不同长度和类型粒料混杂制备玻璃纤维增强聚丙烯复合材料

阳玉球 毛 凯 滨田泰以 梶岡信由 播磨一成

1.东华大学纺织学院， 上海 201620；2.东华大学纺织面料技术教育部重点实验室， 上海 201620；3.京都工艺纤维大学， 京都 6006-8585；4.滨玉工业技术服务(上海)中心， 上海 201620；5.大邱西川公司， 广岛 736-0084

2017-05-05

阳玉球，女，1976年生，副教授，主要研究方向为纺织材料和复合材料

不同长度和类型粒料混杂制备玻璃纤维增强聚丙烯复合材料

阳玉球1， 2毛 凯3， 4滨田泰以3梶岡信由5播磨一成5

1.东华大学纺织学院， 上海 201620；2.东华大学纺织面料技术教育部重点实验室， 上海 201620；3.京都工艺纤维大学， 京都 6006-8585；4.滨玉工业技术服务(上海)中心， 上海 201620；5.大邱西川公司， 广岛 736-0084

对由不同长度和类型的粒料(长度为3.00mm的短纤维粒料S3和长度为11.00mm的长纤维粒料L11)混合制得的玻璃纤维增强聚丙烯复合材料进行拉伸、弯曲、冲击试验，并通过X-rayCT扫描观察复合材料内部的纤维取向，研究玻璃纤维长度和排列对玻璃纤维增强聚丙烯复合材料力学性能的影响。当L11与S3的混合质量比为90%∶10%时，试样的拉伸强度与弯曲强度都略高于L11制备的试样，且冲击强度保持较高的水平，内部的纤维取向也有明显的改善。由此推测，在长纤维粒料中混入少量(如质量分数为10%)短纤维粒料会改善复合材料内部的纤维取向，并对复合材料的强度起到积极作用。。

汽车轻量化， 长纤维粒料， 短纤维粒料， 纤维取向，X-rayCT扫描， 混杂

根据已有研究结果可知，纤维长度是决定纤维增强复合材料力学性能最主要的因素。根据纤维的增强原理，只有增强纤维的长度在其临界长度以上时才能充分发挥纤维的增强作用。一般短纤维增强复合材料中纤维长度约0.30 mm，而长纤维增强复合材料中纤维长度可达到3.00 mm以上[1]，因此长纤维比短纤维具有更佳的增强效果。相比于短纤维增强复合材料，长纤维增强复合材料具有更高的刚性、弯曲强度、压缩强度、耐蠕变性及显著提高的冲击强度[2-4]。

通过前期研究发现[5-6]，提高复合材料内部纤维取向度，是提高长纤维增强复合材料力学性能的关键。为此，本文对如何改善复合材料内部纤维取向做研究。根据已知结论，短纤维增强复合材料内部纤维取向优于长纤维增强复合材料，所以采用在长纤维粒料中混合不同比例的短纤维粒料的方式来改善纤维取向，并探讨最合适的短纤维粒料的混杂比例。

1 材料与方法

1.1材料

本试验使用的增强基为玻璃纤维，树脂基为聚丙烯树脂[熔融指数为30 g/(10 min)]。原材料均由日本大赛璐株式会社(Daicel Corporation)提供。

1.2粒料制备

本试验使用两种类型的粒料：一种是长纤维粒料L11，即由LFT(Long Liber Reinforced Thermoplastics)法制得的长度为11.00 mm的粒料；一种是短纤维粒料S3，是由7.00 mm的长纤维粒料经熔融、双螺杆挤出、冷却、切粒等工序而获得的长度为3.00 mm的粒料(其玻璃纤维长度为1.50 mm)。由于制备方法不同，两种粒料中，不仅玻璃纤维长度不同，而且纤维排列方向也不同。L11中的玻璃纤维长度与粒料长度相同，且纤维沿粒料长度方向排列；而S3中的玻璃纤维长度短于粒料长度，且纤维排列方向随机。

1.3试样制备

本试验采用注塑成型方式(表1)及50 t射出成型设备[香港宝源(陶氏)机械厂有限公司[Po Yuen(To’s)Machine Fty. Ltd.]来制备玻璃纤维增强聚丙烯复合材料(以下简称“复合材料”)。将上述粒料喂入该设备，制得哑铃状复合材料试样。试样信息见表2。

