铁磁/非磁金属异质结中的拓扑霍尔效应∗

孟康康 赵旭鹏 苗君 徐晓光 赵建华 姜勇

1)(北京科技大学材料科学与工程学院,北京 100083)

2)(中国科学院半导体研究所,北京 100083)

在铁磁/非磁金属异质结中,界面处的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用会诱导诸如磁性斯格明子等手性磁畴壁结构的形成.当巡游电子通过手性磁畴壁结构时,会获得一个贝里相位,而相应的贝里曲率则等效于一个外磁场,它将诱导额外的霍尔效应,即拓扑霍尔效应.拓扑霍尔效应是当前磁性斯格明子和自旋电子学研究领域的热点之一.本文由实空间贝里相位出发,简要介绍了拓扑霍尔效应的物理机制;然后着重讨论了铁磁/非磁金属异质结中的拓扑霍尔效应,包括磁性多层膜中和MnGa/重金属双层膜中的拓扑霍尔效应.这两种结构都可以通过改变材料的厚度、种类、生长方式等调控界面Dzyaloshinskii-Moriya相互作用,从而有效地调控磁性斯格明子和拓扑霍尔效应.

1 引 言

磁性斯格明子是一种具有非平庸拓扑自旋结构的准粒子,因其结构十分稳定,有望作为未来存储器件中的信息载体,而且磁性斯格明子的出现理论上能够降低电流驱动磁畴壁运动所需的电流密度,因此可以进一步改进和发展以自旋为基础的信息处理和存储技术[1].磁性斯格明子的形成有多种物理机制,其中由自旋轨道耦合引起的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用(DM相互作用)是诱发磁性斯格明子的最普遍来源[2,3].早期的磁学研究认为海森伯交换作用决定了磁性材料的基态性质,其强度表达式为J12S1·S2,J12是交换系数,S1和S2是相邻两个格点的自旋矢量,J12决定了相邻磁矩成平行或反平行排列.事实上,自旋轨道耦合会导致各向异性交换作用的出现,这种各向异性交换作用被称作DM相互作用,其表达式为D12·(S1×S2),D12是DM相互作用系数,其大小和方向依赖于多种因素,包括电子波函数的具体表达形式、材料的对称性和晶体结构[4,5]等.DM相互作用通常出现在中心反演对称性发生破缺的体系比如B20结构的手性材料中,或者是界面反演对称性破缺的磁性异质结当中[6].当DM相互作用对整体的磁性能的贡献足可以和海森伯交换作用以及磁各向异性能等相比较时,磁性斯格明子就可以在铁磁材料背景中形成来降低总的磁性能并保持磁结构稳定.图1(a)简要描述了基于磁性金属和强自旋轨道耦合金属组成的异质结中界面处的DM相互作用,衬底含有强自旋轨道耦合的重原子,D12的方向沿异质结界面指向外面[7].此时,在这种异质结中将形成如图1(b)所示的Néel型磁性斯格明子[8]:中心的自旋向下,周围的自旋沿垂直于径向的面内轴旋转π角,最终在边界处自旋指向向上.当巡游电子通过磁性斯格明子时,会获得一个贝里相位,而相应的贝里曲率则等效于一个外磁场,它将诱导额外的霍尔效应——拓扑霍尔效应.

拓扑霍尔效应是研究DM相互作用的有效手段,并且能够在一定条件下间接地证明磁性斯格明子的存在.在非中心对称的B20结构MnSi[9],MnGe等[10]材料中,由于空间反演对称性的破缺,材料中的DM相互作用有利于磁矩手性排列从而产生磁性斯格明子以及拓扑霍尔效应,如图2所示[10].

