重庆城区市售蔬菜重金属污染评价与健康风险评估

王佳，刘斌，肖柏林，张田硕，吴璜，张玉婷，张夏

重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室，重庆 400045

食品安全问题是一个受到全球广泛关注的公共健康焦点，因其不仅关系到人体健康，更关系到社会稳定和持续发展。由于化学物质的广泛使用，环境污染日益严重，重金属对食品的污染问题与日严峻。重金属进入人体后会在体内蓄积，引起急性和慢性损伤，甚至可能存在致癌、致畸、致突变等潜在危害（秦友燕等，2013）。

中国许多城市的蔬菜都受到不同程度的重金属污染，不少地方蔬菜中Cd、Pb、As和Cr等重金属的含量超标。如上海宝山区蔬菜中Pb和Cd的平均质量分数分别为 0.421 mg·kg-1和 0.064 mg·kg-1，超标率分别为81.97%和54.1%（李秀兰等，2005）。贵阳市蔬菜中As的平均值为0.040 mg·kg-1，超标率达10%；Cd的平均值为0.0265 mg·kg-1，超标率为2.5%（张莉等，2006）。国外很多地区也存在蔬菜重金属超标的问题，如孟加拉的多数蔬菜中 As均超标（Shaheen et al.，2016；Islam，2014），平均值为0.24 mg·kg-1。希腊的叶菜类蔬菜中Cd含量相对较高（Karavoltsos et al.，2002）。伊朗蔬菜中Pb的含量最高（Jafarian et al.，2013）。

目前，关于重庆市蔬菜中重金属污染状况的报道很少。近 20年来，重庆市经济、社会的高速发展和急剧变化，过去的报道已不能反映目前的情况。此外，以往的研究大多仅是对蔬菜的重金属含量进行检测，很少对蔬菜中重金属的人群健康风险进行评估。因此，本文对重庆主城区（沙坪坝区和北碚区）蔬菜的重金属污染及其人群健康风险情况进行了调查分析和评价，旨在为重庆市的蔬菜安全生产提供参考依据和数据支撑。

1 材料与方法

1.1 仪器与试剂

原子吸收分光光度仪（岛津AA-6880，日本），。铅、镉、铬和镍的标准样品购于上海阿拉丁生化科技股份有限公司。超纯水仪（UPT-II-10T，四川优普超纯科技有限公司）。盐酸、硝酸和高氯酸，均为优级纯。

1.2 样品采集

本研究采集的蔬菜样品比例是根据李其林等（2000）和程加迁等（2018）的研究方法，同时结合重庆市沙坪坝区和北碚区农贸市场蔬菜销售种类和月销售量调查数据制定的。2017年1月—2017年3月随机在重庆市沙坪坝区和北碚区的几个农贸市场采购 37种重庆市居民经常食用的当季蔬菜，主要包括叶菜类（牛皮菜 Beta vulgaris、豌豆尖Pisum sativum、芹菜 Apium graveolens、生菜 Lactuca sativa var. ramosa、油麦菜Lactuca sativa、鱼腥草Houttuynia cordata、小白菜Brassica pekinensis、芫荽Coriandrum sativum、水芹Oenanthe stolonifera、菠菜 Spinacia oleracea、冬寒菜 Callirhoe involucrata、茼蒿Chrysanthemum coronarium）、块根类（芋头 Colocasia esculenta、山药 Dioscorea opposita、红薯 Ipomoea batatas、白薯 Ipomoea batatas、胡萝卜 Daucus carota、白萝卜 Raphanus sativus、红萝卜Raphanus sativus）、茄果类（茄子Solanum melongena、青椒 Capsicum annuum var.grossum.、尖椒Capsicum frutescens）、芸薹类（儿菜Brassica juncea、红菜苔Chlothrix crustacea、青菜头Brassica napiformis、圆白菜Brassica oleracea var.capitata、白菜Brassica pekinensis）、鳞茎类（洋葱Allium cepa、韭菜Allium tuberosum、大葱Allium fistulosum、蒜苗 Allium sativum、小葱 Allium fistulosum）、茎类（莴笋 Lactuca sativa var.angustanaIrish.、红皮莴笋 Lactuca sativa var.angustanaIrish.、花椰菜 Brassica oleracea var.botrytis）、瓜类（黄瓜Cucumis sativus）和豆类（四季豆Phaseolus vulgaris）等。采集的样品（每种蔬菜各农贸市场采购不少于1 kg）放入洁净的聚乙烯塑料袋中，妥善运送至实验室进行后续处理和重金属含量的分析测定。