表1 注塑成型参数设置

表2 试样信息

1.4试验

1.4.1 拉伸试验

本试验采用电子万能试验机，其型号为Autograph AG-5 kNX[日本岛津公司(Shimadzu)]。测试速度为1 mm/min，每种试样测试5次。按照GB/T 1447—2005《纤维增强塑料拉伸性能测试方法》，试样尺寸为长度(175.00±0.50)mm×宽度(10.00±0.20)mm× 厚度(3.00±0.20)mm，测试时采用的夹持间距为115.00 mm。

1.4.2 三点弯曲试验

三点弯曲试验采用电子万能试验机，其型号为Autograph AG-5 kNX[日本岛津公司(Shimadzu)]。测试速度为1 mm/min，每种试样测试5次。按照GB/T 1449—2005《纤维增强塑料弯曲性能测试方法》，试样尺寸为长度(60.00±0.50)mm×宽度(10.00±0.20)mm×厚度(3.00±0.20)mm，测试时采用的跨距为48.00 mm。

1.4.3 单悬梁冲击试验

本试验所用仪器由日本东阳精机公司(Toyoseiki)制造，其型号为DG-1B/No.C-111104907。基本规格：冲击能量为2.75 J/5.50 J，锤子力矩为1.471 N·m/950 N·m，轴心到敲击点的距离为32.7 cm，锤子可举起的角度为150°。

1.4.4 纤维取向测量

本试验利用X-ray CT(全称为X-ray Computed Tomography，即电子计算机X射线断层扫描)对试样进行扫描，从试样表面开始，以每次0.20 mm的厚度逐层进行断面扫描，观察试样内部的纤维分布及纤维取向情况。测试及图像分析装置为TDM1000-IS/SP[日本大和科学株式会社(Yamato Scientific)]、VG-Studio MAX[奥维斯科技有限公司(NVS)]。

2 结果与分析

2.1拉伸试验结果

图1和图2所示为试样的拉伸性能测试结果。由图1可见，随着S3的质量分数的提高，试样的拉伸强度总体呈现下降趋势；当S3的质量分数为10%时，即2号试样(长/短纤维粒料混合增强复合材料试样)的拉伸强度为98.19 MPa，与1号试样(长纤维粒料L11增强复合材料试样)的96.23 MPa相比，并未下降反而略微上升。由图2可见，试样的拉伸模量随着S3的质量分数的增加逐渐提高，但2号和3号试样的拉伸模量比1号试样有所下降，这是短纤维粒料的增强作用不如长纤维粒料的结果。

图1 试样拉伸强度测试结果

图2 试样拉伸模量测试结果

图3 试样弯曲强度测试结果

2.2三点弯曲试验结果

图3所示为试样的弯曲强度测试结果，可以发现弯曲强度的变化趋势与拉伸强度一致。值得注意的是，同样当S3的质量分数为10%时，即2号试样的弯曲强度为173.00 MPa，略高于1号试样。

2.4单悬梁冲击试验结果

试样的冲击强度测试结果如图4所示。随着S3的质量分数的提高，试样的冲击强度减小；当S3的质量分数为10%时，也就是2号试样保持了较高的冲击强度，并未明显下降。

图4 试样冲击强度测试结果

上述试验证明，随着长纤维粒料L11中短纤维粒料S3的混合比例增加，复合材料的力学性能会弱化；但是当S3的质量分数为10%时，所得复合材料的力学性能能够保持与长纤维增强复合材料同样的水平，甚至略优于长纤维增强复合材料。

2.5纤维取向测试结果

如上所述，2号试样的拉伸性能、弯曲强度及冲击强度并没有因为短纤维粒料S3的混入而降低，这可能是因为混入质量分数为10%的短纤维粒料对复合材料内部的纤维排列起到了积极作用。因此，对1号和2号试样的厚度中心的同一位置进行X-ray CT扫描，结果如图5和图6所示。由图5可见，1号试样内部的纤维存在卷曲、缠绕等现象。由图6可见，2号试样内部的纤维沿机器喂入方向(即树脂流动方向)的排列有所改善。对7号试样(即短纤维粒料S3增强复合材料试样)进行厚度方向的全面扫描，如图7所示，可以看到其内部纤维长度明显短于1号和2号试样，但是纤维都沿着树脂流动方向排列。这可以解释混入质量分数为10%的S3后，所得2号试样的拉伸性能、弯曲强度并未下降反而略有上升的现象。由此推测，在长纤维增强复合材料中混入少量(如质量分数10%)的短纤维粒料，对复合材料的力学性能有积极作用。

