新疆焉耆盆地农田土壤重金属污染及健康风险评价

麦麦提吐尔逊·艾则孜，艾尼瓦尔·买买提，阿吉古丽·马木提，买托合提·阿那依提

1. 新疆师范大学地理科学与旅游学院，乌鲁木齐 830054 2. 新疆大学化学与化工学院，乌鲁木齐 830046

农田土壤重金属污染直接影响到农产品质量安全以及人体健康[1-2]。重金属作为一种潜在有毒污染物，由于具有严重的污染后果与复杂的环境效应，不仅影响土壤环境安全，而且通过直接接触、地面扬尘吸入和手口摄入等途径进入人体，产生健康危害[3-5]。农田土壤中重金属元素以土壤作为媒介，在农作物中累积，通过不同途径直接危害人体健康[6-7]。土壤重金属污染的健康风险评价作为环境科学重要研究领域之一，把土壤环境污染与人体健康联系起来，描述土壤重金属污染对人类产生健康危害的风险，为确定优先控制污染元素与潜在健康风险管理提供科学依据[8-10]。

近年来，我国学者对我国工业化程度与经济发展水平较高的区域农田土壤重金属污染的健康风险评估方面开展了研究工作[11-14]，并取得了一定的研究成果，但关于我国工业化程度与经济发展水平较落后的新疆干旱区相关研究极少。随着西部大开发政策与丝绸之路经济带的提出以及我国东部沿海地区产业向新疆转移，新疆绿洲农田土壤重金属污染对新疆绿洲居民所带来的健康危害越来越受关注[15]。虽然也有一些学者对新疆煤炭产业区土壤[16]、大气降尘[17]中重金属污染的健康风险方面进行了研究，但关于新疆绿洲农田土壤重金属污染的健康风险方面未见报道，开展绿洲农田土壤健康风险评估的需求迫切。

本研究以新疆加工辣椒、番茄主产区——焉耆盆地为研究区，以绿洲农田土壤重金属污染的健康风险为研究对象，采用地质累积指数与US EPA健康风险评估模型，对焉耆盆地农田土壤中重金属污染与潜在健康风险进行评估，以此来讨论新疆绿洲现代农业化强度不断提高的背景下，农田土壤重金属污染对当地居民造成的健康风险，以期为绿洲农田土壤环境风险管理提供科学依据。

1 材料与方法 (Materials and methods)

1.1 研究区概况

焉耆盆地(86°54′～87°29′ E，41°52′～42°22′ N)是天山主脉与支脉之间复杂地貌形态的中生代断陷山间盆地，位于新疆塔克拉玛干沙漠东北部(图1)。

焉耆盆地绿洲总面积278 045 hm2，在行政区划上包括新疆维吾尔自治区焉耆、博湖、和硕与和静县。研究区气候属于暖温带大陆性干旱荒漠气候，海拔1 050～1 800 m，多年平均降水量68.1 mm，多年平均蒸发量2 366 mm，多年平均气温8.63 ℃。研究区土壤类型主要为灌耕棕漠土、灌耕草甸土、灌耕沼泽土、灌耕石质土、灌耕风沙土和盐土等土壤类型。农作物主要以辣椒、棉花、番茄、小麦、玉米、向日葵等为主，是我国加工辣椒和加工番茄的重要产地[15]。近年来引入了建材、冶金等重点企业，绿洲城市化、工业化程度不断提高，逐渐成为新疆绿洲经济发展的核心示范区[15]。

1.2 样品采集与测定

2016年5—8月在研究区进行表层(0～20 cm)农田土壤样品采样，总采集194个样品。测定方法参考了《土壤农化分析》[18]与《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166—2004)[19]。土壤样品中As含量用PERSEE原子荧光光度机(PF-7)测定，其他元素含量用火焰原子吸收光谱仪(Agilent 200AA)测定。每批土样做3次空白样和平行样，取平均值作为样品的最终含量。测试过程中加入标准土壤参比物质(GSS-12)进行质量控制，各重金属的回收率均在允许范围内。

