末次盛冰期以来南海北部神狐海域沉积有机质的组成特征及其古气候/环境意义

雷艳，胡建芳，向荣，付少英，李永祥，曹怀仁

(1.中国科学院广州地球化学研究所，广东 广州 510640；2.中国科学院大学，北京 100049；3.中国科学院南海海洋研究所，广东 广州 510301；4.广州海洋地质调查局，广东 广州 510760；5.南京大学 地球科学与工程学院，江苏 南京 210046)

末次盛冰期以来南海北部神狐海域沉积有机质的组成特征及其古气候/环境意义

雷艳1，2，胡建芳1*，向荣3，付少英4，李永祥5，曹怀仁1，2

(1.中国科学院广州地球化学研究所，广东 广州 510640；2.中国科学院大学，北京 100049；3.中国科学院南海海洋研究所，广东 广州 510301；4.广州海洋地质调查局，广东 广州 510760；5.南京大学 地球科学与工程学院，江苏 南京 210046)

通过对两根沉积柱GHE27L和GHE24L的总有机碳(TOC)、总氮(TN)、C/N比值及稳定碳同位素(δ13Corg)的分析，本文探讨了21.1 ka BP以来南海北部陆坡神狐海域沉积有机质的组成特征及可能的古气候/环境信息。沉积柱GHE27L的TOC含量、TN含量、C/N比值及δ13Corg值分别为0.53%～1.81%，0.07%～0.18%，8.2～16.0和-23.6‰～-20.3‰。沉积柱GHE24L各参数则分布为0.45%～1.65%，0.09%～0.24%，5.3～12.2和-22.6‰～-20.4‰。沉积柱总体有机质的剖面变化显示，末次盛冰期以来南海北部沉积有机质具有海洋和陆地混合来源，但以海洋有机质来源为主。冰期陆源有机质对总有机质的相对贡献比全新世高。末次盛冰期南海北部气候相对干旱，C4植被发育。全新世夏季风增强、降雨增多。自2.0 ka BP以来，人类活动对南海北部海洋初级生产力产生一定的影响。

南海北部；末次盛冰期；稳定碳同位素；古气候

1 引言

南海是西太平洋最大的边缘海，其宽阔平缓的陆架以及特殊的地理位置使南海在冰期旋回过程中对气候变化具有放大效应[1-3]。此外，南海的碳酸盐补偿深度(CCD)相对于其他边缘海更深[1]，且陆坡沉积物供应充足[2]，沉积速率高[4-5]，是研究高分辨率古环境、古气候变迁的理想场所。前人在南海已经做了大量的古海洋学研究工作，涉及的研究领域包括地球化学[2，6-7]、磁学[5，8]和矿物学[9-10]等，其中有机地球化学的研究内容主要是重建海洋表层水体温度(SST)[11-13]，而关于末次冰期以来南海北部陆坡沉积有机质的研究还不多[2，14]，不利于探讨该地区冰期/间冰期旋回有机碳(OC)埋藏的变化特征及影响因素。

本文以取自南海北部陆坡神狐海域的两根沉积柱GHE27L、GHE24L为研究对象，进行高分辨率取样，对沉积总有机碳(TOC)、总氮(TN)及稳定碳同位素(δ13Corg)进行测试分析，揭示了末次盛冰期以来该海域埋藏OC的组成特征，并探讨了相关的古气候/环境变化对沉积OC埋藏的影响。

2 材料和方法

2.1 样品采集

本次研究的样品由广州海洋地质调查局“HY4-2011-4”航次于2011年9月用重力活塞取样器取得，两站点GHE27L、GHE24L均位于神狐海域，处于17940站[15]的西偏南方向(图1)。沉积柱GHE27L柱长5.73 m，水深1 533 m；沉积柱GHE24L柱长5.98 m，水深1 387 m。本次研究以2 cm间隔取样，沉积柱GHE27L共取得样品287个，GHE24L共取得样品298个。

图1 GHE27L和GHE24L柱样及附近相关钻孔地理位置Fig.1 The locations of the studied GHE27L and GHE24L cores as well as the nearby cores

