SPAMS打击率影响因素与仪器状态分析

王莉华，刘保献，张大伟，张人太，安欣欣，魏 强

(北京市环境保护监测中心，大气颗粒物监测技术北京市重点实验室，北京 100048)

PM2.5是大气污染物的重要组成部分，通过吸收[1]与散射[2]太阳光可对地球气候与环境产生影响，同时可对人体产生危害[3]。目前PM2.5污染已经是我国大气污染控制的焦点，近几年得到政府与公众的广泛关注。有效控制PM2.5污染需要对其进行来源解析，并量化各污染源贡献，有针对性地从源头进行污染控制。

传统的大气颗粒物源解析方法一般分为受体模型、源模型以及源排放清单[4]三类，其中受体模型法中的化学质量平衡法(CMB)与正定矩阵分解法(PMF)在国内外应用较为广泛[5-6]。由于传统的颗粒物源解析方法均为离线分析，时效性较差、时间分辨率低、不能反映短时间内的变化过程，无法满足现阶段对PM2.5源解析研究的要求。因此，近几年发展了多种实时源解析技术，主要有基于多种在线颗粒物组分监测和基于气溶胶单颗粒飞行时间质谱(single particle aerosol mass spectrometry, SPAMS)的实时源解析方法等[7]。

由于基于SPAMS的颗粒物在线源解析技术只需一台设备即可实现对大气颗粒物的在线源解析，具有操作、维护以及数据处理简单等特点，现已在北京、广州、石家庄等地区得到应用[8-10]。将基于SPAMS的颗粒物在线源解析技术大量布点并通过联网分析数据，可以得到各地区、不同污染过程的差异。由于需要比较不同时间、地点SPAMS的监测结果，且对颗粒物的检测是定性半定量方法，保证仪器检测数据的可靠性尤为重要。

本研究将主要分析SPAMS打击率的影响因素，并尝试通过分析仪器的打击率来监控仪器的运行状态。

1 实验部分

1.1 实验时间与地点

观测时间段：2013年1月1日～12月31日；观测地点：北京市环境保护监测中心7楼空气质量综合观测实验室，采样口距离地面约20 m，距离楼面1.5 m。观测点周边无障碍物，除机动车外无明显污染源。

1.2 仪器与质量控制

实验仪器为广州禾信分析仪器有限公司生产的气溶胶单颗粒飞行时间质谱仪，可直接得到所有被测颗粒物的粒径信息以及被打击颗粒物的正负离子组分谱图，其原理示于图1[11-13]。

观测期间定期对设备进行运行维护，仪器出现故障及时维修，确保仪器在厂家所提供的仪器参数均正常的状态下运行。具体例行维护操作包括：每日检查空气动力学透镜前端进样压力、电离激光能量、质谱图、旁路流量，通过清洁、更换小孔片使压力读数处于(294.6±5) Pa范围内，通过调整电离激光使脉冲出射能量处于0.50～0.55 mJ范围内，在质谱图峰值质量数偏移超出±0.5 u时进行质谱图校准，旁路流量为2.9 L/min，以保证采样切割头的切割粒径为2.5 μm(SPAMS采样流量约为0.1 L/min，采样头为3 L/min的PM2.5旋风切割头)；每月清洁采样切割头；每3个月更换1次电离激光冷却水；故障维修后进行粒径校准。

1.3 分析方法

采用在Matlab上运行的数据处理软件YAADA(Yet Another ATOFMS Data Analyzer)[14]以及SPAMS Data Analysis V2.2软件包对仪器直接输出的粒径、质谱图信息进行数据提取、分类等处理。测径颗粒物定义为siz，有谱图的颗粒物定义为hit，正负离子谱图均有的颗粒物定义为mass。将siz中粒径介于0.1～2.0 μm范围内的颗粒物按0.1 μm间隔分为Da1(0.1～0.2 μm)～Da19(1.9～2.0 μm)19个粒径段。提取分别含有NH4+、NO3-、HSO4-、K+、OCEC、SiO3-的颗粒物，分别按各自名称命名。将所有提取的颗粒物类型(siz、hit、mass、Da1～Da19、NH4+、NO3-、HSO4-、K+、OCEC、SiO3-)处理得到其颗粒数的小时变化数据，将hit与siz的小时变化数据比值定义为打击率(hit-rate)。

此外，为了分析SPAMS打击率的影响因素，大气湿度数据采用北京市气象局提供的距离本研究观测站点最近的官园气象站数据。采用Origin软件绘制彩色等高线图分析打击率的影响因素。