1.3 地质累积指数法

采用德国科学家Müller[20]在1969年提出的地质累积指数法评价农田土壤重金属污染程度。地质累积指数(Igeo)计算式如下[20]：

Igeo=log2(Ci/1.5Bi)

(1)

式中，Ci为重金属的测定含量，Bi为土壤背景值，1.5是由于成岩影响而产生的背景系数矩阵校正因子。地质累积指数污染级别分级标准如表1。

1.4 潜在人体健康风险评价模型

1.4.1 模型与参数选择

土壤中重金属可通过手-口直接摄入、皮肤接触与呼吸系统等3种暴露途径进入人体，长期累积后对人体健康造成危害[21]。采用US EPA健康风险评价模型[22]，对研究区农田土壤中7种重金属元素3种暴露途径对儿童和成人的日平均暴露量进行计算，计算公式如下：

手-口途径摄入日均暴露量 CDIingest，单位为mg·(kg·d)-1。

(2)

呼吸途径摄入日均暴露量CDIinhale，单位为mg·(kg·d)-1。

(3)

皮肤接触途径摄入日均暴露量CDIdermal，单位为mg·(kg·d)-1。

(4)

总日均暴露量CDItotal，单位为mg·(kg·d)-1。

CDItotal=CDIingest+CDIinhale+CDIdermal

(5)

图1 研究区位置及采样点分布图Fig. 1 Sketch map of the study area and sampling sites

Igeo≤00～11～22～33～44～5>5污染分级Pollution level清洁Clean轻微Slight轻度Light中度Moderate重度Serious严重Very serious极严重Severe

式(2)～(5)中，Csoil为土壤重金属元素的实测浓度(mg·kg-1)，IngR表示土壤的经手-口摄入频率(mg·d-1)，CF表示转换系数(kg·mg-1)，EF表示暴露频率(d·a-1)，BW表示体重(kg)，InhR表示呼吸频率(m3·d-1)，PEF为灰尘排放因子(m3·kg-1)，SA表示暴露皮肤表面积(m2)，SL表示土壤对皮肤的黏附系数[mg·(cm2·d)-1]，ABS表示皮肤吸收因子(无量纲)；ED表示暴露期(a)，ATnc和ATca分别代表重金属非致癌和致癌平均暴露时间(d)。根据US EPA暴露因子手册[23]、Superfund风险评价导则[24-25]以及农田土壤重金属污染的健康风险相关研究资料[8, 11, 13, 26]确定的本研究暴露评价参数见表2。

1.4.2 人体的健康风险表征

土壤中污染物进入人体后所引起的健康风险评价模型包括致癌风险模型和非致癌风险模型[21]。 本研究中的As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn等7种重金属对人体都具有健康风险，因此对7种重金属元素都进行非致癌风险评估。由于US EPA只给出了As与Cd的致癌斜率(SF)值，故本文只对As与Cd进行致癌风险评估，讨论研究区附近或与研究区有接触的儿童和成人的健康风险表征。潜在非致癌风险用非致癌风险商(HQ)和非致癌风险指数(HI)来表示，其计算公式为：

(6)

HI=∑HQ=HQingest+HQinhale+HQdermal

(7)

式中，CDI为非致癌重金属元素的日均暴露量，RfD为非致癌重金属不同暴露途径的参考剂量。当HQ或HI<1时，表示农田土壤重金属元素产生的非致癌健康风险可以忽略；当HQ或HI>1时，表示存在非致癌健康风险。

潜在致癌风险用致癌风险商(CR)与致癌风险指数(TCR)来表示，其计算公式为：

CR=CDI×SF

(8)

TCR=∑CR=CRingest+CRinhale+CRdermal

(9)

式中，CDI为致癌重金属元素的日均暴露量，SF为重金属在某种暴露途径的致癌风险斜率系数。CR或TCR在10-4为最大可接受风险水平，其≤10-6为可忽略致癌风险水平。据US EPA综合危险信息系统(IRIS)中信息和相关资料[2]和相关研究[8, 11, 14]，各种暴露途径的RfD和SF见表3。

2 结果(Results)

