原生滩涂植被演替带土壤Cd形态分布及其生态风险评价

潘国浩，张莹莹，刘洋，高军，赵永强，付强#，汪浩然，严金龙

1. 盐城工学院环境科学与工程学院，江苏省环境保护海涂生态与污染控制重点实验室，盐城 224051 2. 常州大学环境与安全工程学院，常州 213164 3. 环境保护部南京环境科学研究所，南京 210042 4. 盐城湿地珍禽国家级自然保护区，盐城 224057

重金属污染已成为海岸带一个重要的生态风险源。目前，我国海岸带重金属污染呈现来源广、局部恶化、区域潜在生态风险加剧的态势。重金属污染的生物地球化学循环、潜在生态风险评价以及生物累积毒性已成为我国海岸带重金属研究的重点[1-3]。

滨海滩涂是我国重要的湿地类型之一，是陆-海界面重要的缓冲带和过渡带，也是我国重要的后备耕地资源[4]。原生滩涂是指基本未受人类活动干扰的，呈自然状态的滩涂生态系统。在水盐梯度影响下，原生滩涂主要由从海至陆带状分布的光滩、互花米草滩、碱蓬滩、芦苇滩组成。滩涂原生植被演替带在消减陆源污染、防风消浪、保护生物多样性、维持滨海稳定等方面起到重要作用。滨海滩涂土地利用类型多样、地表结构复杂，近年来，有关滨海滩涂污染物生物地球化学循环、土地利用变化及其环境效应等已引起人们的广泛关注[5-6]。

镉(Cd)是重金属中危害较大的一类，其污染广、风险高，是《土壤污染防治行动计划》(土十条)中重点监测和关注的重金属，也是海岸带重金属研究的重点[7-9]。目前已有学者对滨海滩涂土壤Cd含量及风险进行了分析和评价。如张龙辉等[10]研究了江苏如东互花米草盐沼湿地中重金属的分布及其污染风险，发现互花米草区沉积物Cd含量显著高于临近光滩，且其生态风险远高于其他重金属；张雷等[11]分析了环渤海典型海域潮间带沉积物重金属污染状况，发现Cd呈中等生态危害，而局部海域则出现强、很强、极强的生态危害；姚荣江等[12]评价了苏北沿海滩涂区重金属污染程度，发现土壤中Cd呈轻度潜在生态风险和警戒级综合污染水平；王俊杰等[13]利用Hakanson潜在生态危害指数法评价了盐城滨海滩涂表层重金属生态风险，发现Cd的潜在生态危害最大。总体来看，重金属Cd可能是黄渤海海岸带风险最高的重金属之一[14]。目前关于该地区Cd的研究主要集中在潮间带、互花米草滩、围垦后土地等，而针对原生滩涂不同植被演替带土壤Cd的含量、分布及风险的研究尚鲜有报道。

研究显示，生物从土壤中吸收重金属的量不仅取决于其在土壤中的含量，更取决于其化学形态[15]，土壤重金属化学形态比总量更能准确反映其生物有效性和生物毒性[16-17]。研究表明，重金属不同赋存形态具有不同的环境过程和生物效应，如交换态重金属可被植物直接吸收，具有较强的生物可给性，而土壤晶格中的残渣态重金属能稳定存在，不易被吸收，生物毒性较弱[18]。相对于总量，重金属赋存形态的研究对于了解土壤中重金属的来源、迁移转化规律和生物有效性等具有更重要的意义。然而有关原生滩涂不同植被演替带土壤重金属尤其是Cd赋存形态方面的研究目前尚未见报道。

盐城地区拥有全国最大、最典型的连续潮间带滩涂生态系统，保留着完整的、基本未受干扰的原生滩涂植被演替带。近年来，随着沿海经济的快速发展，原生滩涂面临巨大的重金属污染威胁[6,14]。对原生滩涂土壤重金属尤其是风险较高的Cd的深入了解是进一步分析陆海界面重金属归趋、风险的重要前提。

