上饶市某铜矿废弃地土壤重金属污染特征及健康风险评价

陶美霞，胡虎，胡兰文，陈明*，杨泉，李凤果，师艳丽

铜作为当今社会需求量最大的有色金属和工业生产最重要的原材料之一，在工业和制造业等方面发挥了重要的作用（Barteková et al.，2016）。作为世界第一大铜消费国，中国铜消费量约占全球消费总量的五分之一（Paulicket al.，2017）。江西省境内矿山分布广泛且种类繁多，粗放型的矿产资源开采模式在促进经济发展的同时，也造成了一系列的环境污染问题，尤其是土壤的重金属污染问题（李旭辉等，2014）。矿区土壤重金属污染是由于矿山开采、运输、选矿、冶炼等生产活动将重金属释放到矿区及其周边地区的土壤中，引起土壤中重金属浓度大幅度增加，对矿区生态系统的功能和结构产生破坏性的影响，破坏生态环境的现象（Braun et al.，2015；Lu et al.，2017；Gąsiorek et al.，2017）。土壤作为人类生存的各种食物链的底层，是人类赖以生存的物质基础，土壤中的重金属在破坏土壤结构的同时还会通过食物链的传输进入人体和动物体内，危害人畜健康（Tian et al.，2017；陈明等，2016）。

国内外学者针对矿山土壤中重金属分布和污染评价情况开展了大量的研究。王文华等（2017）对包头市某稀土尾矿库周边表层土壤中7种重金属元素（As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb 和 Zn）的污染状况和风险进行研究，结果表明，7种重金属均存在超标现象，其中Cd和As污染最为突出，同时对该地区的重金属污染特征和生态风险进行定量化评价。张晗等（2017）对金属矿山选冶活动影响区域不同灌溉水源农田土壤重金属的分布特征进行研究，结果表明，污灌区重金属含量最高，远远超过自然修复区和清水灌溉区，自然修复区和清水灌溉区的土壤污染和人体健康风险较低。陆金等（2017）对铜陵狮子山矿区5种不同土地利用类型的土壤重金属污染特征进行研究，并对其生态风险进行定量化评价，结果表明，铜陵狮子山矿区表层土壤中 4种重金属（Cu、Pb、Zn和Cd）的平均含量均超过铜陵市土壤背景值，且不同片区土壤中重金属含量差异较大。Ličina et al.（2017）通过研究露天矿区蔬菜中的重金属揭示了蔬菜根部过量的重金属可能来自富含金属的土壤和水体，也可能是地质成因造成的。Chon et al.（2017）对韩国废弃Au-Ag矿山和基本金属矿区的重金属污染进行了调查，并对各个矿区的结果进行了比较，同时围绕一些废弃金属矿区进行环境地球化学调查，以评估采矿活动对暴露于重金属的人体健康所产生的不利影响。

目前，有关铜矿地区的研究调查主要集中在矿区土壤质量的评价和矿粮复合区土地利用冲突等方面（常玉虎等，2015；丛鑫等，2017），而专门研究矿区废弃地土壤重金属的污染现状及健康风险并不多。本研究以上饶某铜矿废弃地为研究对象，在合理采样和分析矿区废弃地重金属污染现状的基础上，运用污染指数评价法和健康风险评价模型对矿区土壤重金属污染程度进行评价，为矿区土壤重金属污染防治、土壤复垦、矿山废弃地的修复提供指导依据，为该地的生态修复奠定理论基础。

1 材料与方法

1.1 研究区域

研究区域为赣东北德兴铜矿矿集区、赣东枫林一永平铜矿矿集区的典型矿床（Aryal et al.，2017），是铜成矿区重点矿床的重要组成部分之一，处于钦杭成矿带东段（Li et al.，2015）。位于中国江西省上饶市铅山县（117.71°E，28.32°N），地处武夷山脉北麓（Swain et al.，2017），主要土壤类型为红壤。该铜矿从 1980年开始大规模筹建，建成到投产历时四年，是国家“六五”重点建设项目之一，是江西省矿床规模第二大的富铜多金属矿床，目前为中国有色金属工业的一座大型露天采矿山，是中国第二大露天铜矿，由江西铜业公司管辖（Yümün et al.，2017；Zhu et al.，2016；Chen et al.，2015；Dąbkowskanaskręt et al.，2016；Gu et al.，2016）。该铜矿区以铜为主，伴生有钨、金、银等的大型硫化物矿床（定立等，2012）。矿区面积达 10 km2（Ni et al.，2015）。本研究以该铜矿采场7～13线东区中坡面2与坡面2上下2个平台的废弃地为研究区域，此地为采场边坡，坡面较陡，地表植被稀少，受雨水冲刷作用垮塌十分严重，边坡呈加剧恶化趋势。矿山开采和选矿过程中形成的废弃物与废水等严重污染了周边土壤和水体。研究区位置及采样点分布情况见图1。