2.1 农田土壤重金属含量统计分析

表4可知，焉耆盆地绿洲农田土壤As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量变幅都较大，分别为0.52～28.87、0.05～0.69、33.68～123.39、19.45～73.12、19. 45～55.97、1.01～96.36和38.99～911.98 mg·kg-1。这7种元素平均含量分别为6.0、0.20、55.91、30.63、34.34、40.70和113.84 mg·kg-1。研究区农田土壤中所有元素含量平均值均未超出《食用农产品产地环境质量评价标准(HJ 332—2006)》[27]中的限值。但1.55%样本中的As含量，0.52%样本中的Cd含量，35.05%样本中的Pb含量以及6.19%样本中的Zn含量超出了《食用农产品产地环境质量评价标准中的限值》。As与Cu含量的平均值未超出新疆灌耕土背景值[28]，Cd、Cr、Ni、Pb和Zn含量的平均值分别超出新疆灌耕土背景值的1.67、1.41、1.30、3.01和6.78倍。研究区农田土壤中As、Pb和Zn的变异系数(CV)分别为1.03、0.58、1.24，均大于0.5，变异比较明显，表明As、Pb和Zn可能受某些局部污染源的影响。

表2 土壤重金属健康风险评价参数Table 2 The parameter for health risk assessment of soil heavy metals

表3 重金属不同暴露途径的参考剂量(RfD)和斜率因子(SF)Table 3 References dose (RfD) for non-carcinogen metals and slope factors (SF) for carcinogen metals

2.2 农田土壤重金属污染评价

从7种重金属的平均地质累积指数(Igeo)来看(表5)，在194个样本中所测重金属的平均污染级别从高到低依次为：Zn、Pb、Cd、Cr、Ni、Cu、As。重金属Zn(1.79)的Igeo平均值表现为轻度污染，Cd(0.09)和Pb(0.62)的Igeo平均值表现为轻微污染，As、Cr、Cu与Ni平均值表现为无污染态势。从7种重金属元素最大累积指数的情况来看，As、Cd与Cr的最大累积指数介于1～2之间，达到了轻度污染水平，Cu与Ni的最大累积系指数介于0～1之间，达到了轻微污染水平，Pb的最大累积指数为2.25，达到了中度污染水平，Zn的最大累积指数为5.18，达到了极严重污染水平。Zn的最小累积指数表现为轻微污染，其它6种元素最小累积指数表现为无污染态势。

从各重金属元素不同污染级别样本数占样本总数的比例来看，大部分样本As的累积指数属于无污染，As无污染样本数占样本总数的94.33%。Cd样本中无污染、轻微污染和轻度污染样本数分别占样本总数的33.51%、65.46%和1.03%。Cr样本中无污染、轻微污染和轻度污染样本数分别占样本总数的70.62%、28.86%和0.52%。Cu与Ni样本中无污染样本的比例较大，分别占样本总数的98.97%与77.23%。Pb样本中无污染、轻微、轻度和中度污染样本数分别占样本总数的21.65%、32.47%、40.21%与5.67%。Zn的污染水平表现出很强的区域性，其轻微、轻度、中度、重度、严重和极严重污染样本数分别占样本总数的2.58%、78.87%、10.82%、3.09%、2.58%和2.06%。

2.3 非致癌风险评估

根据US EPA健康风险评价方法的参数及重金属元素实测含量计算得到了焉耆盆地农田土壤As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb与Zn等元素通过不同暴露途径对成人和儿童的非致癌风险暴露剂量(表6)。从农田土壤7种元素日均非致癌暴露量来看，土壤中Zn对成人和儿童的总日均非致癌暴露量(CDItotal)分别为3.36×10-4mg·(kg·d)-1和4.39×10-4mg·(kg·d)-1，其总日均非致癌暴露量最高；而Cd对成人和儿童的总日均非致癌暴露量分别为6.07×10-7mg·(kg·d)-1和7.88×10-7mg·(kg·d)-1，其总日均非致癌暴露量最低。农田土壤中7种重金属通过3种途径的总日均非致癌暴露量从大到小依次为：Zn、Cr、Pb、Ni、Cu、As、Cd。总体而言，农田土壤7种重金属对儿童的总日均非致癌暴露量均高于对成人的总日均非致癌暴露量。从暴露途径来看，不论对于成人还是儿童，通过手-口摄入农田土壤重金属均为该区域农田土壤中重金属最主要的暴露途径，其次为皮肤接触途径，通过呼吸途径对人体健康危害作用最小。农田土壤中7种重金属元素通过手-口途径对儿童的暴露量均大于对成人的暴露量，通过呼吸与皮肤接触途径对儿童的暴露量均小于对成人的暴露量。

