基于AERONET典型污染天气下香河气溶胶光学特性研究

王晓玲，吕睿，张枨，宋喃喃，陈璇

1. 武汉中心气象台，湖北 武汉 430074；2. 南京信息工程大学大气物理学院，江苏 南京 210044；3. 绍兴市气象局，浙江 绍兴 312000；4. 天津市气象灾害防御技术中心，天津 300074

大气气溶胶具有很大的时空变化性，其分布特征对云、降水的形成具有非常重要的作用，是影响气候变化和空气质量的主要因素之一（罗云峰等，1998）。一方面，它通过吸收和散射太阳辐射改变地-气系统的辐射收支平衡，影响全球气候变化。另一方面，气溶胶粒子又可作为云凝结核影响云的光学特性、云量以及云的寿命，从而间接影响地表辐射平衡。虽然近年来有关气溶胶辐射特性及其气候效应方面的研究一直受到高度重视，尤其在不同污染事件中气溶胶的物理化学特征、形成机制、来源解析以及气溶胶光学特性等方面已有大量文献报道（李贵玲等，2014；Herckes et al.，2007；Sun et al.，2006；Yu et al.，2016；李思思等，2017），但到目前为止，气溶胶的气候效应仍然是人类活动引起的气候变化预测中最大的不确定因素。

中国北方地区大气重污染事件主要发生在春季和秋冬季节。春季尤其在3—4月沙尘天气频发，主要来源于沙漠和干旱地区的风蚀及风扬过程。每年春季大量的沙尘气溶胶随垂直气流进入到自由大气，经长距离传输可以到达中国北方地区、韩国、日本甚至跨越北太平洋到达美国西部，对大气环境及全球地区生物循环产生重要影响（Ma et al.，2001；Ma et al.，2004）。秋冬季节，由于取暖、工业排放以及天气条件稳定等使得雾霾天气频频出现在北方地区，导致大气能见度急剧下降，严重影响正常的工农业活动和交通运输（宋宇等，2003），更严重的是雾霾发生时空气中的细颗粒物浓度急剧增加，对人类健康造成极大威胁（Kang et al.，2004；Sun et al.，2006）。在污染事件备受瞩目的今天，不同类型污染过程下光学特性变化特征的对比研究对控制污染以及了解气候变化尤为重要。目前对气溶胶光学特性研究的区域多立足于城市站点，而对市级以下站点的研究偏少。香河作为人口、经济、工业密集的京津冀地区的重要站点，常被作为对比站点进行讨论（张志薇等，2014），缺乏有针对性的研究。

近年来，多种探测手段的发展使得气溶胶数据的获取更加便捷，有利于气溶胶研究的广泛开展（宗雪梅等，2005；白淑英等，2012；罗宇翔等，2012；孙冉等；2017；Yu et al.，2017）。其中，地基探测由于其精度高的特点而备受青睐。本研究选取 2013—2017年香河站冬春两季地基气溶胶观测网络（Aerosol Robotic Network， AERONET）数据集，对河北香河大气气溶胶光学特性及来源进行研究，并重点对比分析春季沙尘及冬季雾霾期间气溶胶光学特性的差异，为河北甚至整个京津冀地区大气污染治理和气候效应研究提供参考依据。

1 观测站点与资料来源

1.1 站点介绍与资料来源

香河隶属于河北省廊坊市，位于北京和天津两个大城市大气污染的缓冲地带和传输通道上（潘月鹏等，2010），其独特的地理位置使之成为北京大气污染预警系统中必不可少的平台。香河属暖温带大陆性季风气候，四季分明。春季少雨、多风，夏季高温高湿，秋季晴朗温和，冬季寒冷干燥。年平均气温约为 11.9 ℃，极端最低和最高气温分别为-25.5 ℃（1月）和40.2 ℃（7月）。年平均降水量为 555.3 mm，多集中在夏季，占全年总降水量的70%～80%。8月相对湿度（RH）最高，达79%；最低RH出现在2—3月，仅为49%。夏季盛行东南风，冬季多偏北风，年平均风速约为2.3 m·s-1。