鉴于此，本研究选择盐城地区原生滨海滩涂植被演替带，分析了土壤重金属Cd的含量、赋存形态，并采用平均沉积物质量基准系数法(mean sediment quality guideline quotient，SQG-Q)和风险评价准则(risk assessment code，RAC)对Cd的污染程度、生物可利用性和生态风险进行了评价，研究结果将为进一步了解滨海滩涂重金属污染现状，合理保护与开发滩涂资源提供基础依据。

1　材料与方法(Materials and methods)

1.1　布点与采样

选择江苏盐城新洋港和斗龙港之间的典型原生滩涂地区进行研究。该地区面积约218.9 km2，保存着较完整的滨海滩涂生态系统。从海洋向陆地呈现明显条带状分布，表现为从光滩、互花米草滩、碱蓬滩到芦苇滩的自然演替带，每种演替带宽度约在2～4 km。

2014年5月，利用荷兰Eijkelkamp采样器对土壤样品进行采集。在每种植被演替带中部沿平行于海岸线方向布设6个采样点，每个样点间隔约2 km(图1)。互花米草滩、碱蓬滩、芦苇滩中每个样点采集3个平行土壤柱状样(0～60 cm)。从表层到底层，将土柱平均分为4层，每层样品现场等量混合。光滩中由于主要为流沙，难以取得柱状样，因此只采集0～15 cm表层样。共78个样品。采样时剔除枯枝、杂草、石砾后密封带回实验室，风干，玛瑙研钵研磨后过10目尼龙筛，密封，暗室中保存待测。

1.2　检测方法

Cd形态提取：采用BCR连续提取法[19]，将Cd形态分为酸溶态、可还原态、可氧化态以及残渣态4种。提取方法如表1所示。实验用乙酸、盐酸羟胺、醋酸铵、硝酸、高氯酸均为分析纯，购自中国国药有限公司。

图1　采样断面示意图Fig. 1　The study area and soil sampling sites

提取液、消解液中的Cd浓度采用火焰原子吸收分光光度计(普析TAS-990AFG)测定。采用国家标准物质(GSF-1)进行质量控制以确保数据可靠性，测定相对误差<5%，回收率95%～125%。总Cd(CdT)含量采用4种Cd形态之和。

1.3　风险评价方法

1.3.1基于重金属总量的潜在生态风险评价

基于重金属总量的生态风险评价方法有多种，而沉积物质量基准法(SQG-Q)由于采用了最近修订的基准值因而具有较高的可信性，本研究选用SQG-Q法对Cd的生态风险进行评价[20]。该方法运用可能效应浓度(probable effect level，PEL)[21]来计算SQG-Q系数，计算公式为：

(1)

(2)

式中：PEL-Q为可能效应浓度系数；Ci为重金属浓度；PEL为重金属的可能效应浓度。其中，可能效应浓度/临界效应浓度(PEL/TEL)基准，由北美沉积物生物效应数据库(BEDS)中导出[22]。

根据SQG-Q系数，可以按一定的规则对研究区进行风险评价。以下将SQG-Q系数分为3个范围，如表2所示。

1.3.2基于形态学的潜在生态风险评价

基于重金属总量的生态风险评价，仅可一般地了解重金属的污染程度，难以反映土壤/沉积物中重金属的化学活性和生物可利用性。因此在进行潜在生态风险评价时，必须考虑重金属形态分布的作用[23]。

风险评价准则(RAC)是以土壤/沉积物中重金属的不同赋存形态对土壤微粒有不同的结合力为基础而提出的规则[24]。RAC将重金属的生物有效形态规定为酸溶态，按照酸溶态所占各形态总量的比例来评定重金属的有效性，即可利用性，进而评价其环境风险[25]，有效态所占比例越小，其环境风险就越小，反之亦然。如表3所示，RAC按重金属中有效态(酸溶态)所占百分数将环境风险分为5个等级。

表2　平均沉积物质量基准系数Table 2　Mean sediment quality guideline quotient

1.4　数据处理方法

每种植被演替带的6个采样点数据取均值进行比较。利用Origin 7.0软件进行数据整理与绘图，采用SPSS 19.0软件进行统计分析。

2　结果与讨论(Results and discussion)