1.2 实验方法及数据处理

图1 研究区域采样点分布Fig. 1 Study area distribution of sample points

根据《土壤环境监测技术规范》（HJ/T166—2004）（Pan et al.，2014）相关要求以及现场的实地勘察，本研究采用梅花形取样法，采集0～20 cm厚度土层再利用四分法留取 1 kg土壤样品，共计50个土样，记录各采样点的经纬度。取样后，将采集好的土样装于干净的聚乙烯袋中，并在几个小时内运送回实验室。土壤样品经自然风干后，剔除其中碎石、植物残体等杂质，用玻璃棒压散，经玛瑙研钵研细过 100目尼龙筛后，储存于聚乙烯瓶中，保存于-4 ℃冰箱中。采用 HNO3-HF-HClO4消解，原子吸收分光光度法测定其重金属含量和土壤全钾；采用重铬酸钾容量法测定土壤中有机质；采用凯氏定氮法测定全氮；采用钼锑抗分光光度法测定土壤中速效磷磷（乔胜英，2012）。分析测定过程中使用国家标准物质（GBW07406）进行质量控制，样品加标回收率在97%～103%之间。所有样品均设置3个平行样，并做空白样对照，相对偏差控制在5%以内。实验所用试剂均为优级纯，水为超纯水。

1.3 重金属评价方法

1.3.1 指数污染评价模型

（1）单因子指数法（谷阳光等，2017）

单因子指数法又称为单项污染指数法，普遍用于某一单项污染对研究区域土壤污染程度的评价。

式中，Pi表示某一单一污染物i的污染指数；Ci表示污染物 i的实测值（mg∙kg-1）；Si表示污染物i的评价标准（mg∙kg-1），本文选用江西省土壤背景值（Li et al.，2015）作为评价标准，Cu=20.3，Zn=69.4，Pb=32.3，Cr=45.9，Cd=0.108。

（2）内梅罗综合指数法（陆金等，2017）

内梅罗综合污染指数法多用于研究区内多种重金属的综合污染程度，该法在考虑到单个元素污染特征的同时也兼顾多种重金属协同作用的影响。

式中，P表示内梅罗综合污染指数值；Ci表示污染物 i的实测值（mg∙kg-1）；Si表示污染物 i的评价标准（mg∙kg-1），(Ci/Si)max为土壤污染指数最大值，(Ci/Si)ave为土壤污染指数平均值。

1.3.2 健康风险评价模型

重金属会通过直接接触、摄入食物和直接饮用等方式对人体产生危害，其对人体的危害程度大多以健康风险评价模型进行定量评估。儿童和成年人对土壤重金属暴露途径主要有经口摄取、呼吸吸入和皮肤接触3种途径，根据已有研究（US EPA，1989；US EPA，1996），上述3种暴露量可通过平均每日剂量（ADD）进行估算，其计算公式如下：

式中，ADDing、ADDinh和ADDderm分别表示经口摄入、呼吸摄入和皮肤摄入的每日剂量；C表示土壤中重金属含量；IngR表示每日摄取率；InhR表示每日吸收率；EF表示暴露频率；ED表示暴露时长；BW表示平均体重；AT表示平均时间；PEF表示颗粒物释放因子；SA表示皮肤暴露面积；SL表示皮肤粘附因子；ABF表示皮肤吸附因子；各参数值选用美国制定的标准值，见表1。

表1 健康风险评价模型暴露参数Table 1 Health risk assessment model exposure parameters

重金属对人体产生的健康风险主要包括致癌效应和非致癌效应两方面的健康风险，计算公式如下：

式中，HI表示非致癌风险指数；HQi表示非致癌重金属 i的单项健康风险指数；ADDij表示非致癌重金属i的第j种暴露途径的日均暴露量；RfDij表示非致癌重金属i的第j种暴露途径的参考剂量；CR表示致癌风险，根据美国环保署推荐的土壤治理标准，CR为 10-6；SFij表示致癌重金属 i的第 j中暴露途径的斜率系数，各重金属的 RfDij参考值和SF参考值见表2。

1.3.3 健康风险评价不确定性分析方法

表2 土壤重金属不同暴露途径的RfD和SFTable 2 RfD and SF of different heavy metal exposure pathways

按照《污染场地风险评估技术导则》（HJ 25.3—2014），采用暴露风险贡献率对健康风险不确定性进行分析。单一污染物经不同暴露途径的非致癌和致癌风险贡献率计算公式如下：

