辐射变色薄膜剂量计性能测试及加速器应用

陈义珍 李 明 陈克胜 张卫东 叶宏生 林 敏徐利军 夏 文 崔 莹

（中国原子能科学研究院，计量与校准技术重点实验室，北京 102413）

1引言

辐射变色薄膜受到电离辐射辐照后发生化学反应，产生明显的颜色变化，且变色物质的辐射化学产额正比于吸收剂量［1］，因此用薄膜辐照前后的光密度来表征变色物质的产额，就能得到吸收剂量。由于辐射变色薄膜剂量计操作简单、测试方便，具有分辨率高、响应一致性好、可直接读取等优点，使其成为测量γ和电子束吸收剂量及电子加速器场分布、深度剂量分布及能量等参数较理想的剂量计［2-4］，广泛应用于辐射加工中。

在各种辐射加工级辐射变色薄膜剂量计中，由美国远西技术公司生产的以尼龙为基材，六羟基乙基副品红氰化物染料为辐射敏感材料的FWT-60薄膜剂量计的剂量学性能较佳，其剂量测量范围为（1～200）kGy。美国标准技术研究院已将该剂量计定为辐射加工用的传递标准剂量计［5-7］。FWT-60系列辐射变色薄膜剂量计目前已成为远西技术公司畅销全球的独家产品。

在我国，二十世纪八十年代也开展过辐射变色薄膜剂量计的研制工作，如：广东测试所、防化研究院、军事医学科学研究院等［8，9］。由于批量小、重现性差等原因至今未得到应用和推广。目前国内对辐射变色薄膜剂量计的需求全部依赖进口。

为了弥补这一缺陷，中国原子能科学研究院计量与校准技术重点实验室开展了高剂量水平的辐射变色薄膜剂量计的研制工作，建立了可用于γ射线和电子束的辐射变色薄膜剂量计，该剂量计以尼龙为基材，副品红氰化物（PR-CN）为染料，PR-CN膜呈无色或浅粉透明状，辐照后PR-CN膜变为紫红色，剂量范围覆盖（0.05～200）kGy。并且该辐射变色薄膜剂量计（以下简称PR-CN膜剂量计）已具备批量生产的要求。

2 批制PR-CN膜剂量计剂量性能

为覆盖较宽的剂量范围，满足辐射加工需要，实验室批量制备了包含2%、5%两种染料浓度的PR-CN膜剂量计，所得PR-CN膜剂量计的参数见表1。

表1 批制PR-CN膜剂量计物理参数

为了考察批制PR-CN膜剂量计的剂量学性能，分别利用原子高科金辉公司辐射加工水平钴源和中国原子能科学研究院计量测试部新建DZ-12/4多能量档电子直线加速器电子束对剂量计进行了辐照，以考察剂量计的剂量测量重复性、剂量响应线性、稳定性、批均匀性等剂量学性能，结果见表2。

表2 批制PR-CN膜剂量计的剂量学性质

本工作研制的PR-CN膜剂量计具有较好的剂量学性能：在（0.05～200）kGy剂量范围内，对Co-60 γ射线及电子束均有较好的剂量响应线性；在本实验范围内无明显能量及剂量率依赖性；剂量测量重复性结果好于1.0%；在10～50℃范围内辐照温度的响应系数为0.2%/℃；宜低温密封避光贮存，照后低温避光条件下2周内信号稳定；批均匀性在2%左右。

3 剂量比对

3.1 判定标准

为了验证批制辐射变色薄膜剂量测量的可靠性，实验室选择国内外辐射加工中应用较广的丙氨酸薄膜剂量计及远西公司生产的FWT-60薄膜剂量计与批制的PR-CN辐射变色薄膜剂量计开展实验室内部的剂量比对工作，用归一化偏差En即等效度与其不确定度之比进行评价［10］。

式中：Yji——为批制PR-CN膜剂量计在第i个测量点上的测量结果；Yri——比对剂量计在第i个测量点上的测量结果；k——覆盖因子，一般情况k=2；ui——第i个测量点上Yji-Yri的标准不确定度。

根据上述公式进行计算，对比结果一致性的评判原则： ||En≤1，参加比对的两种剂量计测量结果之差在合理的预期之内，比对结果可接受。

3.2 低剂量比对

在10MeV电子直线加速器上，我们将批制5%PR-CN薄膜剂量计与目前国际上加速器应用较广泛的丙氨酸薄膜剂量计进行比较研究，在其交叉的剂量范围内选择多个剂量点开展剂量比对工作。批制5%PR-CN薄膜剂量计剂量测量范围为（0.05～30）kGy，丙氨酸薄膜剂量计剂量测量范围为（0.5～40）kGy，两种剂量计测量吸收剂量的扩展不确定度对60Co γ射线均为4.4%（k=2）。

