利用光热反射法研究多层薄膜结构的散热性能

王建立，吴文智，毛成锟，熊大曦，3，陈云飞

(1.东南大学 机械工程学院，江苏 南京 211189；2.黑龙江大学 电子工程学院，黑龙江 哈尔滨 150080；3.中国科学院 苏州生物医学工程技术研究所，江苏 苏州 215163)

0 引 言

随着电子器件集成度不断提高，高功率密度将导致微器件因温度过高而失效.传统的半导体材料已经无法在保证良好绝缘性能的基础上同时满足散热要求，因此需要采用高导热材料制作多层薄膜衬底，以解决微器件的散热问题.类金刚石(DLC)由于包含很大比例的sp3键，使它具有类似金刚石的许多物理特性，例如高机械硬度、 化学稳定性、 光学透明度、 高导热性等，因此在大功率电子器件衬底制备中得到了大量应用[1].

DLC薄膜的物理性质很大程度上取决于sp3和sp2的成键比例，而成键比例由不同的加工工艺和参数所决定，使得目前实验和理论计算得到的DLC薄膜热学性质有很大差别.在实验方面，Morath等[2]用皮秒激光热反射法测量了等离子束增强气相沉积、 离子束沉积加工得到的DLC薄膜热导率，前者热导率为0.2～0.6 W/(m·K), 而离子束沉积得到的薄膜热导率稍大，为0.6～1 W/(m·K)； Hurler等[3]用激光蜃景效应测量了等离子束沉积得到的a-C： H薄膜，其热导率仅有 0.2～1 W/(m·K)； Chen等[4]用光热反射法测量了阴极电弧真空镀膜得到的ta-C 薄膜热导率，在20～100 nm 厚度范围内，热导率随厚度变化不明显，均为4.7 W/(m·K); Shamsa等[5]用3ω法测量了不同加工工艺制备得到的DLC薄膜热导率，包括等离子束增强化学气相沉积、 磁控溅射、 阴极电弧真空镀膜等，研究表明，ta-C薄膜热导率最高，达到3.5 W/(m·K) ，而聚合物薄膜热导率仅0.27 W/(m·K)，该课题组进而研究了ta-C薄膜热导率随薄膜厚度的变化关系，研究表明热导率随厚度增加而增大，范围在0.09～3.6 W/(m·K)[6].在理论计算方面，采用分子动力学模拟了包括沉积能量、 角度、 基底温度等条件对DLC薄膜残余应力、 微观结构等的影响规律[7-10].在此基础上，Zhang等[11]进一步建立了沉积能量与DLC薄膜热导率的变化关系，研究表明，随着沉积能量增加，DLC薄膜中sp3成键比例先增加后减小，而DLC薄膜热导率随sp3成键比例呈线性增加.

虽然关于DLC薄膜热导率报道较多，但这些数据分散性大，仅可作为参考，特别是在工业产品中，不仅DLC薄膜较厚，通常为微米尺寸，而且除了DLC镀膜以外，根据特定要求同时沉积其他薄膜材料，使得多层薄膜器件的散热性能很难得到准确评估，因此需要用简便的方法快速原位测量工业应用的多层DLC薄膜器件的热学性质.在所采用的实验方法中，尽管3ω方法被广泛采用，但是该方法在测量薄膜热学性质过程中，必须要求所测薄膜的热导率远低于基底材料，而且需要在薄膜表面加工特定四焊盘电极，因此限制了其在工业产品上的应用.相比之下，光热反射法用脉冲光作为加热源，用连续激光作为探测光，通过测量反射信号的变化提取薄膜及界面传热信息，测量时间短，金属传感器制备工艺简单，因此可以方便快捷地用于实物器件中各层薄膜热物性的原位测量.

为了测量实物器件中的多层薄膜结构的热输运性质，本文搭建了光热反射实验系统，通过探测器件不同位置的反射信号，在多层薄膜热传导模型的基础上，结合Laplace逆变换的Stehfest数值近似，得到了不同薄膜本身的热物性以及界面的传热特性，进而为电子器件封装镀膜的有限元热分析提供了依据.