两根沉积柱均无明显沉积扰动和特殊气味，而且均以灰绿色含有孔虫软泥为主。沉积柱GHE27L在0～120 cm段为灰绿色软泥，120～180 cm段为灰绿至浅褐色软泥，180～573 cm段逐渐变为深绿色软泥；沉积柱GHE24L在0～200 cm段为灰绿色软泥，200～260 cm为浅褐至灰绿色软泥，260～594 cm段颜色逐渐变深，为深绿色软泥。两根沉积柱均未见明显浊流沉积痕迹，因此认为它们为正常海洋环境沉积。

2.2 碳、氮元素及稳定碳同位素分析

样品冷冻干燥后研磨均匀，准确称取适量研磨均匀的样品于聚四氟乙烯离心管中，加入过量6 mol/L的盐酸，反应24 h，用去离子水将反应后的样品清洗3次以除去碳酸盐。去除碳酸盐后的样品经冷冻干燥并恒重。处理后的每个样品一部分用于做C、N元素分析，一部分用于稳定碳同位素(δ13Corg)测试。

元素分析使用Vario El-Elemental Analyzer Ⅲ元素分析仪，每个样品均测定平行样，最终结果取其平均值，数据结果表达为TOC(wt%)和TN(wt%)。对某一样品重复测试(5次)，其标准偏差δ分别为：±0.02wt%(C)和±0.003wt%(N)。稳定碳同位素在CE Flash EA 1112-Finnigan DeltaplusXL元素分析仪-同位素质谱联用仪上完成，每个样品测试2～3次，最终结果取其平均值，数据结果表述为千分数(VPDB标准)，分析误差小于±0.5‰。

3 结果

3.1 沉积柱的年代框架

图2 GHE27L沉积柱14C-AMS测年结果[10](深蓝色数字代表对应层位的沉积速率)Fig.2 The 14C-AMS age-depth model of the GHE27L Core[10] (the darkblue number representing the calculated sedimentation rates at the corresponding horizon)

GHE27L沉积柱的年龄是依据浮游有孔虫的14C-AMS测试，具体测年结果见图2[10]。沉积柱GHE24L没有直接的测年数据，其年龄是由与沉积柱GHE27L的磁化率比对来确定的[5]。通过两根沉积柱磁化率曲线的比对(图3a)，确定出沉积柱GHE24L关键层位点的年龄(结果见图3b)。根据关键层位的年龄数据可以计算出沉积柱GHE27L、GHE24L各段的平均沉积速率，并由线性内插方法确定每个取样层位的年龄，由此得到沉积柱GHE27L的底部年龄为21.1 ka BP， GHE24L沉积柱底部年龄为20.9 ka BP。

图3 GHE27L和GHE24L沉积柱磁化率比对(a)[5]和GHE24L沉积柱深度-年龄关系(深蓝色数字代表对应层位的沉积速率) (b)Fig.3 The pattern matching of magnetic susceptibility between GHE27L and GHE24L (a)[5] and the age-depth model of the GHE24L Core (the darkblue number representing the calculated sedimentation rates at the corresponding horizon) (b)

图4 沉积柱GHE27L和GHE24L总体有机质的剖面变化Fig.4 Profiles of bulk organic matter of GHE27L and GHE24L cores

3.2 TOC含量

沉积柱GHE27L的TOC含量为0.53%～1.81%(图4)。根据TOC的剖面变化特征，结合其已有的粒度分析数据[10]，可将沉积柱GHE27L的沉积划分为4个阶段：末次盛冰期(LGM)，21.1～17.0 ka BP，此时TOC含量最高，为0.89%～1.81%；末次冰消期，17.0～13.0 ka BP，TOC含量相对较高(1.07%～1.67%)，且变化平稳， 但自13.2 ka BP以来，TOC显著降低；早全新世，13.0～6.5 ka BP，TOC为0.53%～1.18%，呈现下降的趋势；中晚全新世，6.5～0.3 ka BP(图4)，TOC维持在低值，但近2.0 ka BP以来，TOC出现升高的趋势(图4)。