但是,这类材料体系中的磁性斯格明子和拓扑霍尔效应多数依赖于低温和强磁场条件,不利于拓扑霍尔效应物理机制的研究以及磁性斯格明子的实际应用.与此不同的是,近年来研究者们把目光投到由铁磁性和非磁性金属组成的异质结上,希望可以通过改变材料的种类、厚度、界面、表面、周期等条件在室温下调制磁性斯格明子的密度、大小和稳定性,以期构建高密度、高速度、低能耗磁存储器件[11−14].然而,需要指出的是拓扑霍尔效应并不仅仅来源于DM相互作用,一些具有标量自旋手性结构的磁体中也会引起拓扑霍尔效应[15,16].本文以实空间中的贝里相位为出发点,只着重介绍近年来在铁磁/非磁金属异质结中由界面DM相互作用导致的拓扑霍尔效应.

图1 (a)铁磁/非磁金属异质结界面处的DM相互作用[7];(b)Néel型磁性斯格明子的自旋结构,当一个巡游电子通过这个磁性斯格明子时,自旋的方向旋转了2π并因此获得了一个贝里相位而产生拓扑霍尔效应[8]Fig.1.(a)Sketch of a DM interaction at the interface of ferromagnetic metal/non-ferromagnetic metal heterojunctions[7];(b)the spin texture of a Néel-type skyrmion,when the a electron traverses it,the electron spin undergoes a 2π rotation,and the Berry phase accumulated results in the topological Hall effect[8].

图2 (a)MnGe中拓扑霍尔电阻率随磁场的变化关系;(b)拓扑霍尔电阻率在温度和磁场平面上的等值线图,白线代表矫顽力随温度的变化[10]Fig.2.(a)Magnetic- field dependence of topological Hall resistivity;(b)a contour map ofin the plane of temperature and magnetic field.The white curve rep resents the temperature variation of the critical field,at which the ferromagnetic spin-collinear state is realized[10].

2 实空间贝里相位

在哈密顿量H(t)含时的体系中,H(t)通过参量R(t)随时间变化,例如R(t)可以是随时间变化的外磁场B(t)或者外电场E(t),R(t)张开一个参数空间,则H(R(t))随参量R(t)而变化.此时薛定谔方程的绝热近似解可以表示成

若令an(t)=eiβn(t),βn(t)即为贝里相位. 设R(t)做周期变化,τ为周期,则βn(τ)是参数空间中沿闭合曲线C的积分可以表示为

βn(τ)可记为βn(C),利用斯托克斯定理,(2)式可改记为

An(R)可看成参数R空间的矢势,称作贝里联络;Bn(R)=×An(R)可看成参数空间中的“磁场强度”,即所谓的贝里曲率.当R空间为动量空间,在有自旋轨道耦合的磁性金属中,由于破坏了时间反演对称性,贝里曲率不可被忽视,它贡献一个横向的反常速度,并最终导致了在没有任何外加磁场的情况下的内秉反常霍尔效应的出现.而对于一个在空间或时间上分布不均匀且结构平滑的磁结构,当一个自由电子穿过这个磁结构时就产生了一个典型的实空间贝里相位[17].此时,薛定谔方程可以表示为

σ为泡利矩阵矢量,m(r,t)是磁矩的单位矢量.由于m(r,t)随空间和时间变化,可以首先将量子化轴的方向由(ez)旋转至平行于有着确定(r,t)的m方向,波函数可以写作θ是旋转角度,n=是旋转坐标轴,将(4)式左乘U+,则(4)式可以写成

±代表自旋向上和自旋向下;下角标(i,j,k)代表空间坐标(x,y,z);εijk是反对称单位张量.等效磁场Bi包含了磁结构的信息,直接导致一个额外霍尔信号的产生,这个额外的霍尔效应即被称作拓扑霍尔效应.此时,材料体系中总的霍尔电阻率可以表示为[9]

其中R0是正常霍尔系数,ρA是反常霍尔电阻率,ρT是拓扑霍尔效应的贡献.ρA与材料的磁矩成正比,具体系数可以通过反常霍尔电阻率和纵向电阻率的函数关系得到.当外加磁场B足够大时,手性磁结构消失,ρT为零,此时霍尔效应完全来源于材料的铁磁性质.

