基于222Rn的马莲河下游地下水补给河水空间差异特征研究

王雨山，程旭学，张梦南，祁晓凡

(1.中国地质调查局水文地质环境地质调查中心，河北 保定 071051；2.中国地质大学(北京)水资源与环境学院，北京 100083)

河水和地下水的交互作用是陆域水循环研究的重要内容和热点之一[1]，准确评价其转化关系及转化量是揭示水循环机理和计算水资源总量的基础[2]，也是流域水资源合理开发利用的前提。水化学组分和同位素作为水体的天然组成，标记了水循环演化的历史，从而成为研究河水和地下水转化关系较为有效且先进的手段[3]。宋献方[4]通过分析流域水化学和氢氧稳定同位素特征，研究了岔巴沟流域河水和地下水的转化关系。谷洪彪[5]以水体电导率和氢氧稳定同位素为指示，探讨了柳江盆地河水和地下水补排关系的空间变化。

目前河水和地下水转化研究中常用的环境示踪指标包括Cl-、TDS、EC、18O和2H[6]，222Rn作为一种非传统同位素，由于其在地表水和地下水中活度差别达到1～3个数量级以及半衰期和短时间尺度的水文循环匹配良好，较传统示踪方法相比，在河水和地下水转化的定量评价方面具有较大优势，在国外已得到了广泛的应用[7～9]。在我国，222Rn主要用于海底地下水排泄研究[10～11]，由于北方地区降雨较少且地下水开采严重，河流基流匮乏[12]，使得222Rn示踪河水和地下水转化的研究偏少。马莲河流域位于黄土高原腹地，大厚度白垩系含水层发育多级次地下水流系统[13]，地下水和河水的转化关系成为研究热点[14]。本文在分析马莲河流域下游地质、水文地质条件的基础上，利用222Rn示踪方法评价了短时间、小流域尺度河水和地下水转化量，旨在为同类地区研究提供参考，并丰富水资源评价的基础研究。

1 研究区概况

马莲河为泾河一级支流，发源自宁夏麻黄山和陕西白于山，于甘肃宁县汇入泾河。河流总长度375 km，流域面积1.9×104km2，多年平均径流量4.5×108m3。研究区为甘肃庆城县以南的流域下游，属暖温带半湿润气候，多年平均气温10 ℃。年平均降水量570 mm，水面蒸发量1 565 mm。地表为黄土覆盖，仅在马莲河及较大的支流发育河谷平原，分布第四系冲洪积物。

地下水类型以白垩系碎屑岩裂隙水为主，黄土孔隙水和第四系松散岩类孔隙水零星分布且水量贫乏。白垩系含水层总厚度可达600 m，垂向上可分为上部环河组含水层(K1h)和下部洛河组含水层(K1l)。环河组含水介质为泥质砂岩和细砂岩，厚度约300 m，地下水水位埋深从河谷区的5 m至黄土塬区的200 m不等。受新构造运动影响马莲河持续下切，切割下伏的环河组含水层。从区域地下水动力场特征可以看出(图1)，地下水从两侧分水岭流向河谷，通过河床与河水产生水力联系，表明环河组地下水以向河水泄流为主。洛河组含水介质为粗砂岩，属深循环地下水，交替缓慢。

2 研究方法

2.1 取样和测试

考虑到水体同位素特征存在空间变异，为便于对比，将马莲河下游分为3段：庆城县至合水县为上段，合水县至宁县为中段，宁县以南为下段。2016年11月13—15日，于枯水期沿河采集河水样品，采样间距5～10 km。并沿岸采集地下水样品，采样位置尽量靠近河流。同时，于上、中、下段分别实施浅井剖面1处，各成井6眼，深度0.3～0.8 m，采集潜流带水样和河床沉积物。共采集河水样15组、地下水样8组、潜流带水样18组(图1)，用于222Rn和水化学分析，另采集河床沉积物样品18组，用于沉积物培养试验。河水取样部位为河流中部河床0.3 m以上，地下水采样时用小型蠕动泵抽取30 min后采集新鲜地下水。利用便携式多参数水质分析仪(HACH HQ40D )测试电导率(EC)等参数。采用ICP-MS测试水中Cl-，使用测氡仪RAD7及其附件(RAD-H2O)在样品采集当天测试水体222Rn活度。由于222Rn半衰期较短，222Rn活度根据采样时间进行校正。