剂量比对之前，先利用硫酸亚铁标准剂量计在钴源上分别对两种参加比对的剂量计进行了刻度，然后在中国原子能科学研究院DZ-12/4多能量档电子直线加速器上进行剂量比对。辐照参数为能量10MeV，重复频率为250Hz、扫描频率为2Hz、传送带速度1.5m/min，剂量计均放在20mm厚的聚苯乙烯板的表面同一位置同时辐照预定时间，辐照后剂量计密封避光存放24小时后测量。低剂量比对结果见表3。

表3 批制5%PR-CN膜与丙氨酸薄膜剂量计在10 MeV电子直线加速器上的剂量比对结果

由表3可见，比对结果均在±4%内符合， ||En均小于1，比对结果满意。

3.3 高剂量比对

10MeV电子直线加速器上，我们将批制2%PRCN薄膜剂量计与目前国际上已商品化的最有代表性、辐射加工应用较广泛的美国远西公司生产的FWT-60辐射变色薄膜剂量计进行了比较研究。两种辐射变色薄膜剂量计剂量测量范围见表4，两种剂量计测量吸收剂量的扩展不确定度对60Co γ射线均为4.4%（k=2）。

表4 辐射变色薄膜剂量测量范围

剂量比对方法同上，剂量比对结果见表5。由表可见，比对结果均在±4%内符合， ||En均小于1，比对结果满意。

表5 2%PR-CN膜剂量计与FWT-60剂量计在10 MeV电子直线加速器上的比对结果

4 加速器应用

由于辐射变色薄膜剂量计比较薄，剂量响应灵敏且测量简便，是测量电子束深度剂量分布、能量等参数最合适的固体剂量计之一［11］。准确地知道电子束辐照剂量、射程和能量、束流扫描宽度等对辐射加工有着重要的意义。可靠的剂量测量可以保证辐射加工产品质量，提高辐照效率，提高辐射能量利用率，增加经济效益。

4.1 电子束辐照剂量重复性

电子束辐照剂量重复性是考察加速器束流在某一段时间内的稳定程度。采用辐射变色薄膜剂量计测量电子束辐照剂量重复性，其重复性结果包括加速器辐照重复性及剂量计本身的测量重复性，基于辐射变色薄膜剂量测量重复性好于1.0%，我们认为剂量计本身带来的测量重复性可忽略。该项工作是在中国原子能科学研究院计量测试部新建DZ-12/4多能量档电子直线加速器上进行的，工作中分别在两个辐照剂量下测定电子束辐照剂量的重复性。

每个剂量下分别准备5组辐射变色薄膜剂量计，每组三片，剂量计放在均匀电子束辐射场中的固定位置，严格定位。每次辐照一组剂量计，照后在同一位置替换辐照，每次辐照时间，加速器参数不变。为了避免辐照温度及每次启动加速器辐照带来的附加剂量不一致影响，实验中采用动态辐照，10MeV下重复频率设定为100Hz，扫描频率10Hz、扫描宽度60cm，束下传输系统的速度设置为1.5m/min，在该参数下辐照剂量率较低，同一辐照剂量下辐照时间长，辐照温度基本不变。该辐照位置电子束辐照剂量重复性结果用五组单位厚度吸光度变量平均值的相对标准差RSD表示，见表6，两个剂量下测量吸收剂量重复性结果表明，束流稳定度优于5%（含剂量计测量重复性）。显然，辐照剂量较高时加速器辐照重复性结果略好，这可能是由于每次辐照时加速器启动带来的附加剂量对大剂量影响小的缘故，重复性结果见表6。

表6 加速器测量重复性结果

4.2 束流能量测量

在辐射加工生产中，电子束能量直接影响其在辐照产品中的射程和剂量分布，为确保被辐照产品的吸收剂量均匀，就必须得到不同能量电子束在辐照产品中的剂量-深度分布曲线，这对于辐照单位确定辐照工艺具有重要意义。

由于电子在给定材料中穿透的深度正比于它们的初始能量。利用这种关系可确定电子束的能量。与薄膜剂量剂量系统相结合，可用楔形和叠层这两种不同的能量测量模体建立材料中的深度剂量分布曲线。对于能量超过几个MeV的电子加速器，通常采用楔形铝吸收体来测定能量，如图1所示。

实验中同时使用自制PR-CN辐射变色薄膜剂量计及FJL-01型CTA薄膜剂量计对中国原子能科学研究院计量测试部新建DZ-12/4多能量档电子直线加速器的束流能量10MeV进行了测试，具体为：调节加速器的高压、微波、电子枪等参数，使加速器工作于能量10MeV状态下，将分别裁剪成140 mm×10 mm的长条PR-CN薄膜剂量计和CTA薄膜剂量计上下叠放于同一个铝吸收模体中，将铝吸收模体置于电子加速器钛窗下50cm处、重复频率为100 Hz、扫描频率为10 Hz、动态辐照一定时间获得的深度剂量分布曲线，如图2所示。