3 磁性多层膜结构中的拓扑霍尔效应

在由超薄磁性金属和强自旋轨道耦合金属组成的多层膜结构中,由于界面反演对称性破缺,界面或者表面将产生DM相互作用从而诱导出Néel型磁性斯格明子[6].此时,磁畴壁的能量包含了DM相互作用,可以表示为,A是交换作用强度,K是磁各向异性能,D是DM相互作用强度.由此式可以推断,需要降低σ的大小以得到尽可能稳定的非平庸拓扑自旋结构,如果将σ等于零作为限制条件就会得到临界DM相互作用强度由此,在这种异质结中,如果希望得到稳定的磁性斯格明子和拓扑霍尔效应,问题就集中在如何提高DM相互作用强度或者降低临界DM相互作用强度.为了增强界面处的有效DM相互作用,实验上通常采用的方法是将超薄铁磁性金属上下表面都与强自旋轨道耦合金属接触,例如在Pt/Co/Ta和Ir/Co/Pt等多层膜结构中,可以在室温下观测到大小为50—100 nm左右的磁性斯格明子[11].因为Fe/Ir和Co/Pt界面处均具有较强的DM相互作用,Soum yanarayanan等[8]研究了Ir/Fe/Co/Pt多层膜中的可调控的磁性斯格明子和拓扑霍尔效应.利用Yang等[14]建立的模型,通过第一性原理计算得到Ir/Fe/Co/Pt多层膜结构中Fe/Co不同厚度下的DM相互作用强度,如图3所示.有效DM相互作用强度DDFT与总原子DM相互作用强度dtot关系为,其中a是晶格常数,NF代表磁性层数量.可以发现,DDFT在Fe和Co均为1 M L时的结构中出现了一个非常明显的峰值,验证了如果结构中包含Co/Pt和Fe/Ir两种界面可以有效地增强整体的DM相互作用[8].

图3 (a)用于理论计算的Ir[3]/Fe[1]/Co[2]/Pt[3]结构中的原子配置示意图,单位为 Å;(b),(c)表示Ir[3]/Fe[a]/Co[b]/Pt[3]结构中总的DM相互作用强度d to t和有效DM相互作用强度D D FT随Fe/Co组分不同而发生的变化[8]Fig.3.(a)Schematic atomic conguration of a representative multilayer stack,Ir[3]/Fe[1]/Co[2]/Pt[3],used for abinitio density functional theory calculations,the relaxed interlayerd istances(in Å)are indicated on the left;(b),(c)total atomic DMI strength d to t and effective DMI strength D D FT in Ir[3]/Fe[a]/Co[b]/Pt[3]stacks with varying Fe/Co composition(number of atomic layers in braces).

由此理论计算结果,实验上通过改变铁磁层Fe/Co的比例和厚度,可以控制多层膜结构中的DM相互作用的强度、磁各向异性能、交换作用能等,从而可以调制磁性斯格明子的大小、密度以及拓扑霍尔效应等.另一方面,通过控制上述参量,也可以有效地降低临界DM相互作用强度Dc,当DM相互作用强度满足D>Dc时,就可以得到结构稳定的磁性斯格明子,这对实际的技术应用至关重要.