式中，PHQi表示单一污染物经第i种暴露途径的非致癌风险贡献率；HQi表示单一污染物经第i种暴露途径的危害商；HIn表示土壤中第n种单一污染物经所有暴露途径的危害指数；PCRi为单一污染物经第i种暴露途径致癌风险贡献率；CRi为土壤中第n种单一污染物经所有暴露途径的总致癌风险。

土壤重金属污染评价方法及等级划分见表3。

2 结果分析

2.1 土壤重金属含量特征

该铜矿废弃地土壤样品的理化性质和5种重金属质量分数的统计结果如表4所示，5种重金属质量分数表现为ω(Cu)＞ω(Zn)＞ω(Pb)＞ω(Cr)＞ω(Cd)，其中以Cu平均质量分数最高，为442.8 mg∙kg-1，Cd的平均质量分数最低，为1.6 mg∙kg-1，各采样点重金属质量分数相差较大。参照《土壤环境质量标准》（GB15618—1995）（Hu et al.，2011），Cu和Cd，均远超过国家土壤环境二级标准（PH＜6.5）和江西省土壤背景值；Zn、Pb和Cr的质量分数虽均未超过国家土壤环境二级标准，但也都超过江西省土壤背景值。Cd、Pb、Cr和Cu的变异系数较大，分别为95%、98%、71%和60%，表明这4种重金属可能存在点源污染，Zn的变异系数较小，为18%，表明这种重金属可能为面源污染。以全国第二次土壤普查初步建立的土壤养分丰缺状况评价标准为参考，该铜矿废弃地土壤的有机质（SOM）、全氮（TN）、速效磷（QAP）和全钾（TK）的含量都明显偏低，说明该铜矿废弃地土壤较为贫瘠，这可能是由该地本身的土壤母质和矿产资源的开发活动共同作用的（王菲等，2016）。

表3 土壤重金属污染评价方法及程度分级Table 3 Soil heavy metal pollution assessment methods and degree of grading

表4 土壤重金属质量分数与理化性质Table 4 Statistical analysis of w of heavy metals and physical and chemical properties in soil

2.2 重金属的来源分析

对研究区域采样点的5种重金属质量分数和理化性质进行聚类分析。将数据标准化到[0, 1]范围，选取Squared Euclidean distance对距离进行测度，采用组间关联法（Between-group linkage）进行变量聚类，结果如图2所示。Cd、有机质、pH、TN、QAP和TP属于第一类，其他4种重金属各属于不同种类。若将距离定位为“10”以内，则Cd、Cr、Pb、Zn、SOM、pH、TN、QAP和TK属于第一类，Cu属于第二类。这表明，除了铜，其他4种重金属均受到理化性质的影响，尤其是Cd；结合Cu的矿山性质可知，Cd、Cr、Pb、Zn 4种重金属多属于半生存在。

图2 土壤重金属的聚类分析树状图Fig. 2 Cluster analysis of soil heavy metals dendrogram

进一步对土壤样品的污染来源及关键因子进行进行主成分分析。主成分分析将多个指标或实测变量转变成几个较少的互不相关的综合指标，三维载荷图和因子载荷矩阵可直观地反映出不同主成分包含的变量及其聚集度，有助于更加直观地判断土壤污染状况（边博等，2017）。如表5所示，特征值λ＞1时有 4个主成分，λ1=2.825，λ2=1.736，λ3=1.658，λ4=1.130，这4个主成分解释了土壤中10种污染物的 73.486%的影响因素，分别占总污染比例的28.247%、17.355%、16.585%、11.299%。第一主成分主要是Cu、Pb、Zn、SOM和TN，说明研究区主要为这 5种重金属污染，也说明了 Cu、Pb、Zn 3种重金属与SOM和TN之间具有较强的相关性。第二主成分主要是 Cr，表明土壤样品中的 Cr含量受到理化性质的影响较小。第三主成分主要是QAP和pH，表明土壤样品中的QAP和pH之间相关性显著。第四主成分主要是 Cd和 TK，表明土壤样品中的Cd的含量在一定程度上受到TK的影响。各重金属在不同的主成分上的比重各异，表现出不同的污染物具有同源性特征。

表5 土壤质量主成分贡献率Table 5 Soil quality statistics of the contribution of the main components

聚类分析和主成分因子负荷分析表明，重金属的含量与土壤的理化性质存在显著相关关系，说明重金属的累积受理化性质的影响较大。两种分析方法的结果基本吻合。结合铜矿特有的矿山性质进行分析，Cd、Cr、Pb、Zn这几类重金属可能为伴生矿。