两种薄膜剂量计测量得到的深度-剂量分布曲线基本重合，利用射程法根据薄膜剂量计测量的深度剂量分布曲线得到电子束在铝中的实际射程Rp，自制PR-CN薄膜剂量计及CTA剂量计确定10MeV电子在铝模体中的实际射程分别为1.930cm和1.935cm。

根据GB/T 16841—2008报告推荐的计算公式，可得电子束（2.5MeV ≤Ep≤25MeV）在铝中的最可几能量Ep（MeV）：

计算最可几能量分别为9.67MeV和9.70MeV。2种剂量计所测电子束能量的一致性优于±0.3%，结果符合较好。

对于低能电子加速器，如能量为（0.5～2）MeV电子束，由于其在组织等效材料如聚苯乙烯、有机玻璃等材料中的射程短，用低密度组织等效材料如聚苯乙烯等加工成楔形模体的难度极高，通常采用叠层法模体来测定电子束能量，如图3所示。

采用叠层法测量电子束深度-剂量分布曲线时，应预先估计电子束标称能量射程，选用适当的参考材料与薄膜剂量计交替构成参考叠层（或者只用薄膜剂量计构成参考叠层）。参考叠层的标称厚度应该是RP/12或者更薄，这样可确保有足量的数据点绘制深度剂量分布曲线。RP是预计的电子实际射程。叠层的横向尺寸应不少于3RP×3RP，以避免边缘效应对剂量计的影响。

低能电子束能量测量实验在江苏省上上电缆集团有限公司电子直线加速器上进行的，对电子加速器标称能量1.2MeV和2.0MeV进行了测试。测量深度-剂量分布曲线时以静态方式辐照。

实验中同时使用自制PR-CN辐射变色薄膜剂量计及FJL-01型CTA薄膜剂量计对低能电子直线加速器的电子束能量进行了测试，具体为：调节加速器的高压、微波、电子枪等参数，使加速器工作于能量1.2MeV/2.0MeV状态下，将裁剪成1cm×1cm的批制PR-CN薄膜剂量计和CTA薄膜剂量计各30组，分别与PET薄片相互叠放于两个自制的有机玻璃模体中，然后将其并排置于电子加速器钛窗下静态辐照一定的剂量。自制PR-CN辐射变色薄膜剂量计分别在1.2MeV和2.0MeV电子束能量下测得的电子束深度-剂量分布曲线，如图4所示。自制辐射变色PR-CN膜剂量计及CTA剂量计在2.0MeV电子束能量下测得的电子束深度-剂量分布曲线，如图5所示。

通过深度剂量分布曲线直线部分外推与其韧致辐射本底相交，得到电子束在模体中的实际射程Rp。根据GB/T 16841—2008报告推荐的计算公式，可得电子束（1.0MeV ≤Ep≤10MeV）在铝中的最可几能量Ep（MeV）：

自制PR-CN辐射变色薄膜剂量计及CTA剂量计确定1.2/2.0MeV电子在铝模体中的实际射程及最可几能量结果见表7。两种薄膜剂量计所测电子束能量的一致性优于±0.4%，结果符合较好。

表7 能量测试结果

4.3 加速器场分布测量

快速、准确的得到加速器的辐射场范围和扫描均匀性对于加速器的日常监测具有重要意义。通过辐射变色薄膜剂量计测量电子加速器横向、纵向剂量分布曲线可以准确得到加速器的辐射场范围和扫描均匀性。

工作中对加速器束流横向扫描不均匀度进行了测量。具体为调节加速器的高压、微波、电子枪等参数，使加速器工作于能量10MeV状态下，在加速器辐照钛窗束下50cm处沿加速器钛窗方向放置自制PR-CN辐射变色薄膜剂量计，剂量计沿钛窗方向布放，长度覆盖加速器钛窗，然后在动态辐照方式下进行束流扫描不均匀度测试，所得结果如图6所示。

通过测量自制PR-CN膜剂量计得到横向辐射场相对吸收剂量分布曲线。分别在600mm和800mm扫描宽度内，根据所得最大吸收剂量Dmax和最小吸收剂量Dmin，按下式计算600mm和800mm扫描宽度内的扫描不均匀度Us：

计算得到600mm和800mm扫描宽度内的扫描不均匀度Us分别为2.8%和2.9%。

通过以上辐射变色薄膜剂量计在加速器上应用结果表明，批制的PR-CN辐射变色薄膜剂量计可用于加速器束流能量、束流扫描宽度及扫描不均匀度等辐照参数的测量。

5 结束语

本工作研制的PR-CN膜剂量计已达到批量生产要求，具有较好的剂量学性能。通过实验室内部剂量比对，比对结果均在±4%内符合，归一化偏差En绝对值均小于1，其测量结果均在我们研制的辐射变色薄膜剂量计的测量不确定度范围之内。通过加速器上应用实验表明批制PR-CN膜剂量计可用于电子束辐照参数测量。

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