1.3 样品预处理

首先将样品中枯萎腐烂及不可食用的部分去除，然后用自来水将样品上的泥土和其他杂质冲洗干净，再用超纯水反复冲洗样品 2～3次，确保样品冲洗干净。将样品置于65 ℃烘箱中烘干至恒重。用微型粉碎机将烘干后的样品粉碎后，用密封袋封装备用。

1.4 样品重金属的测定方法

蔬菜中铅、镉、铬和镍的测定分别按照《食品中铅的测定》（GB5009.12—2010）、《食品中镉的测定》（GB5009.15—2014）、《食品中铬的测定》（GB5009.123—2014）和《食品中镍的测定》（GB/T 5009.138—2003）规定的方法进行。标线浓度范围：铅 10.0～80.0 mg·L-1；镉 0～3.0 mg·L-1；铬0～16.0 mg·L-1；镍 0～80.0 mg·L-1。重金属最低检出限分别为：铅 0.005 mg·kg-1；镉 0.001 mg·kg-1；铬0.01 mg·kg-1；镍 0.02 mg·kg-1。所有检测样品进行平行样测定，每个样品平行测定3次。

用国家标准物质GBW10021（GSB-12）进行分析质量控制，取国家标准物质按照上述样品重金属测定方法与蔬菜样品同时进行测定。铅的回收率为98.8%～103.5%，镉的回收率为 96.7%～104.2%，铬的回收率为 97.9%～103.1%，镍的回收率为97.5%～104.6%。

测定的重金属质量分数为烘干的蔬菜样品中的重金属质量分数。分析时均以新鲜样品中的重金属质量分数进行分析，具体换算方法如下：

式中，ωw为新鲜样品中重金属质量分数（mg·kg-1）；ωd为烘干的蔬菜样品中重金属质量分数（mg·kg-1）；f为蔬菜含水率，一般为90%。

1.5 蔬菜重金属污染评价方法

为分析蔬菜中重金属的污染程度，采用单项污染指数分析法对蔬菜进行评价（李如忠等，2013；邹素敏等，2017）。

其中，单项污染指数Pi的计算公式如下：

式中，Pi为重金属i的单项污染指数；Ci为蔬菜中重金属i的实测数值；Si为评价指标中重金属i的评价标准值。Cd、Cr和Pb以中国《食品中污染物限量》标准（GB2762—2017）中的污染物限量（食品中污染物限量，2017）为评价标准。GB2762—2017中对于蔬菜中 Ni的含量没有限量标准，因此参考联合国粮农组织和世界卫生组织（FAO/WHO）食品法典委员会的标准（≤0.60 mg·kg-1）（李如忠等，2013）。单项污染指数评价的分级标准见表 1（张旭红等，2014）。

1.6 人体健康风险评价方法

目标危险系数（target hazard quotient，THQ）不仅可以评价单一重金属产生的健康风险，还能评价多种重金属复合暴露的健康风险，目前已被广泛用于进行健康风险评价（杜景东等，2014；Wang et al.，2012）。THQ以污染物暴露剂量与参考剂量的比值来表征其非致癌风险水平，如果THQ值小于1，则说明污染物对人体没有显著的健康风险，反之，则说明污染物对人体具有潜在健康风险（李如忠等，2013），且污染物对人体的健康风险随着THQ值增大而增加。实际生活中，人体健康往往受到多种重金属元素共同作用的影响，因此，通常用表示多种重金属复合风险的 TTHQ（the total target hazard quotient）值进行评价。

表1 重金属单因子指数分级标准Table 1 The classification standard of heavy metal single factor index

单一重金属的健康风险计算公式（Cheng et al.，2017）如下：

式中，EFr为暴露频率，365 d·a-1；ED为暴露年限，按照人群平均寿命取值是70 a；FIR为蔬菜摄入率（g·d-1），儿童（3～12岁）、青壮年（18～45岁）和中老年居民（>45岁）的人均每日蔬菜消耗量分别取230、345和375 g（李如忠等，2013；王旭，2012；王北洪等，2015；陈燕，2013）；C为蔬菜中重金属质量分数（mg·kg-1）；RfD为口服参考剂量，Pb、Cr、Ni和 Cd 分别为 4×10-3、3×10-3、2×10-2和 1×10-3mg·kg·d-1（Islam et al.，2017）；BW为平均体重，中国儿童、青壮年和中老年的平均体重分别为32、60和58 kg（杜景东等，2014；陈燕，2013）；AT为非致癌性平均暴露时间，以70年计，70×365 d。