取200 g沉积物样品和400 mL河水混入锥形瓶中密封后置入振荡器上连续培养30 d，待水中226Ra和222Rn活度达到相对平衡，取水样测试222Rn活度，计算潜流带沉积物222Rn释放速率：

γ= 2c(1-Ф)ρλ/Ф

(1)

式中：γ——潜流带沉积物222Rn释放速率/(Bq·m-3·d-1)；

c——水样222Rn活度/(Bq·m-3)；

Ф——沉积物孔隙度，取0.1；

ρ——天然状态下沉积物湿密度/ (kg·m-3)；

λ——222Rn衰变常数，0.181/d。

图1 研究区取样点分布和水文地质剖面图Fig.1 Sampling locations and hydrogeological profile in the study area

2.2 模型

取样时段位于枯水期，马莲河沿途无降雨补给，支沟流量及农业取水均较少，因此马莲河流量均衡要素只考虑上游来水、沿途地下水泄流和蒸发，建立流量平衡方程：

(2)

河水中222Rn通量均衡要素包括上游来水补给、地下水泄流补给、潜流带输入、向大气逸散和沿途衰变等，由此建立一维稳定流条件下河水222Rn通量方程[15]：

(3)

式中：Q——河流流量/(m3·d-1) ;

x——沿河流流向距起始点距离/m;

I——地下水泄流强度/(m2·d-1);

E——河流蒸发强度/(m·d-1);

w、d——河流断面宽度和深度/m;

cgw、c——地下水、河水中222Rn活度/(Bq·m-3);

Fp——潜流带222Rn 输入强度/(Bq·m-1·d-1)；

k—水汽界面222Rn气体迁移系数。

3 结果和分析

3.1 水化学及222Rn特征

马莲河河水电导率为1 806.1～3 123.6 μS/cm，均值2 444.9 μS/cm，远高于长江、黄河及珠江这一指标。这和马莲河上游河水背景值较高有关，据前人研究[16]，马莲河上游河水受高矿化度地下水补给，受此影响，下游河水电导率也较高。Cl-质量浓度435.8～707.4 mg/L，均值536.8 mg/L。总体上，沿着河水流向，EC及Cl-质量浓度呈降低趋势(图2)。河水222Rn活度76.1～854.0 Bq/m3，均值317.6 Bq/m3，沿着流向变化规律不明显。R01至R03段，222Rn活度呈增加趋势，由416.8 Bq/m3增至854.0 Bq/m3，随后沿途不断降低，至R11点降至最低76.1 Bq/m3。R12至R15段又略有增高，222Rn活度149.3～222.4 Bq/m3。222Rn活度沿途出现两个峰值，分别位于R03和R13点。

图2 河水222Rn活度、Cl-质量浓度和EC沿河变化Fig.2 222Rn activity, Cl- concentrations and EC variations in river water along the Malian River

地下水样品取自白垩系环河组含水层，井深17.2～69.4 m，埋深11.4～51.6 m。根据测试结果(表1)，电导率848.3～2392.6 μS/cm，均值1328.6 μS/cm。Cl-质量浓度115.9～256.0 mg/L，均值165.5 mg/L。222Rn活度1 900.8～6 173.3 Bq/m3，均值4 029.5 Bq/m3。地下水222Rn活度远高于河水，两者几乎相差一个数量级，其原因是由于水体中的222Rn主要来自围岩铀系矿物衰变[17]，地下水赋存环境相对封闭，和含水介质接触充分，有利于水岩作用进行，促进铀系矿物释放的222Rn进入地下水中，因而222Rn活度较高。河水中的222Rn易于向大气逸散，且较短的半衰期使得222Rn沿途消耗，因而222Rn活度较低。

表1 不同水体222Rn活度、Cl-质量浓度和EC统计Table 1 Average values of 222Rn activity, Cl-concentrations and EC for the water samples

潜流带介质岩性为黏质砂土，从河床中心至两侧漫滩，厚度由0.5 m增至0.8～1.0 m。潜流带水样EC值1 073.0～2 685.3 μS/cm，Cl-质量浓度285.2～601.5 mg/L，222Rn活度679.4～2 616.8 Bq/m3。可以看出，潜流带作为河水和地下水相互作用通道，沉积物孔隙水同位素特征主要受河水和地下水特征影响，其EC值和Cl-质量浓度介于河水和地下水各值之间，反映了潜流带水样为河水和地下水混合形成。上段、中段和下段各剖面显示出差异性，以上段潜流带水样222Rn活度最低、Cl-质量浓度最高。根据沉积物培养试验结果，潜流带222Rn释放速率上段、中段、下段分别为3 601.3～5 525.1 Bq/(m·d)、3 159.6～4 237.0 Bq/(m·d)、1 749.8～3 771.5 Bq/(m·d)。