拓扑霍尔信号可以由总的霍尔信号减去正常和反常霍尔信号,后两项之和可以表示为由此看出,需要首先得到正常霍尔系数R0、磁化曲线M(B)和反常霍尔系数RS,才能最后得到拓扑霍尔效应的贡献.正常霍尔系数可根据总的霍尔信号很容易地得出,图4(b)给出了Ir/Fe(0.2 nm)/Co(0.6 nm)/Pt多层膜的磁化曲线.反常霍尔系数RS包含了外禀机制(sidejumps scattering和skew scattering)和内秉机制,需要通过测量反常霍尔电阻率和纵向电阻率,然后拟合二者之间的关系才能得到.图4(c)给出了Ir/Fe(0.2 nm)/Co(0.6 nm)/Pt多层膜总的霍尔电阻率、纵向电阻率、拟合得到的,由此可以得到拓扑霍尔电阻率,如图4(d)所示.将拓扑霍尔效应信号与磁力显微镜的结果相比较,可以发现当磁场很大时磁性斯格明子湮灭,只有普通磁畴壁存在以及相应的反常霍尔信号的贡献,此时拓扑霍尔效应消失.但是,当磁场减小至80 mT时,拓扑霍尔信号非常明显(对应曲线中的峰值),这是由磁性斯格明子在这个磁场下的稳定存在导致的.如果继续减小磁场,则普通磁畴壁和磁性斯格明子同时存在,拓扑霍尔效应信号减小.总之,上述拓扑霍尔效应可以归结于磁性多层膜结构中的Néel型磁性斯格明子的形成.最后,根据拓扑霍尔效应和磁力显微镜的结果推算出的DM相互作用强度D确实在Fe/Co特定组分下存在着一个最大值,如图4(g)所示,与理论预期相同,即Co/Pt和Fe/Ir两界面可以有效地增强整体的DM相互作用.

图4 (a)Ir/Fe/Co/Pt多层膜中的DM相互作用示意图;(b)室温下Ir/Fe(0.2 nm)/Co(0.6 nm)/Pt多层膜面外和面内的磁化曲线;(c)室温下该多层膜的霍尔效应以及纵向电阻曲线;(d)室温下拓扑霍尔信号与磁畴结构的对照[8];(e)—(f)分别给出了根据实验结果推导出的磁各向异性能K,交换作用强度A和DM相互作用强度DFig.4.(a)Sketch of a DM interaction in the Ir/Fe/Co/Pt multilayers;(b)hysteresis loops for the out-of-plane and in-plane magnetizations of the Ir/Fe(0.2 nm)/Co(0.6 nm)/Pt multilayers at 300 K;(c)total Hall resistivities and longitude resistivities in this multilayers at 300 K;(d)topological Hall resistivities and M FM images in this multilayers at 300 K;(e)–(f)the variation of magnetic interactions K,A and D across the samples studied in this work[8].

值得指出的是,拓扑霍尔效应和磁性斯格明子的尺寸、密度相关,Maccariello等[20]探测了多层膜结构Ta(5)/Pt(10)/[Co(0.8)/Ir(1)/Pt(1)]20/Pt(3)(单位:nm)中由单个磁性斯格明子导致的霍尔效应的变化.如图5(a)所示,将霍尔效应的测量和MFM的测量实时联合起来,即通入脉冲电流之后观测同一样品区域的霍尔信号和MFM信号.图5(b)表示在宽度为400 nm的器件中,通入电流密度大小为2.5×1011A·m−2,脉宽为80 ns的脉冲电流之后,形成了单个磁性斯格明子,霍尔信号也发生了改变.然而,霍尔信号的改变被证明几乎完全来自于反常霍尔效应,拓扑霍尔效应的贡献几乎为零.不同于B20结构中高密度的磁性斯格明子导致的高等效磁场,这种多层膜结构中的磁性斯格明子密度很低,拓扑霍尔效应的贡献相对于反常霍尔效应较小.另一方面,由于电子的平均自由程远小于磁性斯格明子的尺寸而且金属多层膜结构中载流子密度很大,拓扑磁结构对总的霍尔效应的影响会减弱.

图5 (a)电学和M FM测量示意图;(b)器件SEM图;(c)尺寸为80 nm的磁性斯格明子的STXM轮廓图;(d)通入脉冲电路后,单个磁性斯格明子的形成和导致的霍尔信号改变[20]Fig.5.(a)Scheme of the experimental set-up for electrical measurements integrated in an MFM;(b)variation in Hall due to a single skyrmion[20].