2 结果与分析

在使用SPAMS过程中，用户判断仪器是否正常的主要方法是在仪器正常运行、没有报警并保证定期进行粒径与质谱校准的情况下，查看仪器入口小孔片后低规3的读数、电离激光能量以及旁路流量是否在一定范围内。然而，在实际使用与数据分析过程中发现，这样并不能完全确保仪器状态正常和数据可靠。因为测径激光状态(能量、光斑大小、角度等)、时序卡工作状态、电离激光状态(光斑大小、聚焦情况、角度等)、质谱检测器各部分电压(引出、聚焦、栅网、反射、加速以及MCP)在长期使用过程中，部件老化后是否依然匹配等情况，用户在正常使用过程中无法知晓其变化程度。而这些因素中的任何一个出问题都会导致检测结果不可靠，例如电离激光聚焦效果变差、光斑变大，将导致颗粒物电离效果变差等。

从2013全年的观测结果看，仪器打击率的小时均值变化范围非常大，最低可至1%左右，最高可达85%。打击率一方面决定了检测有组分信息的颗粒物对大气颗粒物是否具有代表性，另一方面也反映了仪器的工作状态。本研究主要分析打击率的影响因素，并尝试通过分析打击率与各影响因素的关系，配合仪器的维护、维修操作情况，提出用户如何提高仪器数据可靠性的建议。

2.1 打击率的影响因素

SPAMS的粒子检测上限为20个/s，本研究实际观测中每小时最大测径颗粒物数量为40 000个，即11.1个/s。受时序卡以及电离激光器触发频率的影响，当污染过于严重时，SPAMS检测结果无法完全反映峰值，同时颗粒物逐个经过测径与电离区的难度增大，即测径准确性与打击率可能会有所降低。因此，分析打击率的各影响因素时，需要同时考虑测径粒子个数的影响。SPAMS的打击率主要由仪器原理以及内部设计决定，同时受使用条件的影响，本研究将从用户角度分析大气湿度、检测颗粒物组分、测径粒子粒径三个因素对打击率的影响。

本研究所使用的SPAMS为2012年11月生产的设备，2013年1～3月仪器状态与数据完整性最好，在分析打击率的影响因素时，选取仪器状态较好且分别具有冬季与采暖逐渐停止后春季特征的1月与3月数据。

2.1.1大气相对湿度 大气湿度被认为是SPAMS打击率比较重要的影响因素，分别绘制了2013年1月与3月打击率与siz、大气相对湿度的关系图，示于图2。其中siz为x轴，相对湿度为y轴，打击率为z轴，由颜色表示打击率z的数值。可以看出，2013年1月与3月打击率的峰值均出现在siz数量较少、相对湿度较小的区域。1月的打击率峰值出现在siz小时值大于25 000、相对湿度小于50%时；3月的打击率峰值出现在siz小时值大于27 500、相对湿度小于40%时。打击率的高值基本形成一个三角区域，在三角区域外，siz数量大、相对湿度高，打击率非常低。在3月，当siz数量大于30 000或相对湿度高于60%时，打击率基本低于17%。

2.1.2组分 选取SPAMS响应较高的K+和颗粒物主要组分HSO4-、OCEC、NO3-、NH4+，以及沙尘颗粒的特征组分SiO3-分析颗粒物组分对打击率的影响。绘制2013年1月与3月打击率与siz、含各类离子颗粒物数量的关系图，示于图3。可知，打击率与含有K+、HSO4-、OCEC、NO3-的颗粒物数量呈正相关，且呈有规律的梯度变化。与3月不同，1月的K+、HSO4-、OCEC三种组分关系图不呈正三角形，且峰值分布区域略有差异，这是因为1月大气颗粒物污染严重，常达到SPAMS的测径上限(40 000个/h)。1月打击率与含有NH4+的颗粒物数量呈负相关趋势，而3月略表现为正相关趋势，这可能与含有NH4+的颗粒物粒径分布特征、化学组成以及大气相对湿度等因素相关。在3月，打击率与含有SiO3-颗粒物数量的关系呈负相关趋势，而在1月没有明显的相关关系。原因可能有以下三方面：1) 1月的重污染过程通常是静稳天且持续3～5天，颗粒物二次转化充分，呈混合态，即燃煤源、机动车源以及沙尘源的污染物在颗粒物上混合较为充分，而3月停止供暖后，会发生较为单纯的沙尘污染；2) 3～5月是我国沙尘暴发生频率最高的时间段，沙尘颗粒物在大气颗粒物中所占比例升高[15]；3) 沙尘天粗粒子明显增加，主要集中在1.4 μm左右[16]，而SPAMS对粒径大于0.5 μm颗粒物的打击率与其颗粒物数量成反比。

