基于Pareto前沿的塔河油田高含氮天然气分离过程研究

马国光，熊好羽，何金蓬，尹晨阳

（西南石油大学石油与天然气工程学院，四川 成都 610500）

注氮提高原油采收率在塔河油田取得了较好的效果[1]。 但随着注氮规模的扩大，天然气中氮气含量也不断上升，天然气热值不断下降，对用户生产经营造成了影响，需对天然气中的N2进行分离[2]。

本文在对分离过程的参数进行研究时，希望同时降低分离后LNG（产品气）中的N2摩尔分数和分离过程中的C1损失量； 但通过对气液平衡过程进行分析可以发现，为降低分离后LNG（产品气）中的N2摩尔分数，需提高分离过程中的分离温度或降低分离压力，以增加体系中N2的相平衡常数，使更多的N2进入到气相中；同时，由于分离温度上升或分离压力下降， 体系中C1的相平衡常数也将增加， 使得LNG（产品气）中C1损失量下降，分离过程中C1损失量上升。 因此，在高含氮天然气分离过程中，分离后LNG中的N2摩尔分数及分离过程中的C1损失量对分离温度和分离压力具有相反的变化方向。 可见，对高含氮天然气LNG分离单元的研究涉及到C1损失量和分离后LNG中的N2摩尔分数两个目标优化问题， 且两个目标是矛盾的。

这类多目标问题不存在唯一的全局最优解，而是存在多个非互相支配的Pareto最优解[7]，由所有的Pareto最优解组成的集合称为Pareto最优解集[8]，而Pareto最优解集在目标函数空间中的像为Pareto前沿[9-11]。 对于这类问题求解的主要目的是求得Pareto前沿，并根据实际需求，选择合适的解。

目前，Pareto前沿已用于多个领域的参数优化研究，并取得了较好的效果。张立新等[12]以提高材料去除率和降低表面粗糙度为目标建立工艺参数优化模型，设计遗传算法对优化问题进行求解并得到Pareto最优解集， 快速的实现P型单晶Si放电成型加工过程的工艺参数优化。 闫若冰等[13]根据网损减小量对无功电流的灵敏度分析确定待补偿点集，利用基于Pareto最优前沿的多目标遗传算法优化无功补偿容量，同时采用精英保留策略、改进的交叉和变异概率策略、 自适应编码策略增进算法效率。Vigliassi等[14]用Pareto最优前沿的概念的方法使项目可靠的计量系统(保证系统可观测性在正常操作条件和在应急的情况下造成的损失一个或两个测量或一个远程终端设备或一个PMU) 和其他三种类型的测量系统具有不同性能需求和成本只有一个执行。 Hajiamini等[15]基于Pareto前沿，采用了最先进的动态电压和频率缩放(DVFS)方法来提高计算系统的能源效率。

高含氮天然气LNG进行分离过程中分离后LNG中的N2摩尔分数及分离过程中的C1损失量是本文研究的主要对象， 本文通过建立多级分离Pareto前沿搜索模型，以获得不同分离压力和不同进料气N2摩尔分数条件下的C1损失量关于产品气N2摩尔分数Pareto前沿。

1 高含氮天然气分离过程Pareto前沿搜索模型

1.1 分离过程Pareto前沿

对于高含氮天然气LNG分离单元，当采用二级分离时，整个分离过程被分为两步完成。 当分离压力P一定时，其分离过程如图1所示，分离前，LNG中N2摩尔分数为xF， 分离后LNG中N2摩尔分数需降至x2，其中，二级分离时的路径为a→d→c，一级分离时的路径为a→b→c，可见，采用二级分离时，其分离路径更贴近液相线，分离过程中C1损失量更小。

图1 二级分离过程气液平衡相图Fig. 1 Gas-liquid equilibrium phase diagram of twostages separation process

图2 C1loss,x2关于x2的Pareto前沿Fig. 2 C1loss,x2 Pareto frontier about x2

对于分离后LNG中N2摩尔分数x2[52]，一般是给定的，因此T2是确定的。 而T1[3]为自由变量，当T1在T0和T2之间连续变化时，必然存在一个温度，使得当分离后的LNG（产品气）中N2摩尔分数为x2时，其分离过程中C1损失量最小。 此时的C1损失量即为在分离压力为P的条件下， 将LNG的N2摩尔分数由xF将至x2的最小C1损失量，可记为C1loss,x2。 当x2变化时，C1loss,x2也随之改变，如：。若以x2为自变量，C1loss,x2为应变量，并绘制成图，可得到一条曲线，此曲线即为在分离压力为P、待分离LNG的N2摩尔分数为xF条件下的C1损失量C1loss,x2关于LNG （产品气）N2摩尔分数x2的Pareto前沿，它表达了LNG（产品气）N2摩尔分数与其最小C1损失量的对应关系，如图2所示。

