潍坊市菜地重金属调查与环境风险评价研究

张怀志，冀宏杰*，徐爱国，席运官

1. 中国农业科学院农业资源与农业区划研究所，北京 100081；2. 环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京 210042

潍坊市菜地重金属调查与环境风险评价研究

张怀志1，冀宏杰1*，徐爱国1，席运官2

1. 中国农业科学院农业资源与农业区划研究所，北京 100081；2. 环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京 210042

科学评估菜地土壤重金属污染状况对有机种植规划布局、指导农业种植结构调整具有重要的现实意义，也可为土壤环境风险防控和污染土壤修复提供科学依据。在山东省潍坊市全境蔬菜主产区随机采集32个设施菜地和15个露地菜地样本，应用电感耦合等离子体质谱测定了 Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb等元素以及用原子荧光光度计测定 As、Hg质量分数；依据GB15618—2008，对土壤重金属超标情况进行评价，采用生态风险指数和潜在地积累指数等方法进行了重金属环境风险及污染程度评价。结果表明：Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Hg等元素质量分数平均值分别是山东省土壤环境背景值的1.13、1.16、1.27、1.62、3.21和2.11倍，表明重金属存在富集现象；各个元素质量分数平均值均低于国家二级标准值，但Cd、Ni、Cu、Zn的点位超标率分别为21.3%、8.51%、2.12%、2.12%；潜在生态风险指数评价结果显示，菜地土壤处于中等生态风险，其中设施菜地处于中等生态风险，露地菜地处于低生态风险；所有点位Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb均为低生态风险，而Cd、Hg分别有 97.8%和 80.8%的点位处于中等生态风险及其以上水平。地积累指数评价结果表明，设施菜地 Cd、Hg、Zn处于轻度-中等污染水平，露地菜地Cd、Hg处于轻度-中等污染水平，其他元素均无污染；所有点位中，Hg、Cd、Zn、Ni、Cr、Cu、Pb受污染比例分别为 78.7%、63.8%、42.6%、17.0%、14.9%、12.8%、2.1%。整体上，潍坊市菜地土壤能够满足有机种植的条件，但存在一定数量点位的污染，其中Cd点位污染比例最大，可能会成为限制该区域有机种植的主要因素。

潍坊；菜地土壤；重金属；环境风险评价

2014年4月17日，由国家环境保护部和国土资源部共同完成的首次全国土壤污染状况调查公报显示，全国土壤质量状况总体不容乐观，耕地土壤环境质量堪忧，其主要污染物为 Cd、Ni、Cu、As、Hg、Pb等金属元素（环境保护部等，2014）。土壤重金属元素不仅对农作物生长造成影响，还可以数十倍乃至数百倍的能力富集在作物体内，进而通过食物链对人体健康产生潜在威胁。对于土壤重金属污染的调查研究，国内外有很多相关报道（崔晓峰等，2012；贺心然等，2014；任力民等，2014；何东明等，2014）。针对土壤重金属污染的评价方法也有很多，主要有单因子指数法、综合指数法、地积累指数法、潜在生态风险评价法、层次分析法等（Hu et al.，2014；胡淼等，2014；Jiao et al.，2015；刘晓宇等，2015；Liu et al.，2016）。

发展有机种植业有助于提高农产品质量。中国有机种植业也呈现出强烈的增长势头，仅 2014年就新增有机蔬菜面积 2.9×104hm2、认证产量3.48×105t（国家认证认可监督委员会，2015）。有机种植业的发展与包括土壤在内的生态环境密切联系，中国在有机产品标准（GB/T 19630.1—2005）中规定了有机种植业的土壤环境质量应符合GB15618—1995中的二级标准。各地广泛开展了土壤重金属污染调查与评价工作，研究其对作物重金属含量的影响和人体健康风险评价（秦越华等，2016；茹淑华等，2016；范远等，2017）。

潍坊市作为中国重要的蔬菜种植区域，到目前为止，除对寿光市土壤重金属污染研究较多外（刘庆等，2009；刘苹等，2008；陈刚等，2013，井永苹等，2016），尚未在全境范围内进行采样分析，科学评估菜地土壤环境质量情况。本研究的目的是对潍坊市蔬菜集中种植区域的土壤重金属元素进行调查分析，以科学评估其发展有机蔬菜种植的潜力；分析露地菜地与设施菜地土壤重金属含量及污染风险差异；应用不同评价方法进行土壤重金属污染评价，找出限制区域有机蔬菜种植发展的重要因素，为开展土壤环境风险防控和污染土壤修复提供科学依据。