1 实验原理

在光热反射法测量薄膜/基底样品结构的过程中，一般还需要在样品表面制备一层金属薄膜.根据Drude模型，在较小温差范围内，金属薄膜反射率随温度呈线性变化关系[12]，通过测量金属表面的反射信号的变化，可以得到样品表面温度随时间的变化过程.通过导热模型，建立样品受激光加热后金属层表面温度与薄膜热学性质、 界面热阻、 基底材料热学性质等参数的关联，就可以通过测量金属表面瞬态反射信号拟合得到薄膜热学性质、 界面热阻等参数.

在求解导热模型过程中，通常将热传导过程比拟为电传导过程，进而采用传输线理论[13]求解各层薄膜的温度分布.不同于传输线理论，借鉴Schmidt等[14]用飞秒激光热反射法测量多层薄膜的计算模型，推导温度分布过程更为方便直观.当具有高斯分布脉宽的加热光均匀照射样品表面，假设加热光斑直径远大于薄膜厚度，当探测光光斑足够小时，在有限时间范围内，只需要考虑沿厚度方向的温度分布，模型见图 1.

图 1 多层薄膜结构示意图Fig.1 Schematic diagram of multilayer films

对于任一层薄膜，其相对温升满足方程为

(1)

式中：αi为第i层薄膜的热扩散系数.对式(1)进行Laplace变换

(2)

式中：p为Laplace算子，可将式(1)转换为

(3)

式(3)的通解可表示为

(4)

对应热流为

(5)

式中：Ai，Bi为积分常数；λi为热导率.对于N层薄膜(包含基底)，这些未知参数都需要根据第一层薄膜(激光照射的金属层)和最后一层薄膜(热半无限大基底)的热流边界条件结合各层薄膜间热流和温度平衡条件求解得到.假设第i层薄膜表面温度和热流分别为υi(0)和Fi(0)，则薄膜背面温度和热流υi(di)和υi(di)可以表示为[15]

(6)

式中：d为薄膜厚度，

(7)

考虑界面热阻的影响，假设Ri,i+1表示第i层和第i+1层薄膜间的界面热阻，则有

(8)

将上式同样写成类似式(6)的矩阵形式

(9)

以此类推，可以得到第N层薄膜上表面的温度和热流表达式为

(10)

式中：υ1(0)和F1(0)为激光照射金属薄膜表面温度和热流.而对于第N层热无限大基底，由于x→∞时，υN(∞)和FN(∞)均为有限值，可得式(4)中AN=0，因此

(11)

因此式(10)可简化为

(12)

式中：A,B,C和D由式(10)求解矩阵得到.进而

(13)

假设加热光脉冲满足Gaussian分布，即

(14)

式中：σ和tm分别为Guassian分布的标准差和期望值，对其Laplace变换可得到

(15)

将式(15)代入式(13)，并进行Laplace逆变换，即可得到激光加热薄膜的表面温度

(16)

该Laplace逆变换通常由Stehfest数值[16]近似得到

(17)

式中：

在数值计算过程中，M取值对结果稳定性和准确性非常重要.以高斯函数为例，图 2 比较了原函数与Laplace逆变换得到的时域近似解随M取值的变化关系.从图中可以看出，当M>24时，逆变换后的高斯函数长时间以后无法收敛，因此M通常取22，可以在保证收敛性的同时，满足数值计算的精度要求，与文献[17]报道结论一致.

图 2 高斯时域函数与Stehfest数值近似结果Fig.2 Comparison between Gaussian function and the converted profile from the numerical Stehfest method with different M values

对于“金属/绝缘层/基底”的三层薄膜结构，在式(16)中，金属层的体积比热容、 热导率、 厚度以及绝缘层厚度、 基底材料的体积比热容、 热导率等参数已知，未知参数包括绝缘层热导率和体积比热容、 绝缘层与金属层间的界面热阻以及绝缘层与基底的界面热阻，需要通过拟合瞬时反射信号得到.对于“金属/绝缘层/DLC/基底”的四层薄膜结构，未知参数为绝缘层与DLC薄膜的界面热阻，以及DLC薄膜的热导率以及体积比热容，这些参数由matlab优化工具箱进行非线性最小二乘拟合得到.