本研究数据来源于美国国家航空宇航局（NASA，National Aeronautics and Space Administration）在全球建立的地基气溶胶观测网络，目前已超过600多个站点，是当前世界上正在运行的大型气溶胶观测网络之一，其设备定标、数据传输、数据分级和质量保证等都形成了统一的规范，其反演结果已被全球科学工作者所使用（Dubovik，2000；Eck et al.，2005）。本研究观测地点位于中国科学院大气物理研究所香河大气综合观测试验站（39.75°N，116.96°E）四楼楼顶，海拔高度36 m，周围为农田及居民区，无高大建筑物遮挡，亦无明显的局地排放源，周边轻工业较为密集。观测网络统一采用法国CIMEL公司标准太阳光度计（CE318-1）和极化太阳光度计（CE318-11）两种，其中前者含有5个波段，后者含有8个波段，所有通道的波段宽度为10 nm。基于太阳光度计测量的直接太阳辐射和天空辐射数据，可以反演大气气溶胶的光学微物理特征参数。本研究利用AERORNET完成云检测的L1.5级产品进行气溶胶特性分析。

沙尘和雾霾天气的选取根据地面天气报告、新闻报道信息进行验证，共选出沙尘天气6 d（132组有效数据）、雾霾天气14 d（445组有效数据）。具体选取的日期见表1。

表1 河北香河沙尘及雾霾日的选取Table1 The selected dates of dust and haze-fog events in Xianghe

1.2 数据处理

后向轨迹及潜在源分析采用TrajStat软件进行计算与绘制。MODIS卫星资料下载于https://worldview.earthdata.nasa.gov/。CAPLISO卫星数据由https://www-calipso.larc.nasa.gov/直接下载获取。其余图件数据经统计处理后均由 Origin 9.0软件制作。

2 结果与讨论

2.1 冬、春季节气溶胶光学特性

基于HYSPLIT 4模型（Draxler et al.，2013；Rolph，2013）计算了河北香河地区冬春季节每日的72 h近地面（500 m）气团后向轨迹，利用TrajStat软件（Wang et al.，2009）对轨迹进行聚类并计算相应轨迹的平均气溶胶光学厚度（AOD）。如图 1所示，香河冬季气团主要来自西北地区，与聚类分析结果类似。总体上，37.26%的气团轨迹较短，更有利于污染物的积聚；而从源区贡献看，虽然气团经过的地点接近但污染源有很大差别，高AOD气团来自污染较严重的地区，这一点在潜在源分析上更加明了。春季气团来向较复杂。一般而言，移动速度较慢的气团伴随着高AOD（AOD＞1.0），其地面的气流后向轨迹路径较短，主要分布在河北南部和山东地区，气流轨迹在这些地区的停留时间较长，容易携带沿途经过的地区的颗粒物并输送到香河，例如春季近40%的AOD高值来源于河北南部和山东地区；而来自西北方向、移动速度快的气团伴随着较低的AOD（AOD＜0.5），来源于清洁的遥远大陆，如内蒙、俄罗斯。

图1 香河站（红色圆点）500 m处72 h后向轨迹聚类及其相应的平均AOD（a）春季、（b）冬季和潜在源区分布（c）春季、（d）冬季Fig.1 72-hour air mass back trajectory clusters (cluster medians) at 500 m ending at Xianghe site (indicated by the circle) (a) Spring, (b) Winter and potential source zones of Beijing (c) Spring, (d) Winter calculated using HYSPLIT 4 model based software-TrajStat

为了得到细模态气溶胶对总AOD的贡献和细模态粒子的尺度，本研究利用Gobbi et al.（2007）提出的气溶胶分类图解法，根据太阳光度计测得的440～870 nm之间3个波段的AOD，计算得到两个波段的Angstrom波长指数（AE，α），即AE（440，675）、AE（440，870）和 AE（675，870），进而得到 dAE=AE（440，675）-AE（675，870），将其描绘在气溶胶分类图上，从而得到细模态气溶胶对AOD675nm的贡献η和细模态粒子的尺度Rf。图2所示为香河春季和冬季不同AOD时的AE和dAE的分布。由图可见，春季高 AOD明显多于冬季。春季高 AOD主要分布在两个区域，一个是以粗粒子为主的区域，即细粒子对AOD的贡献η小于30%、AE＜0.3的区域；同时香河有大量的点落在AE＞1、η＞60%、dAE＜-0.3的区域，说明高AOD多数是由以细粒子为主的气溶胶贡献的。冬季高 AOD主要分布在 AE＞1、η＞60%、dAE＜-0.3的范围内，说明香河冬季主要是由细粒子气溶胶造成的，与张志薇等（2014）和王静等（2017）的研究结果一致。根据以往的研究结果（Liu et al.，2009），在冬季AOD较高的污染天气条件下，较高的气溶胶浓度会造成气溶胶碰并增加，并且其吸湿性增长会使气溶胶膨胀，AE减小。特别是在低温高湿气象条件下出现的静稳天气，气溶胶消光作用增强造成大气能见度下降，出现以细粒子为典型特征的雾霾污染。

2.2 沙尘和雾霾期间气溶胶光学特性

2.2.1 基于卫星资料的气溶胶特征

图2 香河不同dAE随AOD和AE的变化Fig.2 Ångstrom exponent difference, δα (α (440, 675)-α (675, 870)), as a function of Ångstrom exponent (440～870 nm) and aerosol optical depth at 675 nm.