硫酸盐、硝酸盐、铵盐是水溶性无机盐的主要组成部分[17-18]。张凯等[19]研究表明，在北京夏末秋初，水溶性化学成分占PM2.5的50%左右，硫酸盐、硝酸盐、铵盐是水溶性化学成分中含量最高的组分，它们占总水溶性物质的80%以上。因为硫酸盐、硝酸盐以铵盐的形式存在，由此推测NH4+应与HSO4-、NO3-有类似的变化规则，但实际并非如此，本研究中NH4+的检测效率仅为HSO4-、NO3-的1/10左右。SPAMS对颗粒物物种检测的基本原理是：颗粒物经过测径区后被266 nm激光照射电离为离子碎片，再利用飞行时间质谱(time-of-flight mass spectrometry, TOF MS)进行检测，正、负离子分别进入各自检测区，经过电场引出、聚焦、栅网、反射、加速后到达检测器。SPAMS采用微通道板(MCP)离子检测器[20]，一定能量的离子直接与MCP通道壁碰撞产生二次电子，二次电子在通道内不断碰撞产生更多的电子，最终输出电信号，产生的二次电子越多，响应值越高，二次电子的多少与离子的能量及入射角有关[21]。不同质荷比的离子在飞行时间质谱电场中获得的动能相同[22]，即理论上不同的离子在MCP检测器的响应相同，而实际NH4+检测效率远低于其他离子，这可能与其离子化效率以及运行轨迹偏离等原因导致电场中损失有关。

图2 2013年1月(a)与3月(b)打击率与siz、相对湿度的关系图Fig.2 Relationships of siz, relative humidity and hit-rate in January (a) and March (b) 2013

注：a1～f1.1月含不同K+、HSO4-、OCEC、NO3-、NH4+、SiO3-颗粒数与siz时的打击率；a2～f2.3月含不同K+、HSO4-、OCEC、NO3-、NH4+、SiO3-颗粒数与siz时的打击率图3 2013年1月与3月打击率与siz、颗粒物组分的关系图Fig.3 Relationships of siz, particle composition and hit-rate in January and March 2013

2.1.3粒径 有文献[23-26]报道，利用SPAMS可以测定细颗粒物的空气动力学粒径，并分析各类颗粒物的粒径分布特征。颗粒物的粒径分布特征具有重要的科学意义，同时SPAMS对颗粒物的检测需具有稳定性和可比性。绘制2013年1月与3月打击率与siz、各粒径段(Da1～Da19)颗粒物数量的关系图，发现粒径大于0.6 μm后，均与打击率呈负相关，故仅分析Da1～Da6，关系图示于图4。由图可知，1月与3月打击率与颗粒物粒径的关系基本相同。打击率与Da1颗粒物数量呈负相关趋势，与Da2～Da4呈正相关，当粒径增大至Da5后，打击率与其颗粒数呈负相关。说明SPAMS打击率与检测效率较高的颗粒物粒径为0.2～0.5 μm，这与电离激光的光斑大小以及电离能等因素有关。黄正旭等[27]研究表明，SPAMS检测的粒径主要集中在0.5 μm处，与本研究结果基本一致，但也存在差异，可能是由仪器间存在差异或数据处理差异导致的，后续研究可寻找差异原因并减小差异。

2.2 打击率与其影响因素在不同仪器状态下的关系

分析2013年每个月的打击率与大气湿度、组分、粒径的关系，发现5～11月与1～4月存在较大差异，下面将打击率与大气湿度、组分、粒径关系结合仪器维修记录进行分析。

注：a1～f1.1月不同粒径段(Da1～Da6)颗粒数与siz时的打击率；a2～f2.3月不同粒径段(Da1～Da6)颗粒数与siz时的打击率图4 2013年1月与3月打击率与siz、颗粒物粒径的关系图Fig.4 Relationships of siz, particle diameter and hit-rate in January and March 2013

2.2.1大气相对湿度 绘制2013年1～12月打击率与siz、大气相对湿度的关系图后，提取相关信息列于表1。可以看出，6～11月打击率与大气相对湿度的关系出现异常，6月与11月打击率较高的湿度范围由低湿度变为高湿度，且6月打击率与湿度呈明显负相关，7～10月打击率在较高的湿度范围内变大。

2.2.2组分 绘制2013年1～12月打击率与siz、各组分颗粒数的关系图后，提取相关性与峰值信息列于表2。可以看出，5～11月打击率与组分关系出现异常，打击率与含各种组分颗粒物数量均呈正相关，且打击率数值、峰值分布均与1～4月以及12月有差异。5～9月打击率一直处于低值，5月、7～9月打击率峰值只在siz小于5 000时出现，而6月打击率峰值在siz大于30 000时出现。10月与11月打击率明显高于1～4月以及12月，且呈现变形的三角形分布。