2 实 验

实验样品由江苏鑫钻新材料科技有限公司提供，其样品制备过程如下： 对厚度为2 mm的Al基底进行抛光，然后在基底表面放置芯片位置附近溅射沉积一层厚度为2 μm的DLC薄膜，最后整个表面旋涂一层90 μm厚度的绝缘层，样品实物照片见图3(a).为了用光热反射法测量得到瞬时温度信号，在绝缘层表面溅射一层100 nm厚度的Al薄膜作为温度传感器.在实验过程中，比较测量有/无DLC薄膜的两个位置，对应图3(b)所示的位置“2”和位置“1”，进而分别得到绝缘层与DLC薄膜的热学性质，提高了优化求解过程中拟合参数的准确性.

图 3 样品实物图及其截面示意图Fig.3 Photo image of sample and cross-section schematic of sample in the experiment

图 4 给出了光热反射实验系统示意图.

图 4 光热反射实验系统Fig.4 Photothermal reflectance experimental system

在测量过程中，采用共轴双色(532 nm和 671 nm)泵浦-探测激光热反射系统样品的反射信号.加热光由Contunuum Surelite II 型激光器输出，其脉宽为7 ns，单脉冲最大能量为800 mJ，重复频率为10 Hz，波长是532 nm.为了避免单脉冲能量过大造成样品表面损坏，采用衰减片将加热光功率衰减至10 mW左右，同时引出部分加热光作为示波器的触发源，其余进入笼状系统，经透镜聚焦至样品上.探测光由PSU-H-LED型半导体连续激光器输出，其波长为671 nm，功率计测得样品处其功率为0.5 mW左右.部分探测光作为参考信号引入差分探测器(New Focus 1607-AC-FC).差分探测器的上升沿时间为800 ps，而所需测量的是13 μs左右的反射信号，因此探测器有足够的响应时间.反射后的探测光除了引入差分探测器以外，还有部分进入CCD探测器，用于实时观查探测光与加热光在样品上的相对位置，便于信号调试.这套系统采用了纳秒激光作为加热光，连续激光作为探测光，最终用差分探测器和示波器(Tektronix TDS3054B)直接读出反射信号随时间的变化，免去了飞秒激光热反射等类似系统中的机械延迟、 光电调制、 锁相放大器等部分，不仅简化了实验系统，而且测量速度快，可用于实时观测和读取反射信号.

3 结果与讨论

图 5 和图 6 分别对应了图3(b)中激光照射“1”位置和“2”位置的反射信号.

图 5 三层薄膜结构(位置“1”)的测量反射信号及拟合结果Fig.5 Time-resolved temperature detected from three-layer films and the corresponding fitting results

图 6 四层薄膜结构(位置“2”)的测量反射信号及拟合结果Fig.6 Time-resolved temperature detected from four-layer films and the corresponding fitting results

通常将加热光脉冲到达样品表面时间定义为初始时刻(t=0).在加热光到达样品表面之前，即前一个加热脉冲照射后约0.1 s，此时反射信号较小.加热光达到样品表面，通过金属层的电子-光子-声子的相互作用，样品温度迅速升高，所以存在明显的反射阶跃信号.之后随着热量在样品内部扩散，样品表面温度逐渐下降，对应反射信号不断减小.通过Stehfest数值拟合可以得到，90 μm 绝缘层热导率为0.75 W/(m·K)，绝缘层的体积比热容约为2.4×106J/(m3·K)，与磁控溅射Al薄膜间的界面热阻约为10-8m2K /W.由于金属传感器厚度较小，其热物性参数对反射信号的影响可以忽略.将以上结果代入图6所对应的四层薄膜模型中时，可以看出反射信号对DLC薄膜热物性参数以及DLC薄膜与绝缘层之间的界面热阻并不非常敏感.用于计算图6的参数包括： DLC薄膜热导率为3.5 W/(m·K)，热扩散率为3×10-6m2/s，DLC薄膜与绝缘层之间的界面热阻为10-7m2K /W.