表4 研究区农田土壤重金属含量及污染水平Table 4 Concentrations and pollution level of heavy metals in farmland soils of the study area

表5 研究区农田土壤重金属Igeo及污染水平Table 5 Igeo and pollution level of heavy metals in farmland soils of the study area

在日均暴露量分析的基础上，根据式(6)和(7)，得到研究区农田土壤重金属的非致癌风险商(HQ)和非致癌风险指数(HI)(表7)。

从表7可知，焉耆盆地农田土壤中7种重金属在3种暴露途径下成人的非致癌风险商(HQ)从大到小依次为：HQPb、HQAs、HQCr、HQCd、HQNi、HQCu与HQZn；儿童的非致癌风险商(HQ)从大到小依次为：HQAs、HQPb、HQCr、HQCd、HQNi、HQCu与HQZn。对成人来说，农田土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb与Zn的HQ对非致癌风险指数(HI)的贡献率分别为30.45%、8.34%、17.71%、1.44%、3.50%、37.58%和0.97%。对儿童来说，农田土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb与Zn的HQ对HI的贡献率分别为32.69%、5.76%、23.33%、1.44%、3.40%、32.36%和0.89%。可以看出，研究区农田土壤重金属元素导致的非致癌健康风险主要由重金属As、Cr与Pb不同暴露途径所贡献。在3种暴露途径非致癌风险中，皮肤接触途径非致癌风险(HQdermal)最高，其次为手-口摄入途径非致癌风险(HQingest)，呼吸途径非致癌风险(HQinhale)最小。农田土壤中7种重金属元素通过手-口途径对儿童的非致癌健康风险均大于对成人的暴露量，通过呼吸与皮肤接触途径对儿童的非致癌健康风险均小于对成人的暴露量。总的来看，焉耆盆地农田土壤中7种重金属通过3种暴露途径的HQ与HI均小于1，风险较小，属于可接受风险水平，重金属对儿童的HI略小于成人，表明农田土壤重金属污染对成人的非致癌健康危害更高。农田土壤中重金属HQ与HI值虽然处于可接受风险水平，但其手-口摄入途径和皮肤接触途径非致癌风险以及HI最大值(0.65)已达到了较高的水平，值得引起重视。

表6 研究区农田土壤重金属非致癌风险日均暴露量 (mg·kg-1·d-1)Table 6 The average daily exposure for non-carcinogenic risk of heavy metals in farmland soils of the study area (mg·kg-1·d-1)

表7 研究区农田土壤重金属非致癌风险指数Table 7 The non-carcinogenic risk index of heavy metals in farmland soils of the study area

根据194个采样点检测数据，采用GIS技术与地统计法[29]，分析农田土壤中重金属对成人和儿童的非致癌风险指数(HI)的空间分布格局。首先利用GS+9.0软件确定空间插值需要的最佳半方差函数理论模型和相关参数，然后利用ArcGIS 10.3软件，选择Kriging最优内插法，最终生成研究区农田土壤中重金属的HI空间分布图(图2)。从图2可见，焉耆盆地绿洲农田土壤重金属对成人和儿童的非致癌风险指数空间分布格局基本一致，并呈现了较明显的区域分异性特征。成人和儿童的非致癌风险指数空间分布上均出现高值区，HI高值区主要分布于博湖县南部与和静县西部区域，HI低值区分布于博湖县北部区域。结合样点采集背景分析，HI高值区的土壤样本中As与Pb含量相对较高，因此非致癌风险指数较高。

