Cs产生的662 keV γ射线的响应相对偏差在±5%以内，满足使用要求。为验证次级标准电离室的剂量率线性范围，利用60Co γ射线对平板电离室的线性进行实验，结果如图7所示。可看出，在11.52 mGy/h～11.38 Gy/h剂量率范围内，平板电离室的电离电流始终呈现线性增长的趋势。在剂量率为11.52 mGy/h的γ射线参考辐射场中，连续测量次级标准电离室电离电流20次，根据贝塞尔公式计算次级标准电离室的重复性为0.45%，满足使用要求。

图7 平板电离室剂量率线性实验结果Fig.7 Dose rate linearity result of plane-parallel chamber

4 脉冲校准实验

利用研制的次级标准电离室对脉冲X射线的单脉冲空气比释动能进行测量，测量结果乘以响应的转换系数(表2)即可得到脉冲X射线参考辐射场中的周围剂量当量和个人剂量当量参考值。将4款主动式探测器置于脉冲X射线参考辐射场的轴线上，焦点到探测器参考点的距离为1 m，其中个人剂量计配备体模。调节脉冲X光机管电压和管电流，曝光时间分别为1、10、100、500 ms和1 s。根据式(10)计算主动式探测器的脉冲响应：

(10)

其中：Rpulse为主动式探测器的脉冲响应；M为主动式探测器的读数；Dpulse为脉冲X射线辐射场中参考点处的剂量约定真值，该值由研制的次级标准电离室配合UNIDOS-Webline剂量计的测量值乘以相应的转换系数得到。

4款主动式探测器中的1#和2#为个人剂量计，测量物理量为HP(10)，测量过程中放置ISO体模，3#和4#为便携式辐射剂量计，测量物理量为H*(10)，在自由空气中进行测试。1#剂量计的探头为半导体型、2#和4#剂量计的探头为计数管型、3#剂量计的探头为闪烁体型。表4、5分别列出1#、2#剂量计脉冲响应结果。1#剂量计在RQR5、RQR10、N60、N80和N150等5种辐射质下，脉冲时间为1、10和100 ms时完全无响应。在RQR5和RQR10两种辐射质的照射下，1#剂量计的响应随曝光时间的延长而增加。在N60、N80和N150辐射质的照射下，1#剂量计的响应均高于RQR系列辐射质照射下的响应，其中N80曝光时间为500 ms的响应最高(99%)，可见除曝光时间外，瞬时剂量率也会对1#剂量计的响应产生较大影响。

2#剂量计在上述5种辐射质下，脉冲时间为1 ms时完全无响应，随曝光时间的增加2#剂量计的响应随之升高。在N系列辐射质的照射下，2#剂量计的响应均高于RQR系列辐射质照射下的响应，其中N80的响应最高(88%)，由此可见除曝光时间外，瞬时剂量率也会对2#剂量计的响应产生较大影响。另外，3#和4#剂量计在上述5种辐射质下，脉冲时间为1 ms～1 s时响应均不足1%。

表4 1#剂量计脉冲响应结果Table 4 Pulsed response result of 1# dosimeter

表5 2#剂量计脉冲响应结果Table 5 Pulsed response result of 2# dosimeter

续表5

5 结论

基于脉冲X光机建立ms级脉冲X射线参考辐射场，结合理论计算和蒙特卡罗模拟的方法研制了脉冲X射线次级标准电离室，并对该电离室的能量响应特性、剂量率线性和重复性等辐射剂量学性能进行了测试。针对目前市场上4款主流主动式剂量计的脉冲辐射响应特性进行研究，4款主动式剂量计中有2款响应不足1%，另两款分别对曝光时间大于10 ms和500 ms时有响应。由实验结果可看出，目前在售主流主动式剂量计均不适用于短脉冲、高剂量率辐射场的剂量测量和预警，会对人员安全造成较大隐患。4款主动式剂量计对于RQR系列辐射质的响应均严重偏低，最高响应为21%，而RQR系列辐射质是IEC61267推荐的医学诊断过滤X射线，具有曝光时间短、瞬时剂量率高(典型值为1～100 Sv/h)等特点，在医院中广泛应用，由此产生的辐射防护问题应引起相关从业人员的关注。