图5 1号试样的X-ray CT扫描图

图6 2号试样的X-ray CT扫描图

(a) 距离表面0.10 mm处 (b) 距离表面0.30 mm处

(c) 距离表面0.50 mm处 (d) 距离表面0.70 mm处

(e) 距离表面0.90 mm处 (f) 距离表面1.10 mm处

(g) 距离表面1.30 mm处 (h) 距离表面1.50 mm处

(i) 距离表面1.70 mm处 (j) 距离表面1.90 mm处

3 结论

随着短纤维粒料S3的混合比例的增加，长/短纤维粒料混合增强复合材料的拉伸强度、弯曲强度及冲击强度都呈现下降趋势，而拉伸模量呈上升趋势；当L11和S3的混合质量比为90%∶10%时，所得长/短纤维粒料混合增强试样的拉伸强度和弯曲强度都略高于长纤维粒料L11增强复合材料试样，且其冲击强度维持较高的水平。

由1号、2号试样的X-ray CT扫描结果可知，2号试样内部的纤维排列和取向情况有明显的改善。由此推测，在长纤维增强复合材料中混入少量(如质量分数10%)短纤维粒料会改善复合材料内部的纤维取向，并对复合材料的力学性能有积极作用。

[1] 陈生超.长玻纤增强聚丙烯注塑成型中纤维断裂和

分布的初步研究[D].郑州：郑州大学，2013.

[2] 赵若飞，周晓东，戴干策.玻璃纤维增强热塑性复合材料的增强方式及纤维长度控制[J].纤维复合材料，2000，17(1):19-22+29.

[3] 曾天卷.玻璃纤维增强热塑性塑料——短纤维粒料和长纤维粒料[J].玻璃纤维，2008(4):33-39.

[4] 咸贵军，益小苏，卢晓林，等.长玻璃纤维/聚丙烯复合材料粒料注塑制品的拉伸强度[J].复合材料学报，2001，18(2):41-45.

[5] HARIMA I， YAMADA H， KAJIOKA N， et al. Mechanical properties of the GF/CF hybrid fiber composite[C]//The Twenty-third Annual International Conference on Composites/Nano Engineering (ICCE-23)， Chengdu， 2015.

[6] KAJIOKA N， YAMADA H， HARIMA I， et al. Effect of fiber length distribution on mechanical properties of composites in injection molding plasticization[C]//SAMPE China 2014 Conference & Exhibition， Beijing， 2014.

Fabrication of glass fiber reinforced polypropylene composites with hibrid pellets of different lengths and types

YangYuqiu1，2，MaoKai3，4，HiroyukiHamada3，NobuyoshiKajioka5，IsseiHarima5

1. Collge of Textiles，Donghua University， Shanghai 201620， China；2. Key Laboratory of Textile Science & Technology， Ministry of Education， Donghua University， Shanghai 201620， China；3. Kyoto Institute of Technology， Kyoto 6006-8585， Japan；4. H&A Technology and Service (Shanghai) Center， Shanghai 201620， China；5.DaikyoNishikawa Corporation， Hiroshima 736-0084， Japan

Short fiber pellet with a length of 3.00 mm (S3) and long fiber pellet with a length of 11.00 mm (L11)， were used to fabricate glass fiber reinforced polypropylene composites. The composites were subjected to the tensile， bending and impacting test. The fiber orientation in the composites was observed by the X-ray CT scanning， and the influence of glass fiber’s length and array on the mechanical properties of the glass fiber reinforced polypropylene composites was studied. When the weigth ratio of L11 and S3 was at 90%∶10%， the sample’s tensile strength and flexural strength were slightly higher than that of the sample made by L11; moreover， its impact strength maintained a relatively higher lever， and its fiber orientation was also obviously improved. It was speculated that by mixing a small content (such as mass fraction of 10%) of short fiber pellet into the long fiber pellet， the fiber orientation of the composites would be improved and there was a positive effect on the strength of the composites.

lightweight of automible， hybrid， long fiber pellet， short fiber pellet， fiber orientation， X-ray CT scan， hybrid

TB332

A

1004-7093(2017)08-0021-05