采用三级分离时的情况与采用二级时类似，仅增加了一个自由变量（即第二级分离温度），因此，采用三级分离时，用上述方法同样可以求得在分离压力为P[56]，待分离LNG的N2摩尔分数为xF条件下的C1损失量C1loss,x2关于LNG （产品气）N2摩尔分数x2的Pareto前沿。

1.2 分离过程Pareto前沿搜索模型

1.2.1 目标函数

高含氮天然气分离过程模型如图3所示。

在给定进料气压力、进料气N2摩尔分数和产品气N2摩尔分数要求时，分离过程C1损失量尽可能小：

1.2.2 约束条件

高含氮天然气分离过程首先应满足气液平衡方程，如图4所示。

图4 分离过程气液平衡方程Fig. 4 Gas-liquid equilibrium equation in the separation process

图4 式中：fL,i-液相中C1、C2和N2的逸度，kPa；fV,i-气相中C1、C2和N2的逸度，kPa；Qn-进料气流量，kmol/h；QL,n-分离后液相流量，kmol/h；QV,n-分离后气相流量，kmol/h；xL,i-液相中C1、C2和N2的摩尔分数；xV,i-气相中C1、C2和N2的摩尔分数；Ki-C1、C2和N2的气液平衡常数。

同时，在进行搜索时，认为各级分离之间无压力损失，即：

下一级分离温度应高于上一级分离温度，即：

1.2.3 决策变量

在进料气N2摩尔分数xF、分离压力P给定的条件下：对于一级分离，当分离温度T1确定时，其产品气N2摩尔分数xw′和C1损失量C1loss就可由状态方程及气液平衡方程计算得到，因此，一级分离的决策变量为T1；对于二级分离工艺，当第一级分离温度T1和第二级分离温度T2确定时， 其产品气N2摩尔分数xw′和C1损失量C1loss就可由状态方程及气液平衡方程计算得到，因此，二级分离的决策变量为T1和T2；对于三级分离工艺，当第一级分离温度T1、第二级分离温度T2和第三级分离温度T3确定时， 其产品气N2摩尔分数xw′和C1损失量C1loss就可由状态方程及气液平衡方程计算得到，因此，三级分离的决策变量为T1、T2和T3。

1.2.3 求解方法

对于一级分离，由于只有一个决策变量，直接由状态方程及气液平衡方程即可求得C1损失量C1loss关于产品气N2摩尔分数xw′的Pareto前沿； 对于二级分离和三级分离，由于存在多个变量，本文采用遗传算法（Genetic Algorithm，GA）来进行搜索二级分离和三级分离下C1损失量C1loss关于产品气N2摩尔分数xw′的Pareto前沿，采用GA搜索时，其适应度函数选择为C1loss-1，选择算子采用适应度比例方法，交叉算子采用单点交叉，交叉概率为0.5，变异算子概率为0.01，迭代次数100次。

2 结果与讨论

2.1 一级分离下的Pareto前沿

当分离压力为500kPa时，不同进料气N2摩尔分数（25%～60%）下，C1损失量关于产品气N2摩尔分数的Pareto前沿如图5所示。

图5 分离压力为500kPa时C1损失量关于产品气N2摩尔分数的Pareto前沿Fig. 5 C1 loss vs product N2 mole fraction Pareto frontiers at separation pressure of 500kPa

由图5可知，在进料气条件下，对于一级分离，在分离压力为500kPa时，若要满足C1损失量小于5%的要求，只能脱除进料气中5%～18%的N2，且进料气中N2摩尔分数越低，N2脱除量越小。 图6为在分离压力分别为500kPa、700kPa和1000kPa时，将不同N2摩尔分数的进料气采用一级分离脱至20%时的C1损失量，分析此图发现，若要使分离过程中的C1损失量小于5%，其进料气N2摩尔分数不应超过33%。

图6 当产品气N2摩尔分数为20%时C1损失量随进料气N2摩尔分数变化Fig. 6 C1 loss vs N2 mole fraction of feed gas at product gas N2 mole fraction of 20%

2.2 二级分离下的Pareto前沿

利用GA进行搜索， 得到当分离压力为500kPa时，不同进料气N2摩尔分数（25%～60%）下，C1损失量关于产品气N2摩尔分数的Pareto前沿， 如图7所示。

图7 分离压力500kPa下二级分离Pareto前沿Fig. 7 Two stages separation Pareto frontiers at separation pressure of 500kPa