图3 一次沙尘和雾霾过程的MODIS卫星图片（a，b）和CALIPSO卫星的气溶胶类型图（c，d）Fig.3 Images from Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS) and aerosol types from CALIPSO

结合CALIPSO卫星气溶胶类型图（图3c和图3d，红框为香河及周边地区）可知，卫星经过香河上空时，沙尘期间香河地区海拔0～10 km的垂直范围内存在大量气溶胶，且以沙尘及污染型沙尘为主；而雾霾天气过程发生时香河及周边地区在高度0～2 km之间存在污染大陆型气溶胶、烟尘以及污染型沙尘，说明香河地区雾霾污染主要来源于建筑、工业以及交通等局地源。

2.2.2 粗细粒子消光占比

AERONET将反演得到的最小dV/dlnr的粒径区间（0.439～0.992 µm）定为粗细粒子的分界点，并推荐使用0.6 µm为作为分界值，故此处定义r＜0.6µm为细粒子，r＞0.6 µm为粗粒子。图4所示为香河地区沙尘和雾霾两种污染天气下粗细粒子消光占比。由图可知，香河沙尘和雾霾期间粗、细粒子消光占比存在明显差异，雾霾天尤为明显。雾霾期间，细粒子消光占比分布在 52%～98%之间，平均消光占比达到95%；说明雾霾天气发生时细粒子消光对总消光具有重要的贡献。而沙尘期间粗粒子消光占比在 7%～85%均有分布，平均消光占比达到60%；但细粒子消光占比也占有一定比例，范围在15%～93%之间，表明沙尘期间下游地区粗、细粒子对总消光均具有重要贡献。本研究中，沙尘天气粗粒子的平均消光占比与北京沙尘天气的占比相近（59%）（吕睿等，2016），但远低于沙尘源区敦煌站（79%）（于兴娜等，2012a），说明沙尘源区粗粒子对总消光的贡献更为重要。

2.2.3 气溶胶光学厚度

图5所示为香河沙尘和雾霾天气期间气溶胶光学厚度随波长的变化情况。由图可知，两种天气条件下AOD均随波长增大而减小，尤其在雾霾天气时AOD随波长增大而明显下降，而沙尘期间AOD随波长变化较平缓，说明不同污染事件气溶胶粒子对太阳光的衰减具有波长选择性。很显然，香河在沙尘期间的AOD高于雾霾天气，这归因于沙尘天大量的粗粒子对消光的强烈贡献。在波长 440 nm时，沙尘和雾霾期间的平均AOD分别达到了1.65和1.41，均高于北京沙尘天气时的AOD（0.92，440 nm）（吕睿等，2016）和雾霾期间的平均值（1.34，440 nm）（于兴娜等，2012b），均高于武汉（1.05，500 nm）（Wang et al.，2015）和石家庄（胡明玉，2016）多年均值（0.61，550 nm），但明显低于沙尘源区敦煌沙尘发生时的日平均值（3.1，670 nm）（Yu et al.，2006）。香河沙尘天气下的AOD高于天津沙尘天（0.99，440 nm），两地雾霾天气下的平均AOD相近（刘敬乐等，2017）。香河距北京市东南70 km，位于北京和天津2个特大城市大气污染物的传输通道和缓冲地带上，周边地区的工业污染、人口密集以及大量人为活动排放的污染物导致香河地区污染比较严重，引起城市上空大气气溶胶负载明显增加。尤其在沙尘天气下，香河作为沙尘下游地区，高AOD主要由经长距离输送的沙尘污染与局地人为污染的共同作用造成。

图4 香河地区沙尘（a）和雾霾（b）期间粗、细粒子消光占比Fig.4 The proportions of fine and coarse particles of extinction out of the total particles extinction (440 nm) during dusty (a) and haze-fogg (b) days in Xianghe

图5 香河沙尘和雾霾天气期间气溶胶光学厚度随波长的变化Fig.5 Aerosol optical depth with wavelengths during dusty and haze-fogg days in Xianghe