4 MnGa/重金属异质结中的拓扑霍尔效应

过去几年中,我们在基于垂直磁各向异性金属MnGa和强自旋轨道耦合金属组成的双层膜中的反常霍尔效应和自旋轨道转矩方面取得了一些进展[21,22].自旋轨道转矩的有效应用需要尽可能地降低翻转电流密度,而自旋轨道转矩驱动普通磁畴壁运动的临界电流密度太大,一般在107A·cm−2左右,而磁性斯格明子的出现则是给自旋轨道转矩的实际应用带来了曙光.理论上,这种非平庸拓扑自旋结构的出现将使得自旋轨道转矩的翻转电流密度降低5—6个数量级.另一方面,Belabbes等[23]通过第一性原理计算发现,在由3d过渡族金属和5d过渡族金属组成的异质结中,界面处的轨道杂化以及依赖于洪德定则的3d壳层电子的排列方式直接决定了DM相互作用的大小和符号.电子占据态和非占据态之间的自旋跳跃对DM相互作用至关重要,而在Mn原子中电子在3d壳层的排列是半满状态,这些状态之间所有可能的跃迁都将贡献于DM相互作用,因此Mn原子与5d过渡族金属界面处的DM相互作用最强.

基于这些原因,我们研究了MnGa/Ta和MnGa/Pt异质结中的拓扑霍尔效应.首先采用分子束外延的手段制备了垂直磁各向异性金属MnGa,厚度约4 nm,通过改变温度等生长条件可以控制MnGa的饱和磁化强度Ms和有效各向异性场Hk的大小,由此就可以调制磁各向异性能K=MsHk/2的大小,并最终尽可能降低临界DM相互作用强度这里假设材料内的交换作用能A保持不变[24].我们对比了三组样品,分别表示为Sample A,B和C,具体参数列于表1.可以看出,Sample B的临界DM相互作用强度最小.

表1 三组样品的饱和磁化强度M s,有效各向异性场H k,磁各向异性能K和临界DM相互作用强度D c[24]Table 1.Saturation magnetization M s,the anisotropy field H k,uniaxial PMA constant K,the critical DMI energy constant D c of the three sam ples[24].

然后,利用磁控溅射在Sample B上面沉积不同厚度(2和5 nm)的Pt和Ta薄膜.最后,将上述异质结加工成霍尔器件,探测5—300 K温度区间内的电输运性质.由图6(a)和图6(b)可以发现,单层MnGa具有明显的垂直磁各向异性,也表现出与以往研究结果相似的反常霍尔效应[21].在沉积了重金属Pt和Ta之后,总的霍尔信号里出现了拓扑霍尔效应的贡献,如图6(c)—(f)所示.

图6 (a)室温下单层M n Ga面外和面内的磁化曲线;(b)室温下单层M n Ga的总霍尔效应曲线;(c)—(f)室温下M n Ga/Pt和MnGa/Ta的总霍尔效应曲线[24]Fig.6.(a)Hysteresis loops for the ou t-of-plane and in-plane magnetizations of the single MnGa filmat 300 K;(b)total Hall resistivities in the single MnGa filmat 300 K;(c)–(f)total Hall resistivities in the MnGa/Pt and MnGa/Ta films at 300 K[24].

根据(8)式,为了得到单一的拓扑霍尔效应信号,总霍尔信号需要减去正常霍尔和反常霍尔效应的贡献. 反常霍尔电阻率可以表示为M是磁化强度,ρxx是纵向电阻率,ρxx0是剩余电阻率,α和b是系数.根据反常霍尔效应的形成机制,式中的第一项代表了外禀机制,第二项代表的是内秉机制.由此,通过测量磁化强度和纵向电阻率随磁场的变化关系,可以得出ρA随磁场的变化关系.图7给出了5—300 K温度区间内MnGa/Pt和MnGa/Ta中单一的拓扑霍尔信号.可以发现在整个温度区间内均具有很强的拓扑霍尔信号,MnGa/Ta中ρT的大小更高达约3µΩ·cm,这要远大于前述Ir/Fe/Co/Pt多层膜中的ρT.另一方面,与非中心对称的B20结构手性磁体中的拓扑霍尔效应相比,MnGa/重金属异质结中的拓扑霍尔信号并不依赖于低温,这预示着这种异质结中的斯格明子更具有实际应用价值.