由图7可知， 在不同进料气N2摩尔分数（25%～60%）条件下，对于二级分离，在分离压力为500kPa时，若要满足C1损失量小于5%的要求，可脱除进料气中12%～20%的N2， 且进料气中N2摩尔分数越低，N2脱除量越小。

图8 为 在 分 离 压 力 分 别 为500kPa、700kPa 和1000kPa时， 将不同N2摩尔分数的进料气采用二级分离脱至20%时的C1损失量，分析此图发现，若要使分离过程中的C1损失量小于5%，其进料气N2摩尔分数不应超过40%。

图8 进料气N2摩尔分数为20%时C1损失量随进料气N2摩尔分数变化Fig. 8 C1 loss varies with N2 mole fraction of feed gas at product gas N2 mole fraction of 20%

2.3 三级分离下的Pareto前沿

利用GA搜索三级分离下的Pareto前沿， 得到三级分离下，当分离压力为500kPa时，不同进料气N2摩尔分数（25%～60%）下，C1损失量关于产品气N2摩尔分数的Pareto前沿，如图9所示。

图9 分离压力500kPa下三级分离Pareto前沿Fig. 9 Three-stages separation Pareto frontiers at separation pressure of 500kPa

由图9可知，在进料气条件下，对于三级分离，在分离压力为500kPa时，若要满足C1损失量小于5%的要求，可脱除进料气中13%～20%的N2，且进料气中N2摩尔分数越低，N2脱除量越小。

图10为在分离压力分别为500kPa、700kPa和1000kPa时， 将不同N2摩尔分数的进料气采用三级分离脱至20%时的C1损失量，分析此图发现，若要使分离过程中的C1损失量小于5%，其进料气N2摩尔分数不应超过42%。

图10 产品气N2摩尔分数为20%时C1损失量随进料气N2摩尔分数变化Fig. 10 Product gas N2 mole fraction 20% C1 loss varies with N2 mole fraction of feed gas

2.4 塔河油田分离压力和分离级数的确定

图11 塔河油田含氮天然气高位热值随N2摩尔分数变化Fig. 11 High heat value varies with N2 mole fraction of nitrogen-containing natural gas from Tahe oilfield

对于塔河油田高含氮天然气， 并无要求生产LNG产品， 经分离脱氮后的LNG可经冷量回收后重新气化为产品气。 对于塔河油田高含氮天然气，其N2摩尔分数可达40%， 在标准状态（101.325kPa，20℃） 下， 其高位热值随N2摩尔分数变化如图11所示。 由图11可知，为使含氮天然气热值达到二类天然气标准，其N2摩尔分数不应超过20%，同时C1损失量要求小于5%。

在此条件下， 当分离压力分别为500kPa、700kPa和1000kPa时，采用一级分离、二级分离和三级分离时的最小C1损失量如图12所示。由图12可知，当进料气N2摩尔分数和产品气N2摩尔分数一定时，无论采用一级分离、二级分离和三级分离，分离压力的上升均会使C1损失量增加，分离时应选择较低的分离压力。 同时，采用二级分离时，C1损失量与一级分离相比明显下降；而采用三级分离时，虽与二级分离相比，C1损失量进一步下降， 但下降幅度较小。 进一步分析图12可知，对于塔河油田含氮天然气，在满足产品气N2摩尔分数的要求下，只有当分离压力为500kPa、 且采用二级分离或三级分离时，其C1损失量才能小于5%，而采用三级分离时的C1损失量相比于二级分离下降并不明显。 综合以上分析， 对于塔河油田含氮天然气， 当分离压力取为500kPa， 采用二级分离可满足天然气热值及C1损失量要求。

图12 C1损失量随分离级数变化Fig. 12 C1 loss varies with the separation series

3 结论

（1）当分离级数相同，且进料气N2摩尔分数一定，产品气N2摩尔分数要求一定时，采用较低的分离压力能减少分离过程中C1损失量。

（2）当含氮天然气N2摩尔分数小于33%，在分离压力为500kPa下采用一级分离使天然气热值重新达标时，其C1损失量小于5%；当含氮天然气N2摩尔分数小于40%， 在分离压力为500kPa下采用二级分离使天然气热值重新达标时， 其C1损失量小于5%；当含氮天然气N2摩尔分数小于42%， 在分离压力为500kPa下采用三级分离使天然气热值重新达标时，其C1损失量小于5%。

（3）根据以上分析结论并结合塔河油田含氮天然气的特点，对比了不同分离压力和分离级数下的C1损失量， 最终确定了塔河油田高含氮天然气多级分离单元分离压力为500kPa，并采用二级分离。