表1 2013年打击率与大气相对湿度的关系Table 1 Relationships of hit-rate and atmospheric relative humidity in 2013

注：“高打击率湿度范围”指打击率有较明显峰值的大气相对湿度范围；“是否三角形分布”指关系图是否有类似图1的分布特征；相关关系中“/”表示没有相关关系，“(-)”表示负相关，“(+)”表示正相关，“/(-)”表示有不明显的负相关，“/(+)”表示有不明显的正相关(以下同)

表2 2013年打击率与组分相关关系以及峰值出现情况Table 2 Peak value and the correlation between the hit rate and the components in 2013

2.2.3粒径 绘制2013年1～12月打击率与siz、各粒径颗粒数的关系图后，提取相关信息列于表3。可以看出，1～4月及12月打击率与Da1～Da6各粒径段颗粒数的关系随粒径增加由负相关变为正相关再变为负相关，且有一定的梯度特征。而5～11月没有此变化特征，其中5～10月各粒径段均为正相关或无相关性，且关系图梯度分布特征与1～4月及12月不同，11月整体打击率高，没有规律的关系梯度分布特征。

表3 2013年打击率与粒径的相关关系Table 3 Correlation between the hit rate and the particle diameter in 2013

2.2.4仪器维修情况与分析 研究期间平均每个月进行1次故障维修，每次维修结束后，常规判断仪器状态的参数均基本正常，下面对每次维修与仪器状态进行分析。3月30日的故障由异常断电引起，除保险丝外，仪器没有明显损伤，检测性能没有明显变化。6月3日由于电离能不稳定，更换灯管，与5月数据打击率降低相符合，而更换灯管后，从打击率与siz、含各组分颗粒物数量的关系看，打击率峰值出现在颗粒物数量大于30 000时，与正常规律不同，说明更换灯管并没有完全解决问题。此后至9月，打击率均处于较低水平，打击率与组分和粒径的关系异常。10月21日更换测径激光后，打击率明显升高，且打击率与组分和粒径的关系有所恢复，说明测径激光的问题是前期打击率低的原因之一。7月、8月、11月、12月共对仪器进行了5次维修工作，涉及部位有电离激光、测径区以及时序卡。12月2日更换测径激光后，仪器状态恢复，打击率与siz、组分和粒径的关系基本与1～3月一致。

本研究中的仪器维修涉及3次电离激光、3次测径激光、2次时序卡(2次时间间隔短，第1次换上的时序卡有问题，立即换另一个，可以认为是1次)和1次测径PMT。SPAMS主要分为测径、电离以及质量分析器3个部分，质量分析器较为稳定，测径与电离部分较易出现故障，而禾信分析仪器有限公司在2014年对电离激光光路进行了改进，电离激光器的性能有所提高，故障率明显下降。

由于无法获取足够的样本量，本研究设备部件故障率的统计具有个体特征，但结合仪器故障处理记录，分析打击率数值与大气湿度、组分和粒径关系的变化，可以发现它们受仪器状态的影响。基于此，可以提前发现常规方法难以发现的仪器故障，主要是测径与电离部分的故障，如激光光路偏离、光斑大小变化、反射镜损耗等，这些状态参数在仪器控制软件上无法显示，只有当数据有明显异常而其他状态均正常时才会发现。

3 讨论与结论

1) SPAMS的打击率与siz、大气相对湿度、颗粒物组分以及颗粒物粒径有关。在仪器状态正常时，打击率在siz数量少、大气相对湿度低时较高，与含K+、HSO4-、OCEC、NO3-的颗粒物以及Da2、Da3、Da4颗粒物数量呈正相关，与Da1、Da5、Da6颗粒物数量呈负相关，含NH4+、SiO3-颗粒物数量的相关关系与污染特征及其他环境有关。

2) SPAMS的打击率数值以及打击率与各影响因素的关系与仪器状态有关，仪器状态差时，打击率低，且与各影响因素的关系发生变化。通过分析它们的相关关系，可以辅助地判断仪器状态是否正常，提前发现常规方法难以发现的仪器故障，提高数据质量。

3) 分析打击率数值以及打击率与各影响因素的关系变化，可以及时发现一些无法在仪器控制软件上显示状态参数的部件故障，主要是测径与电离部分的故障，如激光光路偏离、光斑大小变化、反射镜损耗等，通常这些部件故障只有当数据有明显异常而其他状态均正常时才会被发现。

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