图1 采样点位分布图Fig.1 The distribution map of sampling sites

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

潍坊市位于山东半岛中部，地跨北纬 35°32′～37°26′，东经 118°10′～120°01′。年平均气温 12.3 ℃，年平均降水量在650 mm左右。现辖4区6市2县，全市国土面积16140 km2，现有耕地面积6.778×105hm2，土壤类型主要为褐土、潮土、棕壤土等。潍坊市是中国主要的蔬菜生产基地，播种面积超过2.0×105hm2，产量超过 1.3×107t。

1.2 土壤样品采集

根据潍坊市各县市区多年的蔬菜种植面积统计，在蔬菜种植相对集中片区，采用随机取样方法，于2015年8月进行采样，共采集土壤样品47个，其中露地菜地15个，设施菜地32个（见图1），每个样点面积1亩（667 m2）大小。为了避免偶然性，在每个地块中采集5点土壤，混合成1个土样，土壤样品均采自耕作层0～20 cm。采样同时，调查土地利用类型（设施菜地和露地菜地）、施肥量、种植作物、种植年限等。

1.3 土壤样品处理及测试

室外采集的土壤样品装于聚乙烯薄膜自封袋中，带回实验室自然风干，用玛瑙研磨磨碎，按照测试要求过200目筛。样品委托天津市农业科学院农业质量标准与检测技术研究所测定；土壤样品Cr、Ni、Cu、Zn、Cd 和 Pb 测定参照 GB17141—1997进行预处理，并用Agilent 7500 a电感耦合等离子体质谱仪（Agilent Technologies Co1 Ltd.，USA）进行分析测定（王庚等，2011）；土壤样品 Hg、As用原子荧光光度计测定（NY/T1121.10—2006、NY/T1121.11—2006）；同时做空白实验，以国家一级标准物质土壤（GBW07419）作为全程质控。

土壤pH分析方法参照文献鲍士旦（2007）。

1.4 评价方法

1.4.1 单因子指数法

单因子指数法（Single factor pollution index，SI）是测定值与国家标准值的比值，用以对各个重金属元素的达标情况进行评价，该方法是目前被广泛应用的污染评价方法，其计算公式如下：

1.4.2 潜在生态风险评价

潜在生态风险指数（Potential Ecological Risk Index）评价方法是瑞士科学家 HÅKANSON 提出（Hakanson，1980），用来定量评价沉积物中各种重金属的潜在生态危害，其计算模型见下式：

表1 不同重金属元素的和 参考值Table1 Reference of and of different heavy metal elements

表1 不同重金属元素的和 参考值Table1 Reference of and of different heavy metal elements

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表2 潜在生态风险指数分级标准Table2 Classification criteria of potential ecological risk index

表3 潍坊市菜地土壤重金属元素质量分数统计Table3 Statistical characteristics of heavy metals contents in vegetable soil in Weifang mg·kg-1

该评价方法规定了潜在生态风险指数的分级标准（见表2），也被用来评价土壤中重金属潜在生态风险（任力民等，2014；彭景等，2007），其优点是体现了多因子评价、生物毒性水平及指标灵敏度等要求，且顾及了背景值的地域性差异。

1.4.3 地积累指数评价

本研究采用Muller（1969年）提出的地积累指数（Geoaccumulation Index）定量评价土壤重金属污染程度，地积累指数首先被用于定量评价沉积物中的重金属污染程度，其计算公式如下：

式中，Igeo为地积累指数；k为转换系数（为消除各地岩石差异可能引起背景值的变动），本文取1.5。Igeo分级标准为：当 Igeo≤0 时，无污染；0＜Igeo≤1时，轻度-中等污染；1＜Igeo≤2 时，中等污染；2＜Igeo≤3时，中等-强污染；3＜Igeo≤4 时，强污染；4＜Igeo≤5时，强-极严重污染；5＜Igeo≤10时，极严重污染。这种方法也被用来评价土壤中重金属的污染程度及其分级情况（彭景等，2007；Al-Haidarey et al.，2010；任力民等，2014）。

1.5 数据处理与分析

试验数据采用软件Excel 2007、SPSS 19.0进行处理。

2 结果与分析

2.1 土壤重金属元素含量的统计特征分析

潍坊市菜地8种重金属元素质量分数正态性分布检验（Shapiro-Wilk法）结果表明，所有样本的As、Cr和Hg质量分数均呈正态分布，其他元素呈非正态分布。根据Wilding对变异程度的分类（汪东华，2010），所有采样点的Cr、As、Hg、Pb质量分数变异系数分别为 28.59%、17.77%、30.95%和26.14%，属于中等变异（15%＜CV＜36%），而Ni、Cu、Zn、Cd属于高度变异（CV＞36%），其中 Cd变异系数远超过其他金属元素，其极值比达33倍，说明此种元素分布较不均匀。