2.1　原生滩涂植被演替带土壤CdT含量及生态风险

2.1.1土壤CdT含量随滩涂植被演替的变化

原生滩涂不同植被演替带土壤CdT含量如图2所示。研究区CdT含量在2.21～3.61 mg·kg-1之间，远高于江苏沿海土壤Cd背景值(0.72 mg·kg-1)[26]、我国地壳Cd丰度(0.05 mg·kg-1)[27]和国家土壤环境质量三级标准(1.0 mg·kg-1)[28]，显示出较高的Cd污染水平。其他学者同样发现了盐城原生滩涂土壤较高的Cd含量[29-30]。对比其他地区发现，盐城原生滩涂土壤Cd含量显著高于三沙湾[31]、乐清湾[32]、崇明东滩[33]等地区，而与珠江口滩涂[34-35]相当。

各植被演替带内部，CdT变异系数均小于10%，显示Cd在各植被演替带内部变异性较低，分布较为均匀。4种植被演替带之间，土壤CdT含量存在显著差异，总体而言，光滩最低，而互花米草滩最高，盐沼草滩(互花米草滩、碱蓬滩、芦苇滩)土壤CdT均显著高于光滩，且随着植被的正向演化(互花米草-碱蓬-芦苇)，土壤CdT含量呈逐渐降低趋势，显示滩涂原生植被对土壤Cd具有一定的富集作用，且植被的正向演化有助于土壤Cd含量的降低。

土壤中Cd的来源可能受到自然及人为因素的影响[36]。在国家级自然保护区影响下，原生滩涂附近没有大型工矿业，历史上也没有严重的重金属污染事件，因此滩涂土壤高的Cd含量可能主要是自然

原因所致。一方面源于本地区成土母质本身较高的Cd含量，另一方面可能源于滩涂高的磷灰石含量[37]，滨海碱性条件下，土壤Cd易于与磷灰石结合而成稳定的Cd-P复合物[38]，从而导致原生滩涂较高的土壤Cd含量水平。

图2　原生滩涂植被演替带土壤总Cd含量Fig. 2　Concentrations of CdT in soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

酸溶态所占百分数Percentageofacid-solubleCd风险等级Risk<1无风险Norisk1～10低风险Lowrisk11～30中等风险Moderaterisk31～50高风险Highrisk>50超高风险Superhighrisk

图3　原生滩涂植被演替带土壤粘粒、粉粒分布Fig. 3　Particle size distribution of the soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

不同植被演替带土壤Cd含量的差异则主要与不同的植被条件和土壤环境有关。盐沼草滩土壤Cd含量均高于光滩，主要缘于植物对Cd的吸收富集作用。研究显示，互花米草[10]、碱蓬[39]、芦苇[40]对Cd均有一定的吸收能力，并能将其储存于根部，在植物衰老过程中重新释放到土壤中，从而导致盐沼草滩土壤Cd含量显著高于光滩。相比而言，互花米草对Cd的富集能力比碱蓬和芦苇更强[41-42]，因此互花米草滩表现出更高的Cd含量。随着互花米草的扩张，其对重金属尤其是Cd的富集需引起重视。除植物作用外，土壤粒径变化可能也是Cd含量差异的重要原因[36]。研究发现，原生滩涂植被演替带土壤粘粒和粉粒含量与Cd变化趋势基本一致(图3)，且具有显著正相关(rclay-Cd=0.80，P<0.01；rsilt-Cd=0.83，P<0.01)，表明原生滩涂中土壤颗粒吸附对Cd的分布可能也起到重要作用。

2.1.2CdT含量的垂直分布

各演替带土壤CdT含量随深度的变化如图4所示。总体上，CdT含量没有表现出明显的垂直分布规律，芦苇和互花米草土壤15～30 cm处CdT含量相对较低，可能与此处根系强烈的吸收有关，碱蓬根系短小，因此未形成明显的降低。根系吸收的Cd在植株衰老死亡后重新释放进入土壤中，地上部累积的Cd也会以凋落物形式重新返回土壤，因此，总体而言，原生滩涂植被演替带土壤中Cd随土壤深度变化趋势不明显。