2.3 土壤重金属指数污染评价

以江西省土壤背景值为评价标准的土壤重金属的污染指数见表6。由表6可知，单项污染指数中仅有 Cr的值略小于 3，其他的均大于 3，其中Cu的 Pi值最大，其次为 Cd，这两种重金属处于重污染级别；5种重金属的综合污染指数远大于3，其中最小值也略高于3，表明5种重金属的综合污染水平处于严重污染级别；结合单项污染指数评价结果和内梅罗综合指数分析的结果可知，5种重金属中，Cu和Cd的污染最为严重，Cr的污染相对较轻。

表6 土壤重金属的污染指数Table 6 Soil heavy metal pollution index

2.4 人体健康风险评价

5种重金属对成人和儿童产生的非致癌暴露风险值HQ和综合非致癌风险值HI的最大值、最小值和平均值统计结果如表7所示。由表7可知，5种重金属对成人和儿童产生的非致癌暴露风险值为 Cr＞Cd＞Pb＞Cu＞Zn，其中 Cu 和 Pb 对儿童所产生的非致癌暴露风险高于成人，Zn对儿童和成人产生的非致癌暴露风险相同，Cd和Cr对成人产生的非致癌暴露风险高于儿童；Cu、Zn和Pb对两类人群的HQ值均小于1，表明这3种重金属对人群所产生的健康风险可以忽略；Cr和Cd对两类人群的HI值均大于1，尤其是Cr的HI值严重超过标准限值，对两类人群产生的健康风险不容忽视。

致癌重金属对儿童和成人产生的致癌风险值CR的最大值、最小值和平均值如表8所示。由表8可知，对成人而言，重金属 Cd经口摄入产生的致癌风险小于经呼吸产生的致癌风险值，但均超过了美国环保署规定的最大可超过范围（1×10-4）；对儿童而言，重金属 Cd经口摄入产生的致癌风险大于经呼吸产生的致癌风险值，经口摄入的致癌风险值大于美国环保署规定的最大可超过范围，说明 Cd对周围居民产生了一定的健康风险；重金属Cr对成人经呼吸产生的健康风险值高于对儿童产生的健康风险值，且都远高于美国环保署规定的最大可超过范围，表明Cr对周围居民产生了较大的健康风险。

表7 单个重金属非致癌风险HQ值统计描述Table 7 Single heavy metal non-carcinogenic risk HQ value statistical description

表8 重金属致癌风险CR值统计描述Table 8 Heavy metal carcinogenic risk CR value statistical description

3 讨论

矿产资源开发会对周围的水系和土壤产生不同程度的重金属污染。王小玲等（2014）对江西省不同区域重金属污染状况进行研究，发现德兴铜矿区域Cu质量分数严重超标，属严重污染，主要是由于铜矿工业废水、粉尘、堆积的尾矿通过沉降、雨淋、水洗等方式造成附近区域土壤受重金属污染。Wang et al.（2018）对东北地区铜钼矿周围天然草地土壤中重金属的空间分布及来源进行研究，结果表明，人类的采矿活动可能是污染物扩散的关键。本研究土壤样品均采自铜矿废弃地区域土壤，此地为采场边坡，且边坡呈加剧恶化趋势。矿山开采和选矿过程中形成的废弃物与废水等严 重污染了环境，特别是周围土壤和水体。该铜矿区严重的Cu和Cd污染主要是受到人类采矿活动以及特有的地形条件所影响。铜矿无序开采及其带来的“三废”对土壤环境造成了严重危害，而边坡的地形加上地表植被稀少使其极易受到雨水冲刷，加剧了重金属向土壤和水体的迁移。该铜矿土壤重金属防控的重点在于Cu和Cd的污染的治理，同时也要关注Cr对人体健康的影响。改进矿产资源开采方式，提升矿产资源开采技术，保证矿区吸附重金属能力强植被的覆盖率是有效防治重金属污染的方法。

4 结论

（1）5种重金属中，Cu平均含量最高，远超国家土壤环境二级标准。Cd、Pb、Cr、Cu和Zn的变异系数分别为 95%、98%、71%、60%和 18%，各采样点的重金属含量相差较大。

（2）聚类分析结果表明，各重金属在不同的主成分上的比重各异，表现出不同的污染物具有同源性特征。Cd、Cr、Pb、Zn 4种重金属多属于半生存在。

（3）指数污染评价结果表明，5种重金属中Cu和Cd的污染最为严重，处于重污染级别，Cr的污染相对较轻，处于中度污染状况。

（4）健康风险评价结果表明，5种重金属对成人和儿童产生的非致癌暴露风险值表现为Cr＞Cd＞Pb＞Cu＞Zn；Pb、Cu 和 Zn 对两类人群的健康风险可以忽略，Cr和Cd对人群的健康风险不容忽视。

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