2.4 致癌风险评估

根据US EPA健康风险评价方法的参数及重金属元素实测含量，得到了焉耆盆地农田土壤As与Cd通过不同暴露途径对成人和儿童的日均致癌风险暴露情况(表8)。

从表8可知，焉耆盆地农田土壤中As对成人和儿童的总日均致癌暴露量(CDItotal)分别为6.07×10-6mg·(kg·d)-1和7.93×10-6mg·(kg·d)-1；而Cd对成人和儿童的总日均致癌暴露量分别为1.18×10-7mg·(kg·d)-1和2.11×10-7mg·(kg·d)-1，研究区农田土壤As与Cd对人体日均致癌暴露量相差1个数量级，既农田土壤中As通过3种途径的致癌风险暴露量均比Cd高。农田土壤中As与Cd的3种途径对儿童日均致癌暴露量均高于对成人的日均致癌暴露量，土壤中As与Cd对儿童的致癌健康风险危害更大。从暴露途径来看，不论对于成人还是儿童，通过手-口摄入农田土壤中重金属均为该区域农田土壤中重金属最主要的致癌风险暴露途径，其次为皮肤接触途径，通过呼吸途径对人体健康致癌风险最小。

根据式(8)和(9)，得到研究区农田土壤中致癌重金属的致癌风险商(CR)与致癌风险指数(TCR)(表9)。从表9可知，焉耆盆地农田土壤中As的CR大于Cd的CR。对成人来说，农田土壤中As和Cd的CR对TCR的贡献率分别为95.32%和4.68%。对儿童来说，As和Cd的CR对TCR的贡献率分别为92.41%和7.59%。可以看出，研究区TCR主要由重金属As不同暴露途径所贡献，As是研究区农田土壤中最主要的致癌风险因子。对儿童来说，在As的3种暴露途径中，手-口摄入途径致癌风险最高，其次为皮肤接触途径，呼吸途径致癌风险最小。对成人来说，在As的3种暴露途径中，皮肤接触途径致癌风险最高，其次为手-口摄入途径，呼吸途径致癌风险最小。Cd的2种暴露途径中，不论对于成人还是儿童，手-口摄入途径致癌风险高，呼吸途径致癌风险小。总的来看，焉耆盆地农田土壤中As和Cd通过3种暴露途径的CR与TCR均小于10-4，属于可接受风险水平，重金属对儿童的致癌风险略高于成人。其中Cd通过2种暴露途径的CR均小于10-6，属于可忽略致癌风险水平。As的CR虽然属于可接受风险水平(10-6～10-4)，但其手-口摄入途径和皮肤接触途径CR与TCR最大值(成人7.18×10-5，儿童7.67×10-5)已达到了较高的水平，值得引起重视。

图2 研究区农田土壤重金属HI空间分布Fig. 2 Spatial distribution of HI of heavy metals in farmland soils of the study area

元素ElementsCDIingestCDIinhaleCDIdermalCDItotal成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童ChildrenAs3.47E-066.20E-065.11E-101.74E-102.60E-061.73E-066.07E-067.93E-06Cd1.18E-072.11E-071.74E-115.94E-12——1.18E-072.11E-07

从焉耆盆地农田土壤重金属对成人和儿童的致癌风险指数(TCR)空间分布格局来看(图3)，研究区农田土壤重金属对成人和儿童的致癌风险指数空间分布格局基本一致，并均出现高风险区。

TCR值较高的区域主要分布于博湖县南部区域，TCR值较低的区域主要分布于博湖县北部与和静县东部区域。结合样点采集背景分析，TCR高风险区的样本中As含量相对较高，这与非致癌风险指数(HI)空间分布规律一致。这些区域农业生产过程中污染物的排放、辣椒加工产业以及交通运输等可能造成农田土壤中As含量增高，从而导致致癌风险总指数的增加。

3 讨论 (Discussion)