多种重金属复合的健康风险计算公式（李如忠等，2013）如下：

当TTHQ≤1，表明对人体健康没有显著的负面影响；而TTHQ>1，表明对人体健康产生负面影响的可能性较大；当TTHQ>10时，则表明对人体健康存在慢性毒性效应（Paustenbach，2002）。

1.7 数据处理

试验数据运用Excel 2010进行统计；SigmaPlot 12.5作图。

2 结果与分析

2.1 蔬菜重金属元素的含量

重庆市售蔬菜中Cd、Cr、Ni和Pb等4种重金属含量的检测结果如表2、表3所示。

127个蔬菜样品中Cd的平均值为15.1 μg·kg-1。8类蔬菜中 Cd的质量分数大小顺序为茎类>叶菜类>块根类>芸薹类>鳞茎类>茄果类，而豆类和瓜类蔬菜中均未检出Cd。莴笋、小白菜、芋头3种蔬菜的Cd质量分数分列前三位，但仍低于《食品中污染物限量》标准，在胡萝卜、洋葱、豌豆尖、韭菜、大葱、四季豆和黄瓜中均未检出Cd。

Cr的总体平均值为 171.4 μg·kg-1，在 8类蔬菜中的质量分数大小顺序为茎类>芸薹类>叶菜类>鳞茎类>块根类>茄果类>瓜类>豆类。鱼腥草和花椰菜是Cr平均质量分数最高的两种蔬菜，而芋头中Cr质量分数最低。

Pb的总体平均质量分数为192.1 μg·kg-1，在8类蔬菜中的质量分数由大到小依次为：茎类>叶菜类>块根类>芸薹类>瓜类>鳞茎类>茄果类>豆类。红萝卜、冬寒菜和茼蒿3种蔬菜中Pb的平均质量分数相对较高，而在芋头中的平均质量分数最低。

Ni的总体平均质量分数为383.9 μg·kg-1，在8类蔬菜中的质量分数大小顺序为鳞茎类>茎类>瓜类>豆类>叶菜类>芸薹类>块根类>茄果类。Ni的平均质量分数最高与最低的蔬菜分别是圆白菜和青菜头。

2.2 蔬菜重金属含量的超标情况

如表2和表3所示，除茄果类、豆类、瓜类外，其余各类蔬菜中均有个别样品的 Ni含量超标，其中茎类的超标率最高，达33.3%。蔬菜中Cr的总体超标率为 3.9%。芸薹类、鳞茎类与叶类蔬菜的 Cr超标率分别为10.0%、11.8%和7.1%，其中鱼腥草的超标率为100.0%，其平均含量超标1.60倍。茎类蔬菜中Cd的超标率为33.3%，其余种类蔬菜样品中Cd均未超标。

与其他3种重金属相比，Pb的超标问题较为严重，总体超标率达51.2%。其中，茎类、鳞茎类、茄果类和瓜类蔬菜的Pb含量超标率均为100%，其超标倍数分别为1.58、0.85、0.75和0.87。

如图1所示，所检测的127份蔬菜样品中，Cd、Cr、Ni和Pb等4种重金属的总体超标率分别为 2.4%、3.9%、12.6%和 51.2%，其大小顺序为 Pb>Ni>Cr>Cd。蔬菜中重金属 Pb的超标情况最严重。

2.3 蔬菜重金属的污染评价

不同类别蔬菜的单项污染指数评价结果见表4。由表4可知，蔬菜中Cd、Cr和Ni 3种重金属元素的单项污染指数均为安全状态，其中Cd和Cr的单项污染指数达到优良状态。多数蔬菜受到重金属Pb的污染，其中茎类蔬菜受到的Pb污染较为严重，属于中污染；块根类、鳞茎类、茄果类和瓜类蔬菜受Pb污染相对较轻，处于轻污染；芸薹类、豆类、叶菜类蔬菜均未受到Pb污染，这与秦文淑等（2008）研究广州市蔬菜Pb污染得出的根茎类>瓜果类>叶菜类的结果比较一致。