2.1.3基于SQG-Q系数的CdT生态风险评价

采用PEL和TEL基准值来计算SQG-Q系数，CdT的PEL、TEL基准值分别为4.20 mg·kg-1、0.68

mg·kg-1[20]。由式(1)、(2)计算得SQG-Q系数如图5所示。滩涂总体及各演替带土壤SQG-Q系数均在0.1和1之间，显示原生滩涂各植被演替带土壤CdT均处于中等风险水平，存在中等潜在不利生物毒性效应。尽管各演替带CdT含量低于PEL基准但均显著高于TEL基准，且SQG-Q系数均值已在0.7以上，表明不利生物毒性效应在此地区可能会时有发生。考虑到滨海滩涂植被演替带在珍稀濒危物种保护及滨海生物多样性维持等方面的重要作用，其Cd的毒性效应今后应引起关注。相比而言，互花米草滩土壤SQG-Q系数最高(0.83)，显著高于临近光滩和碱蓬，显示互花米草的扩张和侵占能够提高陆海界面Cd的生态风险，须引起重视。

图4　原生滩涂植被演替带土壤CdT垂直分布特征Fig. 4　Vertical distribution characteristics of CdT in soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

图5　不同植被演替带土壤SQG-Q系数分布Fig. 5　Distribution of SQG-Q coefficients in soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

2.2　原生滩涂植被演替带土壤Cd赋存形态及生态风险

2.2.1土壤Cd赋存形态随滩涂植被演替的变化

原生滩涂不同植被演替带土壤Cd形态分布如图6所示。总体而言，原生滩涂植被演替带土壤中可还原态Cd比例相对较低(F2-Cd：12.8%)，而酸溶态、可氧化态、残渣态三者比例差异不大(F1-Cd：28.2%；F3-Cd：29.8%；F4-Cd：29.2%)。相对较低的可还原态Cd显示研究区受到的外源污染相对较轻，而相对较高的酸溶态Cd则表明研究区Cd的生物可利用性相对较高。

酸溶态Cd(F1-Cd)包括水可溶态、离子交换态、碳酸盐结合态，对环境变化敏感，易于迁移转化，能被生物直接利用，可直接反映Cd对生物的毒性效应[43]。由图6可见，F1-Cd含量在0.52～1.08 mg·kg-1之间，占CdT的19.2%～37.0%，芦苇滩、互花米草滩F1-Cd含量和比例显著高于光滩和碱蓬滩，其比例均超过30%(芦苇滩：37.0%；互花米草滩：30.5%)，显示出较高的Cd风险。

可还原态Cd(F2-Cd)，主要指与铁锰氧化物和氢氧化物结合的Cd，可以反映人类活动所致的污染状况，活性通常低于F1-Cd，但当环境条件变化时(如围垦导致的pH降低)，可产生二次释放[44]。F2-Cd含量在0.23～0.58 mg·kg-1之间，占CdT的8.64%～16.7%，互花米草滩F2-Cd含量和比例显著高于其他3种植被演替带，表明互花米草滩潜在的Cd二次释放风险相对更高。

可氧化态Cd(F3-Cd)，主要为有机残体、腐殖质及矿物颗粒的包裹层等与土壤中的Cd鳌合而成，也包含部分硫结合态Cd[18]，通常与生物活动强度有关[45]。F3-Cd含量在0.62～1.09 mg·kg-1之间，占CdT的24.6%～33.5%，芦苇滩和互花米草滩F3-Cd含量和比例略高于光滩和碱蓬滩，这可能与芦苇滩、互花米草滩较高的生物量和有机质有关。

残渣态Cd(F4-Cd)，主要存在于硅酸盐、原生和次生矿物等的晶格中，是自然地质风化过程的结果，受矿物成分及岩石风化、土壤侵蚀的影响较大，通常不易释放也不易被生物吸收，能长期稳定存在[18]。F4-Cd含量在0.61～1.32 mg·kg-1之间，占CdT的20.9%～45.6%，光滩和碱蓬滩F4-Cd赋存比例均超过40%，显著高于互花米草滩和芦苇滩，表明光滩和碱蓬滩中的Cd相对较为稳定。