3.2 潜流带222Rn输入通量估算

潜流带沉积物222Rn释放是河水中222Rn的重要来源之一，该要素受水动力条件影响，和河水地下水混合比例、潜流带物理化学特征及水文滞留时间等多种因素有关[18]：

(4)

式中：A——潜流带面积/m2；

t——潜流带水文滞留时间/d；

cin——潜流带水222Rn初始活度/(Bq·m-3)；

式(4)中未知参数包括cin、t和A。当地下水补给河水时，潜流带水222Rn初始活度cin为地下水和河水的混合活度。根据氯元素的保守性质，利用河水、地下水和潜流带水Cl-质量浓度计算混合比例，并进一步获取cin。河水和地下水交互作用的潜流带是一个受众多复杂因素影响且不断变化的动态区域，尽管有不同的方法确定潜流带范围及水文滞留时间，但限于技术条件非本次研究所能提供。由于潜流带水体222Rn活度cp和cin、滞留时间t存在定量关系，通过对比潜流带水体222Rn活度计算值和实测值可以确定潜流带面积A和水体滞留时间t[19]：

cp= (γ/λ-cin)(1-e-λt)+cin

(5)

利用式(5)分别得出马莲河下游上段、中段和下段不同滞留时间条件下(t=0.01，0.1，0.5，1，2 d)潜流带水222Rn—Cl-关系图(图3)。可以看出，潜水带水体滞留时间越长，222Rn活度越高，而Cl-质量浓度只和地下水和河水混合比例有关。上段和下段潜流带水222Rn活度的变化主要受水体滞留时间影响，中段潜流带水以混合作用为主。一般情况下，地下水补给型河流的潜流带深度不超过1 m[20]，根据各剖面潜流带介质厚度，本次取值为0.5 m，计算各取样点潜流带面积10.0～22.4 m2。图4中潜流带样品均位于t=0.5 d曲线以下，表明水文滞留时间小于0.5 d，实际上，在此条件下(t<0.5 d)，潜流带222Rn输入通量Fp对t的变化不敏感。以河流下段为例，利用公式(4)计算Fp-t关系显示(图4)，当A、cin一定、t<0.5 d时，Fp变化范围3 547.2～3 861.3 Bq/(m·d)。基于以上考虑，本次t选为0.5 d。由此，估算马莲河下游Fp为3 660.7～5 336.8 Bq/(m·d)。

图3 上段(a)、中段(b)和下段(c)潜流带水222Rn-Cl-关系图Fig.3 222Rn vs Cl- plots in water Samples from the hyporheic zone in the upper, middle and lower reaches

图4 下段潜流带Fp-t关系图Fig.4 Flux from the hyporheic zone calculated as a function of residence time in the lower reaches

3.3 地下水向河水转化量的空间差异

利用式(3)计算各取样段地下水排泄强度I。因地下水样品数较少，上段、中段和下段所用cgw取各段平均值，其它参数确定如下：初始流量为庆城水文站取样期间监测数据1.73 m3/s、河水222Rn初始值为R1样品实测值433.6 Bq/m3、河流蒸发强度E为同期监测数据4.9 mm/d、河流断面宽度w、深度d取各点实测值、Fp依据前述方法估算、k采用经验公式计算[7]。 根据评价结果(图5)，整个马莲河下游均为白垩系环河组地下水排泄补给河水，评价期地下水排泄强度0.2～16.2 m2/d，累计排泄量4.5 m3/s，占河水流量的73.2%。地下水排泄存在空间变异，上段(R01-R04)排泄强度7.8～16.2 m2/d，排泄量占地下水总排泄量的56.2%；中段(R04—R11)排泄强度较弱，排泄强度0.2～3.3 m2/d，该段河流长度占下游河流总长度的44.1%，地下水排泄量仅占总排泄量的12.9%；下段(R11—R15)排泄强度1.5～6.3 m2/d，地下水排泄量占总排泄量的30.9%。