拓扑霍尔效应是由实空间的等效磁场Beff诱导产生,ρT可以表达成P是传导电子的自旋极化率,ϕ0=h/e是单一的磁通量子,是磁性斯格明子的密度,每个磁性斯格明子可以产生一个量子突发的磁通量.基于室温下MnGa/Pt和MnGa/Ta中的ρT,可以得到相应的磁性斯格明子的密度分别为800µm−2和10000µm−2,而二者磁性斯格明子之间的距离分别是35 nm和10 nm. 最近,Thiaville等[18,19]通过微磁模拟手段证明,在具有垂直磁各向异性的超薄磁性金属和强自旋轨道耦合金属组成的异质结中,由于界面处的DM相互作用,原本铁磁性金属中的Bloch型磁畴壁最终转变成具有固定手性的Néel型磁畴壁,并且磁畴壁的尺寸近似为不变.这里同样可以解释MnGa/Pt和MnGa/Ta中的磁性斯格明子为Néel型.而且,MnGa/Pt和MnGa/Ta中磁性斯格明子的尺寸均与单层MnGa中的大小相同(4.47 nm),只是磁性斯格明子的密度或者说间距不同.然而,需要注意的是,上面把单个的磁性斯格明子看作量子磁通的模型过于简单,只能对实验结果做定性的认识.

图7 5—300 K温度区间内MnGa/Pt和MnGa/Ta的拓扑霍尔效应曲线[24]Fig.7.Topological Hall resistivities in the MnGa/Pt and Mn Ga/Ta films in the temperature range 5–300 K[24].

图8 Sample C/Pt(5 nm)异质结的自旋轨道转矩效应,外加面内辅助磁场B x为0.1 T[24]Fig.8.Spin orbit torque in sample C/Pt(5 nm)bilayers,the applied in plane external field B x is 0.1 T[24].

需要指出的是,虽然磁性斯格明子可以被自旋轨道转矩所驱动,其特殊的磁结构理论上可以大大降低翻转电流密度,但在实验中我们并没有观测到基于Sample B,即拓扑霍尔效应最为明显的MnGa样品的自旋轨道转矩.即便是观测到了基于Sample C的自旋轨道转矩,如图8所示,其翻转电流密度与我们之前的研究工作相比并没有降低很多[21,22],而且并没有实现磁矩的完全翻转.另一方面,一般情况下界面DM相互作用起源于体系中的大的自旋轨道耦合和空间反演对称性破缺,而我们在研究MnGa/重金属这种异质结中的拓扑霍尔效应时,发现强自旋轨道耦合在这种异质结中的作用更大,而MnGa的厚度大概在4 nm,空间反演对称破缺的作用并不大.基于以上原因,MnGa/重金属这种异质结构中的拓扑霍尔效应和自旋轨道转矩还需要更进一步的研究,这也是我们正在进行的工作.

5 总 结

实空间贝里相位导致的拓扑霍尔效应是对磁性斯格明子拓扑性质的有效实验验证.在由磁性金属和强自旋轨道耦合金属组成的异质结中,可以通过改变材料的厚度、种类、生长方式等有效地调控DM相互作用,从而调控磁性斯格明子和拓扑霍尔效应.而且,如果铁磁/非磁金属异质结具有垂直磁各向异性,则其内部形成的Néel型磁性斯格明子可以被自旋轨道转矩所驱动,其特殊的磁结构理论上可以大大降低翻转电流密度,具有重要的应用价值.值得注意的是,较强的拓扑霍尔效应信号原则上可以看作是对磁性斯格明子的电学读取,对基于磁性斯格明子的自旋电子学同样有着重要意义.