农田土壤中重金属元素通过不同途径进入人体，体内过量蓄积对健康产生危害。本研究检测的7种元素平均含量均未超出《食用农产品产地环境质量评价标准》的限值，表明研究区农田土壤环境质量处于可持续的安全范围之内。由于焉耆盆地是我国加工辣椒与加工番茄主产区，考虑到部分样本中As、Cd、Pb和Zn含量超出了《食用农产品产地环境质量评价标准》的限值，农田土壤中As、Cd、Pb和Zn这4种重金属污染应当引起足够的重视。重金属元素的富集程度越高，其受到人为污染的可能性越大。研究区农田土壤中As、Pb与Zn的主要来源为农药、化肥、除草剂和杀虫剂等人类活动[30]，农用的土壤中Cd可作为施用农药、化肥和有机肥等农业活动的标识元素之一[31]，绿洲灌耕土对Pb的吸附能力很大[32]。结合采样点实际情况，Cd、Pb、Zn含量较高的采样点主要分布于研究区内人口密集的城镇周边的农田和交通主干道周边的农田。可以看出，研究区农田土壤施用的含As、Cd与Zn等重金属元素的化肥和农药，博湖县南部农产品加工产业以及研究区内交通运输状况导致农田土壤重金属积累与污染，从而导致健康风险。

图3 研究区农田土壤重金属TCR空间分布Fig. 3 Spatial distribution of TCR of heavy metals in farmland soils of the study area

元素ElementsCRingestCRinhaleCRdermalCRTCR成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童ChildrenAs5.21E-069.31E-067.71E-092.63E-099.53E-066.35E-061.47E-051.57E-05Cd7.21E-071.29E-061.10E-103.74E-11——7.21E-071.29E-061.54E-051.70E-05

虽然焉耆盆地农田土壤重金属含量未超出安全极限，但手-口摄入途径和皮肤接触途径非致癌、致癌风险已达到了较高的水平。其中As、Cr与Pb引起的非致癌风险(对HI的贡献率大于85%)以及As引起的致癌风险(对TCR的贡献率大于92%)值得重视。研究区As与Cd对儿童的致癌风险高于成人。由于食物摄入是土壤中重金属进入人体产生健康风险最直接的途径[33]，当地农产品的食用可能对儿童造成较高的致癌健康风险，应给予更多的关注。由于农产品质量安全与土壤中重金属化学形态与生物有效性有关[34]，对焉耆盆地农田土壤重金属有效态含量与农产品中重金属含量相关性进行研究，可进一步弄清农田土壤重金属污染对农产品质量与人体健康的影响程度。

土壤重金属污染的人体健康风险评估是土壤环境中有毒化学物质及其各种暴露途径分析的有效方法[35]。特殊环境背景下，重金属元素对人体的危害程度主要受到各环境介质中重金属元素含量以及人体摄入量大小等许多因素的影响。近年来，虽然国内学者采用US EPA健康风险模型、蒙特卡洛(Monte Carlo)模型[36]等方法进行中国土壤重金属污染的健康风险评估，但由于研究起步晚，在评价的各环节均存在一定的局限性与不确定性。在重金属日均暴露量研究过程中，污染物的生物有效性不可忽略[37]，直接利用重金属元素全量，而不考虑其生物有效性，在计算潜在健康风险时会出现增加风险的情况。由于针对我国西北干旱区绿洲特殊的土壤环境，缺乏相应的土壤重金属污染暴露量参数，编写适合绿洲实际的环境基准手册，将是干旱区绿洲人体健康风险评价研究的重点。

本研究表明，焉耆盆地农田土壤中Zn呈现轻度污染，Cd与Pb呈现轻微污染，As、Cr、Cu与Ni呈现无污染态势。重金属元素的经手-口摄入途径为研究区农田土壤重金属日均暴露量及健康风险主要途径。农田土壤7种重金属通过3种暴露途径的非致癌风险指数与致癌风险指数均属于可接受风险水平。研究区农田土壤重金属对儿童的非致癌风险低于成人，致癌风险高于成人。As与Pb是焉耆盆地农田土壤产生健康风险的主要污染物，应作为风险决策管理的优先控制对象。

通讯作者简介：麦麦提吐尔逊·艾则孜(1981—), 男，地理学(自然地理学)博士，副教授，主要研究方向为干旱区绿洲土壤环境安全研究。

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