河水和地下水交互作用过程复杂，这种补排强度的变化和研究区地质、水文地质条件有关。马莲河下游上段和下段均穿越黄土残塬，含水层切割强烈，地下水水力梯度较高，排泄量大。中段马莲河两侧地形较为平坦，含水层切割较弱，地下水水力梯度低，排泄量小。另一方面，河流沉积物厚度较薄，河床下部及沿岸岩性为白垩系环河组碎屑岩，在砂岩分布区，含水介质渗透系数较大，有利于地下水补给河水，而在泥质分布区，含水介质渗透系数较低，地下水和河水水力联系较弱。马莲河沿途地形和含水介质的变化可能影响了地下水排泄强度的变化。

图5 模型评价地下水排泄强度(a)、累计排泄量及河水流量(b)Fig.5 Modeled groundwater discharge rates, total inflows and river flow rate

3.4 参数敏感性分析

利用水文站同期监测流量判别模型评价精度，由于马莲河下游水文站较少，除初始点庆阳水文站外，仅有宁县站和雨落坪站可作对比。评价R12点宁县站、R14点雨落坪站流量分别为5.19、5.96 m3/s，同期监测流量分别为4.82、5.77 m3/s，相对误差分别为7.7%、3.3%，表明评价结果存在一定误差。

222Rn评价模型涉及大量参数，评价结果存在不确定性。由于蒸发及衰变占222Rn通量比重较小，这两项对评价精度影响可忽略。影响评价精度的主要因素包括4个方面：地下水端元cgw、河水深度d、潜流带输入Fp及气体逸散系数k。地下水端元的选取是评价模型的首要难点，研究区地下水中222Rn活度具空间变异，由于数据有限，用各段均值代替实际值。河水深度是通过各断面多点测量后平均，估算Fp所用的参数γ、cin亦取各段均值。k值是根据经验公式获取，由于复杂因素的影响，实际值和理论值存在差异。显然，参数存在一定误差会造成评价结果的不确定性。为此，开展了参数敏感性分析，分别考察了cgw、d、Fp及k在0～50%变化情况下地下水累计排泄量的相对变化(图6)，结果显示地下水排泄强度变化范围分别为0～34.4%、0～4.2%、0～14.4%、0～63.6%。这表明，参数敏感性顺序为：k>cgw>Fp>d，除d外，其它参数对模型评价结果影响较大。在下一步研究中，应尽可能采集更多地下水和潜流带样品，以及开展水气界面222Rn逸散试验获取实际k参数以提高模型评价精度。

图6 参数敏感性分析Fig.6 Sensitivity analysis of the model

地表水和地下水转化的定量评价是水文学领域的研究难点[21]，理论上，通过断面测流或保守性Cl-示踪可以评价河水和地下水的详细转化过程，但受水文资料稀缺以及地下水中Cl-质量浓度空间变化大、端元不易确定等因素的影响，在实际中难以实现。222Rn作为一种天然放射性惰性气体同位素，具有保守性、水体端元活度差异显著等优点，可判别复杂地区河水和地下水转化关系。特别是含水层-河水系统中222Rn的地球化学过程易于量化，决定其在定量评价方面具有优势。本次研究表明，222Rn方法可以精准识别地下水排泄位置和排泄量的空间变化，这对于评价流域水资源量、研究地下水流系统分布及水循环特征具有重要的指导意义。因此，尽管评价结果存在不确定性，但在补给型河流地区应用222Rn示踪评价地下水沿河排泄较为可行。

4 结论

(1)地下水、河水和潜流带水222Rn活度均值分别为4 029.5 Bq/m3、317.6 Bq/m3和1 629.3 Bq/m3，地下水222Rn活度高于河水1个数量级，潜水带水222Rn活度受河水、地下水混合作用及沉积物222Rn输入影响。

(2)马莲河下游均为白垩系环河组地下水排泄补给河水，评价期内地下水排泄强度0.2～16.2 m2/d，累计排泄量4.5 m3/s。排泄强度存在空间变异，上段和下段为地下水强排泄区，中段地下水排泄较弱，这可能和马莲河沿途地形和含水介质的变化有关。

(3)模型不确定性主要受地下水端元、潜流带输入及气体逸散系数3个因素影响，通过采集更多地下水和潜流带样品，以及开展水气界面222Rn逸散试验可提高模型评价精度，222Rn示踪方法在补给型河流地区较为可行。