根据图 5 的拟合结果，计算得到绝缘层对应的热扩散厚度为2(α2τ)0.5，约为4 μm，其中τ为测量时间，在实验中τ=13 μs.热扩散厚度表明表面加热在绝缘层材料中的热影响范围.显然在所关注的时间范围内，由于绝缘层较厚，表面温度变化并不能灵敏地反映绝缘层以外的信息.而文献所研究的DLC薄膜[2-6]均在1 μm范围内，所测量的时间范围在μs量级，其对应热扩散厚度与薄膜厚度相当，甚至远大于薄膜厚度.当热扩散厚度远大于薄膜厚度时，Kading等[17]在研究过程中，将薄膜和界面作为一个热阻而忽略薄膜热容的影响.由于本文所测量的薄膜厚度较厚，将测量时间τ增加至13 μs，已经可以用于研究该多层薄膜结构的热输运性质.比较图 5 和图 6 的测量结果可以看出，在4 μs以内反射信号均下降较快； 在测量“1”位置时，4 μs以后信号仍然缓慢下降，而在测量“2”位置时，4 μs以后的信号基本不再发生变化.因此可以判断： ① 该多层薄膜结构整体散热效果不佳，即使经过13 μs，表面温度仍没有有效下降； ② 仅考虑厚度方向一维散热，绝缘层与Al基底的散热效果优于绝缘层/DLC/Al基底的复合薄膜结构.

在飞秒/皮秒激光热反射系统中，反射信号时间由延迟台和两个脉冲间隔时间中的较小值决定，通常不超过20 ns，对应热扩散厚度仅有几十nm，热影响区域非常有限，理论上无法用于测量和评价工业上广泛应用的多层微米厚度薄膜结构，而是用于研究高时间分辨率下的光、 热、 电载流子之间的超快能量传递过程.相比之下，本文光热反射系统加热光脉冲间隔为0.1 s，理论上热扩散厚度可达mm级，而且每次样品测量时间非常短(示波器信号多次平均)，因此有望在研究工业级多层薄膜结构热输运性质等领域得到普及.

在得到绝缘层热导率、 DLC薄膜热导率以及界面热阻等参数后，通过建立电子器件封装镀膜的热分析有限元模型，进而评估了DLC薄膜对芯片热点温度的影响.有限元计算得到的绝缘层上表面沿y方向的温度分布见图 7 所示.图中阴影线为热源宽度(0.2 mm)，加热功率密度为106W/m2.沉积DLC薄膜后，热点温度最高为62.4 K，比没有沉积DLC薄膜的结果低2.3 K.考虑到绝缘层厚度(90 μm)远大于DLC薄膜，可以预测，当绝缘层厚度进一步减小，沉积较厚DLC薄膜以后，利用DLC薄膜优良的面向导热性能，芯片局部热点温度可以得到进一步下降.因此利用激光热反射法测量得到的热物性参数，结合有限元分析，可以准确预估大功率发光二极管等集成电路的封装散热性能，为提高微器件的使用寿命和性能提供依据[18，19].

图 7 DLC薄膜对芯片局部热点温度的影响Fig.7 Comparison of hot spot temperatures before and after the deposition of DLC film

4 结 论

在多层薄膜结构基础上，推导得到了与传输线理论相一致的温度函数，并用Stehfest数值计算了脉冲加热后的降温过程.搭建了激光热反射实验系统，测量了13 μs时间内的反射信号，拟合得到绝缘层热导率为0.75 W/(m·K)，与Al薄膜间的界面热阻约为10-8m2K/W，进而分析了电子封装结构中DLC薄膜对芯片热点温度的影响.研究表明，通过测量几十μs甚至更长时间的反射信号，可用于研究微米级厚度多层薄膜的热输运过程.该研究将为器件散热和绝缘涂层设计，以及电子器件封装镀膜的有限元热分析提供依据.