表2 蔬菜中重金属平均质量分数Table 2 The average concentration of heavy metals in different vegetables in Chongqing μg·kg-1; Fresh mass

表3 各类蔬菜中重金属质量分数Table 3 The average concentration of heavy metals in different kinds of vegetables in Chongqing μg·kg-1; Fresh mass

图1 蔬菜中不同重金属的平均含量及超标率Fig. 1 The mean mass fraction and over standard rate of each heavy metal in vegetables

表4 蔬菜重金属污染评价结果Table 4 Single factor index of heavy metals contaminated vegetables

2.4 重庆市蔬菜重金属健康风险评价

根据蔬菜样品中重金属的平均质量分数和不同人群每日摄入蔬菜的质量及相关参数，由式（3）计算得到长期食用上述蔬菜带来的身体受损的潜在风险（THQ），结果如图2所示。由图2可知，蔬菜中重金属Cd、Ni、Cr和Pb的THQ均表现为儿童>中老年>青壮年，4种重金属对儿童的危害较大。

当考虑不同重金属的同时作用时，儿童、青壮年和中老年 3类人群的多种重金属复合风险（TTHQ）分别为1.003、0.802和0.902。由于儿童的TTHQ大于1，故儿童属于重金属敏感人群，长期食用本次研究所采集的蔬菜可能会对儿童造成重金属危害。而中老年人群的TTHQ已接近风险值1，亦应引起足够重视。

如图 2所示，贡献最大的是 Cr，贡献率达40.98%，其次是Pb，贡献率为34.40%，二者累计贡献率为75.38%；Ni和Cd的贡献率分别为13.76%和10.87%。虽然蔬菜中Pb浓度的超标问题比较突出，但是根据中国《食品中污染物限量》（GB2762—2012），Pb的限量远低于Cr的限量，而根据美国环保署推荐采用的健康风险评价模型（TTHQ），Pb的RfD参数大于Cr的，因此，根据式（4），Pb的贡献率相对Cr小一些。所以，重庆市主城区蔬菜中健康风险较大的重金属元素是 Cr和Pb，Ni和Cd的风险较小。

图2 不同重金属对复合风险的贡献Fig. 2 Contribution of each heavy metal to TTHQ

3 讨论

由表5可知，本研究与之前关于重庆等城市蔬菜重金属含量的相关研究存在差异。胡蕾（2008）调查认为，重庆蔬菜中Cd的污染最严重，其超标率达到15.1%，且Cd在茄果类蔬菜中的质量分数最高，这与本文蔬菜中 Pb超标率最高、污染最严重，Cd在茎类蔬菜中平均质量分数最高的结果存在差异。

不同地区蔬菜中重金属含量存在明显差异。与其他地区相比，本研究蔬菜中Cd的平均值一般偏低，而Cr、Ni和Pb的平均值一般偏高。与同属西南地区的贵州省蔬菜中重金属Pb和Cd的超标率分别为0.93%和1.87%，蔬菜中Cd污染相对严重。本研究蔬菜中Cd的平均值低于贵州，但超标率高于贵州；而蔬菜中Pb的平均值和超标率均高于贵州。本研究蔬菜中重金属质量分数高于北京和陕西省（表 5中列出的元素）且超标率也高于二者。铁岭蔬菜中Cd和Pb的平均值均高于本研究，且Cd的平均值为本研究的6.8倍。这可能是菜地使用污水灌溉及施用污泥，城市垃圾作为肥料施用，大气降尘，化肥农药的使用等原因造成了土壤中重金属的积累，导致蔬菜中重金属含量增加；此外，东北地区冬春季蔬菜大多是温室大棚蔬菜，在种植过程中为提高产量及防治病虫害往往需要多种化学药剂混用，并在整个种植过程中用药，用药频率较高，使蔬菜中重金属含量大大增加。与杭州相比，除Pb外，杭州蔬菜中Cd和Cr的超标率均高于本研究，但 Cr的平均值低于本研究。究其原因，可能在于蔬菜除了通过重金属在土壤-根系中的迁移作用富集重金属外，还可以通过蔬菜叶片的吸收作用富集空气中的有害物质。广州和郑州蔬菜中重金属超标率普遍较高，其中Cd和Cr的超标率远远高于本研究；广州蔬菜中Ni和Pb的超标率低于本研究。广州蔬菜中 Cr污染的来源可能与近些年来该地区大量的汽车尾气排放及化肥（尤其是磷肥）的施用有关；此外，工业含 Cr废气、废水的排放以及煤与石油等化石燃料的燃烧产生的废气中含有的颗粒态Cr，也是重要来源之一。郑州蔬菜中Pb污染严重，超标率为 100%，高于本研究。郑州蔬菜基地土壤未受到重金属污染，蔬菜中重金属超标的主要原因在于灌溉用水中重金属含量较高。