各元素统计结果见表3，可知，所有采样点中，除 As、Pb质量分数平均值小于山东土壤环境背景值外，Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Hg等均超过了山东土壤环境背景值，平均质量分数分别为 73.52、76.65、30.53、102.80、0.27、0.04 mg·kg-1，分别是土壤环境背景值的1.13、1.16、1.27、1.62、3.21和2.11倍，表明研究区菜地土壤这6种元素存在较为明显的富集现象。鉴于采样点位的 pH平均值为7.34，故各个重金属元素标准值选用《土壤环境质量标准（GB15618—1995）》中对应的二级标准值（见表3）。根据表3数据，利用式（1）进行计算，得知调查区域菜地土壤各种重金属元素 SI平均值均小于1，即处于达标状态。所有点位8种元素的超标率中，Cd超标率最大，达到21.3%，其次依次为Ni、Cu和Zn，超标率分别为8.5%、2.1%和2.1%，其他元素无超标现象。

讲菜地土壤细分为露地菜地和设施菜地，设施菜地与露地菜地的 Cr、Ni、As、Hg、Pb的含量无显著性差异；而 Cu、Zn、Cd的含量存在显著差异；设施菜地和露地菜地除Hg质量分数基本一致外，设施菜地其他元素质量分数均高于露地菜地（见图2）。

图2 设施菜地和露地菜地重金属质量分数Fig.2 Heavy metals contents in soil of greenhouse or open vegetable

2.2 土壤重金属元素间相关性分析

各元素质量分数Pearson相关性分析结果显示（见表4），Cd质量分数与Cu质量分数，Cd质量分数与Zn质量分数，Cu质量分数与Zn质量分数，Hg质量分数与Zn质量分数之间相关性达到极显著水平（P＜0.01）。这表明，潍坊市菜地Cd、Cu、Zn和Hg之间存在相互伴随的复合污染现象或者污染源相同。其它元素之间相关性不显著。

表4 菜地土壤重金属元素的Pearson相关系数矩阵Table4 Correlation matrix among heavy metal elements

表5 菜地土壤重金属元素和RI值Table5 The value of potential ecological risk index and RI of different heavy metals in vegetable soil

表5 菜地土壤重金属元素和RI值Table5 The value of potential ecological risk index and RI of different heavy metals in vegetable soil

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2.3 潜在生态风险评价结果

调查区域菜地土壤重金属元素的潜在生态风险指数结果见表5。表5数据显示，基于潜在生态风险指数评价时，设施菜地处于中等生态风险水平，露地菜地为低生态风险，但潍坊市菜地总体评价结果处于中等生态风险水平。调查区域菜地Cd、Hg处于强烈生态风险等级，其他 6种元素均处于低生态风险等级；露地菜地中仅有Cd、Hg处于中等生态风险，其他6种元素都处于低生态风险等级；设施菜地中Cd、Hg处于强烈生态风险等级，其他6种元素都处于低生态风险级别。另外，Cd和Hg虽然同时处于强烈生态风险等级，但所有采样样本及设施菜地的Cd的潜在生态风险指数平均值均大于Hg，意味着Cd的生态风险大于Hg，8种元素的大小顺序依次为 Cd＞Hg＞As＞Cu＞Ni＞Pb＞Cr＞Zn。从表5还可知，设施菜地与露地菜地相比，其值相对较大，这意味着设施菜地重金属生态风险相对较高。

2.4 地积累指数评价结果

地积累指数常被用于评价沉积物中重金属的污染状况，研究区菜地土壤重金属元素地积累指数结果见表6。从表6可知，总体上调查区域的Cd、Hg处于轻度-中等污染状态，其他6种元素都不存在污染。露地菜地中仅有Cd、Hg处于轻度-中等污染状态，其他6种元素都不存在污染；但设施菜地中，除 Cd、Hg处于轻度-中等污染等级外，Zn亦处于轻度-中等污染等级，其他5种元素都不存在污染；此外，设施菜地与露地菜地比较，其Igeo值相对较大，这意味着设施菜地8种金属元素污染相对严重。