土壤中的Cd赋存形态受多种因素的影响，其中pH、有机质、植物根系、阳离子交换量等可能起到关键作用[36]。通常pH越高，可交换Cd含量和比例越低，其生物有效性越低[45]，光滩较低的F1-Cd水平可能与其较高的pH(>8.1)有关。原生滩涂中互花米草、芦苇生物量远高于光滩和碱蓬滩，其地下根系极为发达，根系有机酸等分泌物可将稳定的Cd矿活化，从而提高了F1-Cd等活性Cd的含量和赋存比例[46]，此外，互花米草和芦苇根区微生物相对更为活跃，在微生物作用下，金属氧化物结合态Cd、有机结合态Cd、残渣态Cd均可转化为活性较强的可交换Cd[47]。研究显示，原生滩涂互花米草滩和芦苇滩土壤阳离子交换量显著高于碱蓬滩和光滩(未发表数据)，郭平等[48]研究发现，阳离子交换量越高，土壤可交换Cd含量越高，因此互花米草滩和芦苇滩较高的F1-Cd水平可能也与较高的阳离子交换量有关。

图6　原生滩涂不同植被演替带土壤Cd形态分布特征注：F1-Cd、F2-Cd、F3-Cd、F4-Cd分别表示酸溶态、可还原态、可氧化态及残渣态。Fig. 6　Fraction characteristics of Cd in soils in vegetation successions of the pristine tidal flatNote: F1-Cd, F2-Cd, F3-Cd, and F4-Cd stand for acid-soluble, reducible, oxidisable, and residual Cd.

2.2.2土壤Cd赋存形态的垂直分布

各演替带土壤Cd赋存形态随深度的变化如图7所示。总体而言，植被演替带中各Cd赋存比例及含量没有表现出明显的垂直变化规律，不同深度之间Cd含量和比例差异均不显著，这可能与采样区复杂的土壤、根系环境及采样深度较浅有关。

2.2.3基于风险评价准则(RAC)的Cd生态风险评价

根据风险评价准则，利用有效态Cd所占比例获得原生滩涂植被演替带土壤Cd生态风险。如图8所示，原生滩涂总体上有效态Cd比例为28.2%，处于中等环境风险，但已接近高风险阈值(30%)，原生滩涂土壤Cd风险需要引起足够重视。不同植被演替带中，芦苇滩和互花米草滩有效态Cd比例均超过30%，达到高风险水平，而光滩和碱蓬滩均为中等风险。

由于可还原态Cd易于转化为有效态并二次释放，因此综合考虑有效态和可还原态，互花米草滩二者比例为47.2%，芦苇滩为45.6%，碱蓬滩为33.1%，光滩为29.8%，互花米草滩仍具有更高的潜在生态风险。与基于SQG-Q系数(CdT)的风险综合分析，原生滩涂不同植被演替带中，土壤Cd风险总体表现为：互花米草滩>芦苇滩>碱蓬滩>光滩。随着互花米草的进一步扩张，其土壤Cd风险值得关注。

本研究结果显示，原生滩涂在成土母质、高碱高磷环境以及大型植物等影响下，土壤存在较高的Cd含量和风险。尽管目前土壤中的Cd主要源于自然因素，但考虑到近年来江苏沿海经济的快速发展和各类工业园区的兴建，可能通过各种途径将Cd带入原生滩涂，富集于土壤和植物中，并进一步影响原生滩涂珍稀物种生境和生态系统健康。更重要的是，目前大规模的围垦开发，正将大量原生滩涂转变为人为用地，在此过程中，可能存在大量Cd的重新活化和二次释放，此方面的研究需要进一步加以关注。

图7　原生滩涂植被演替带土壤Cd赋存形态垂直分布特征Fig. 7　Vertical distribution of Cd fractions of soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

图8　原生滩涂植被演替带土壤酸溶态Cd的质量分数分布图Fig. 8　Mass fraction of the acid-soluble Cd in soils in vegetation successions of the pristine tidal flat

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