表5 不同地区蔬菜中重金属质量分数Table 5 The contents of heavy metals in different areas mg·kg-1; Fresh mass

重庆城区市售蔬菜中 Pb的超标率和单项污染指数最高，Pb污染比较严重。其原因可能是多方面的，例如大量施用化肥和畜禽粪便，直接利用未经处理的污水进行农田灌溉，生活垃圾和未经无害化处理的底泥直接当作肥料施用等农业活动会造成土壤中重金属的累积。重庆地区地貌以丘陵山地为主，近几年城市建设用地不断侵蚀着城镇周边的农业耕地。为提高农业土壤利用率，在交通道路、工厂等附近大量开垦农业土壤，作为城市农产品主要供应基地。空气、大气沉降以及灰尘中的重金属可通过植物根系和叶片吸收进入植物体内。张焕焕（2015）对上海市郊大气重金属干沉降对土壤-叶菜系统的污染效应的研究表明，蔬菜体内的重金属浓度与大气污染程度有关。由于植物的叶片表面存在大量的气孔，大气中重金属元素除通过气孔直接进入细胞内部外，还可以透过角质层、蜡质层，由表面细胞吸收沉降在叶片上的重金属（章明奎等，2010）。尽管中国等许多国家早已推广使用“无铅汽油”，但“无铅汽油”中仍含有来源于原油中的Pb等重金属元素。同时汽车轮胎和刹车片在摩擦过程中也会释放出重金属元素，因此，交通对道路沿线的农田土壤和农作物是一个潜在的重金属污染源。

重金属污染指数的计算结果表明，茎类蔬菜 4种重金属的污染指数较高，受到的重金属污染较为严重。这与杜景东等（2014）对北京市蔬菜重金属的研究得出的茎类蔬菜污染指数最大的结果基本一致，而与王艳莉等（2014）研究得出的南京市蔬菜中叶菜类污染指数最高的结果存在差异。

重庆城区市售蔬菜中健康风险较大的重金属元素是Cr，其次是Pb，Ni和Cd的风险较小。张珍珍等（2016）对太原市市售蔬菜重金属的研究表明，其健康风险主要来源是重金属Cr；此外，方凤满等（2010）研究表明，芜湖市三山区蔬菜中重金属所致的健康风险主要来自于Cr，与本研究的结果一致。农药、化肥等农用化学品的使用，可能是蔬菜中重金属的重要来源。磷肥特别是进口磷肥中重金属 Cr含量较高（茹淑华等，2016）。因此，在蔬菜生产过程中，应严禁使用含 Cr高的农药、严禁使用未经处理的含 Cr的工业废水进行灌溉，并尽量少摄入茎类蔬菜，以保证食品安全，降低健康风险。

4 结论

（1）重庆城区市售蔬菜中Pb的平均值为192.1 μg·kg-1，其超标率为 51.2%，污染比较严重。其中茎类蔬菜受到的 Pb污染较为严重，属于中污染，块根类、鳞茎类、茄果类和瓜类属于轻污染。而芸薹类、豆类、叶菜类蔬菜未受到重金属Pb的污染。蔬菜样品中Ni、Cr和Cd的平均值分别为383.9 、171.4、15.1 μg·kg-1；超标率分别为 12.6%、3.9%和2.4%。

（2）重金属单项污染指数计算结果表明，蔬菜中Cd、Cr和Ni 3种重金属元素的单项污染指数均为安全状态，其中Cd和Cr的单项污染指数达到优良状态。多数蔬菜受到重金属Pb的污染。

（3）重金属Cr、Ni、Pb和Cd对不同人群的THQ值均小于1，其中儿童的THQ值均为最大，儿童的重金属复合风险TTHQ为1.003，已超过1，表明蔬菜中的重金属可能会对儿童造成危害。中老年人群的TTHQ值已接近风险值1，也应引起足够重视。

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