图6所示为河北香河两种污染天气下气溶胶光学厚度（500 nm）的频率分布。雾霾期间AOD分布呈单峰型，峰值分布在1.2～1.4之间，0.8～1.6之间的AOD出现的频率达到73%。沙尘天气时AOD在0.1～2.8之间波动，其中在1.4～1.6、2.2～2.4范围内出现的频率均占 17%左右，大于 1.0的高 AOD出现的频率达到86%，说明沙尘过程的出现对AOD的贡献较大。

图6 河北香河两种污染天气下气溶胶光学厚度（500 nm）的频率分布Fig.6 Frequency distributions of AOD (440 nm) during dusty and haze-fogg days in Xianghe

图7 香河地区沙尘和雾霾天气下Angstrom波长指数（440～870 nm）与AOD（440 nm）之间的关系Fig.7 Angstrom exponent (440～870 nm) as a function of AOD (440 nm)during dusty and haze-fogg days in Xianghe

图8 河北香河两种污染天气下Angstrom波长指数（440～870 nm）的频率分布Fig.8 Frequency distributions of Angstrom exponent (440～870 nm)during dusty and haze-fogg days in Xianghe

2.2.4 Angstrom波长指数（AE）

图 7所示为香河地区沙尘和雾霾天气下Angstrom波长指数（440～870 nm）与AOD（440 nm）之间的关系。如图所示，香河雾霾天气下AE通常表现出较高值，波动范围在0.61～1.49之间，平均值达1.19；并且随AOD增大，AE表现出缓慢减小的趋势，这是由于随雾霾污染的加重，细粒子的吸湿增长或细粒子间的碰并、凝聚使得颗粒增大所导致的结果。此结果与天津（刘敬乐等，2017）、北京（于兴娜等，2012a）雾霾天的平均 AE值接近，同时与南京冬季的季节平均AE也相当（王静，2017）。很显然，雾霾天气的AOD和AE的关系与沙尘天气时不同，雾霾天气的AE通常高于0.8，而沙尘天气通常低于0.8。当AOD为1.0～1.7之间时，沙尘期间AE的变化幅度最大；说明大气受地面扬尘、沙尘和城市-工业气溶胶的共同影响；AOD大于1.8时，AE的值却低至0.05左右，表明粗沙尘气溶胶对大气消光起主要作用。香河沙尘期间平均AE值为0.45，略低于天津沙尘日的AE（0.55）（刘敬乐等，2017），但明显高于沙尘源区敦煌站（0.027）和榆林站（0.1）的平均值（于兴娜等，2012b），说明沙尘源区以粗沙尘粒子为主。

由图8可知，香河沙尘期间AE的频率分布范围相对雾霾天宽。沙尘期间 AE变化范围在0.05～1.25之间，其中低于0.1的AE占41%，而大于0.6的AE也占有一定比例（32%）。这表明香河作为沙尘下游地区，沙尘发生时气溶胶主要来自长距离传输的粗粒子和局地产生的细颗粒的共同贡献。雾霾期间的AE主要处于1.0～1.4之间，大于0.9的AE频率分布高达93%，说明香河雾霾期间人为源气溶胶占比较大，城市-工业气溶胶类型的细粒子为主控粒子。

3 结论

（1）沙尘期间香河地区在海拔0～10 km的垂直范围内以沙尘及污染型沙尘为主；而雾霾天气发生时近地面气溶胶类型为污染大陆型、烟尘以及污染型沙尘，说明香河地区雾霾污染主要来源于建筑、工业以及交通等局地源排放。

（2）沙尘和雾霾期间粗、细粒子消光占比差别明显。雾霾期间细粒子平均消光占比达到95%，说明细粒子消光对总消光具有明显的贡献。而沙尘期间粗粒子消光占比为 60%，表明香河作为沙尘下游区，沙尘期间粗、细粒子对总消光均具有重要贡献。

（3）雾霾天气时AOD随波长增加而明显下降，而沙尘期间AOD随波长变化较平缓，说明不同污染事件气溶胶粒子对太阳光的衰减具有波长选择性。两种污染天气条件下气溶胶光学厚度均表现出较高值，波长 440 nm时沙尘和雾霾期间的平均AOD分别达到了1.65和1.41，高于北京同污染类型的平均值。

（4）香河雾霾天气下AE通常表现出较高值，平均AE是沙尘天的2倍多，并随AOD增大而缓慢减小。雾霾期间大于 0.9的 AE频率分布高达93%，说明香河雾霾期间气溶胶以细粒子为主。

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