重金属元素的 Igeo分级比例计算结果显示，除As外，其他 7种重金属元素均存在一定程度污染（见图 3），污染比例大小顺序为 Hg＞Cd＞Zn＞Ni＞Cr＞Cu＞Pb，其中 Hg 轻度-中等污染等级比例为72.3%，中等污染等级比例为 6.4%；Cd有轻度-中等污染、中等污染、中等-强污染、强污染、强-极严重污染等级，比例依次为40.4%、14.9%、4.3%、2.1%和2.1%；Zn的轻度-中等污染、中等污染比例分别为29.8%和12.8%；Ni、Cr和Pb均为轻度-中等污染，比例分别为17.0%、14.9%、2.1%；Cu存在轻度-中等污染、中等污染、中等-强污染等级，比例依次为 6.4%、4.3%、2.1%。另外，设施菜地中存在一定程度污染的7种重金属元素的污染比例均相应高于露地菜地的污染比例。

表6 菜地土壤重金属元素IgeoTable6 The value of geoaccumulation index of different heavy metals in vegetable soil

图3 菜地重金属Igeo等级分布统计Fig.3 Distribution map of station’s heavy metal elements Igeo in vegetable soil

3 讨论

潍坊市菜地土壤8种重金属元素单因子指数评价结果表明，Cd超标率达到21.28%，低于北京、天津、河北和山东的调查结果（黄绍文等，2007），但高于全国调查结果（国土资源部中国地质调查局，2015）和寿光蔬菜大棚调查结果（刘苹等，2008）；与寿光市蔬菜大棚调查结果比较，除Cd外，Ni的超标率也较高，同时Cu、Zn出现了超标，这与河北蔬菜产区的调查结果基本一致（茹淑华等，2016）。本调查结果还显示，设施菜地重金属元素超标率高于露地菜地，这与黄绍文等（2007）、茹淑华等（2016）结论一致。这意味着虽然研究区域菜地土壤重金属含量水平总体上能满足有机生产的需求，但设施菜地重金属污染风险较大，应给予足够重视。

本研究表明，Cd、Cu、Zn、Hg质量分数之间存在极显著相关性，而其他元素之间相关性不显著，这与寿光市大棚土壤及徐州市典型稻区土壤多数重金属之间呈正相关性关系的结论并不一致，存在相关关系的元素也不相同（刘苹等，2008；秦越华等，2016）。这意味着潍坊市菜地土壤重金属污染来源可能较为单一。

农业源是土壤重金属污染的来源之一（Mehrdad et al.，2012；叶宏萌等，2016；井永苹等，2016；宁翠萍等，2017；赵睿等，2017），磷肥或其他化学肥料含有重金属Cd、As等，鸡粪和猪粪中含Zn、Cu、Cd、Hg等，而且鸡粪和猪粪中Cd、Hg质量分数有一定比例超过了NY525—2012有机肥料中重金属限量标准，Zn、Cu等重金属质量分数远高于20世纪90年代初（黄绍文等，2017）。调查表明，研究区域没有污水灌溉历史，设施菜地N 用量为(1717±1267.5) kg·hm-2·a-1，其中无机肥 N用 量 为 (700.6±717.4) kg·hm-2·a-1； 磷 肥 用 量 为(1261.9±772.5) kg·hm-2·a-1，其中有机肥 P2O5用量分别为(282.6±298.1) kg·hm-2·a-1。露地菜地 N 肥用量为(643.5±333.5) kg·hm-2·a-1，其中无机肥 N 用量为(145.3±291.8.5) kg·hm-2·a-1； 磷 肥 用 量 为(477.3±308.5) kg·hm-2·a-1，其中无机肥 P2O5用量为(67.5±153.5) kg·hm-2·a-1。设施菜地氮磷用量均远远高于露地菜地，这可能是造成设施菜地重金属元素、特别是Cd、Hg、Zn的污染风险高于露地菜地的重要原因；也可能是导致整个调查区域Cd、Cu、Zn质量分数存在超标现象的原因。

4 结论

本研究菜地土壤Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Hg等6种重金属元素质量分数平均值是山东土壤环境背景值的1.13～3.21倍，表明这6种元素在土壤中存在富集现象。

单因子指数评价结果表明，各重金属元素平均值均满足国家土壤环境质量二级标准要求，但Cd、Ni、Cu、Zn的点位超标率分别为 21.3%、8.5%、2.1%、2.1%。潜在生态风险指数评价结果显示，菜地土壤处于中等生态风险，其中设施菜地处于中等生态风险，露地菜地处于低生态风险；所有点位Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb均为低生态风险，而Cd、Hg分别有97.8%和80.8%的点位处于中等生态风险水平。地积累指数评价结果表明，设施菜地Cd、Hg、Zn处于轻度-中等污染水平，露地菜地Cd、Hg处于轻度-中等污染水平，其他元素均无污染；所有点位中，Hg、Cd、Zn、Ni、Cr、Cu、Pb 受污染比例分别为 78.78%、63.8%、42.6%、17.0%、14.9%、12.8%、2.1%。整体上，潍坊市菜地土壤能够满足有机种植的条件，但存在一定数量点位的污染，其中Cd点位污染比例最大，可能会成为限制该区域有机种植的主要因素。

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Investigation and Environmental Risk Assessment of Heavy Metal Elements in Vegetable Farmland of Weifang City

ZHANG Huaizhi1, JI Hongjie1, XU Aiguo1, XI Yunguan2
1. Institute of Agricultural Resources and Regional Planning, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081 China;2. Nanjing Institute of environment sciences, MEP, Nanjing, 210042 China

To evaluate scientifically heavy metal elements contamination of vegetable soil is very important for organic vegetable planting, food security, and the adjustment of agricultural planting structure. It can also provide the scientific basis for remediation of polluted soil. 32 samples of greenhouse vegetable soil and 15 samples of open-field vegetable soil were randomly collected from vegetable concentrated area in Weifang city, Shandong province in 2015.Cr, Cu, Zn, Ni, Cd and Pb were analyzed with inductively coupled plasma-mass spectroscopy (ICP-MS). As and Hg were analyzed with atomic fluorescence spectrometer. According to Chinese Environmental Quality Standard for Soil (GB15618—2008), single factor pollution index (SI) method was used to evaluate whether the heavy metal exceeded national standard. Potential ecological risk index (RI) and Geoaccumulation Index (Igeo) were used to estimate heavy metal elements pollution risk .The results showed that the average mass fractions of Cr, Ni, Cu, Zn, Cd and Hg were 1.13, 1.16, 1.27, 1.62, 3.21 and 2.11 times of soil environmental background values in Shandong province, respectively,indicating those heavy metal elements were enriched in recent year. The average mass fraction of each heavy metal element did not exceed its corresponding value limit of second grade of official standard in total, but the rates of the sample sites contaminated by Cd, Ni, Cu and Zn elements exceeding official standard were 21.3%, 8.5%, 2.1% and 2.1%, respectively. With the potential ecological risk index methods, the results showed that vegetable farmland heavy metal ecological risk levels were moderate potential standard, in particular, the greenhouse farmland was moderate potential ecological risk and the open farmland was low potential ecological risk; Cr, Ni, Cu, Zn, As and Pb elements from all sample sites were low potential ecological risk, while Cd and Hg had 97.8% and 80.8% of sample sites at moderate and above potential ecological risk. With the Geoaccumulation Index, the results showed that Cd, Hg and Zn pollution grades were uncontaminated to moderate contaminated in greenhouse vegetable soil, meantime,Cd and Hg elements pollution degrees were uncontaminated to moderately in open vegetable soil, while other heavy metal element’s pollution degrees were uncontaminated. As for heavy metal pollution sites, all sites were uncontaminated by As, but the percentages of sites contaminated by Hg, Cd, Zn, Ni, Cr, Cu, and Pb were 78.7%, 63.8%, 42.6%, 17.0%, 14.9%, 12.8% and 2.1%, respectively. In a word, Cd pollution percentage is the largest in all heavy metal elements in Weifang’s vegetable soil, it may be the main factor to restrict the organic farming development in hotpot area.

Weifang; vegetable soil; heavy metal; environmental risk assessment

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.12.021

X825

A

1674-5906（2017）12-2154-07

张怀志, 冀宏杰, 徐爱国, 席运官. 2017. 潍坊市菜地重金属调查与环境风险评价研究[J]. 生态环境学报, 26(12):2154-2160.

ZHANG Huaizhi, JI Hongjie, XU Aiguo, XI Yunguan. 2017. Investigation and environmental risk assessment of heavy metal elements in vegetable farmland of Weifang City [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(12): 2154-2160.

国家科技支撑计划项目（2014BAK19B01）；公益性行业（农业）科研专项（201503121）；中央级科研院所基本科研业务费专项（720-73）

张怀志（1968年生），男，副研究员，博士，研究方向为施肥与环境。E-mail: zhanghuaizhi@caas.cn

*通信作者：冀宏杰，副研究员。E-mail: jihongjie@caas.cn

2017-09-06