沉积柱GHE24L的TOC含量分布范围为0.45%～1.61%(图4)，相对于GHE27L，GHE24L沉积柱TOC的含量稍低。但整个沉积柱TOC随时间的变化规律与GHE27L基本一致，都表现出冰期TOC含量高，间冰期TOC含量低的状况。

3.3 TN含量

沉积柱GHE27L的TN含量为0.07%～0.18%(图4)，其剖面变化趋势与TOC类似，具有明显的冰期高、间冰期低的特征。沉积柱GHE24L的TN含量为0.09%～0.24%(图4)，但末次盛冰期的TN含量并没有表现出比末次冰消期高的特点。除末次盛冰期外，GHE24L的TN含量的剖面变化趋势与其TOC一致。

3.4 C/N比值和δ13Corg值

沉积柱GHE27L、GHE24L的C/N比值分布为8.2～16.0和5.3～12.2，都表现出冰期高间冰期低的特征(图4)。GHE24L的C/N比值普遍比GHE27L的C/N比值小。

图4显示沉积柱GHE27L的δ13Corg值在-23.6‰～-20.3‰之间变化。其中，末次盛冰期δ13Corg值为-22.1‰～-20.3‰；末次冰消期，δ13Corg值范围分布在-22.1‰～-20.6‰之间，该值相比于末次盛冰期的值略有下降；早全新世δ13Corg值负偏，为-23.6‰～-20.6‰；中晚全新世δ13Corg值-22.4‰～-21.0‰。沉积柱GHE24L的δ13Corg值的范围为-22.7‰～-20.4‰ (图4)。末次盛冰期阶段δ13Corg值介于-21.5‰～-20.5‰，呈一定的正偏趋势；末次冰消期δ13Corg值显著负偏；早全新世δ13Corg值则为-22.2‰～-21.1‰；中晚全新世δ13Corg值为-22.7‰～-20.9‰。

4 讨论

4.1 末次盛冰期以来有机质来源的变化

4.1.1 沉积物中TOC埋藏通量的估算

海洋沉积有机碳的埋藏通量是评估海洋储碳的关键，本文试图计算神狐海域末次盛冰期以来TOC的埋藏通量，计算式如下[16-17]：

TOCBF=TOC×S×ρd，

(1)

式中，TOCBF表示沉积物中TOC的埋藏通量；S为沉积速率(通过年龄和深度计算可得沉积柱GHE27L、GHE24L在不同时期的沉积速率)；ρd为沉积物的干密度。

根据前人的研究，认为该海域的沉积物干密度为0.80 g/cm3[10]，计算出两沉积柱的TOCBF如图5所示。两沉积柱的TOCBF表现出类似的剖面变化特征：末次盛冰期TOCBF高，全新世TOCBF低。但GHE27L在18～16 ka BP、14.6～13.4 ka BP及10.8～10 ka BP期间TOCBF却呈现增加趋势，这与其黏土矿物的沉积通量变化一致[10]。

TOCBF的剖面变化特征可能与以下4个因素有关：(1)冰期的沉积速率远远高于全新世，而高的沉积速率有利于有机质的快速保存与埋藏[18]；(2)冰期强盛的冬季风使得海洋初级生产力升高[7，19]，TOC沉积通量增加，TOCBF增大；(3)冰期的海洋初级生产力的增加导致海水表层、温跃层及深层水体之间的垂向循环减弱，从而使得深层海水缺氧，这有利于有机质的保存[20-21]；(4)冰期海平面降低，有利于陆源有机碳(OCT)被搬运到研究区内沉积[3，5，19]。但从图5也可以看出，两沉积柱的TOCBF剖面变化趋势并不完全一致。推测可能的原因主要是：(1)两沉积柱的有机质来源存在一定差异；(2)两沉积柱所处的局部沉积环境存在一定的差异，导致有机质的保存环境存在差异；(3)两沉积柱的物质输入存在差异，特别是黏土矿物的含量不同，导致沉积TOC的含量存在差异。

图5 GHE27L和GHE24L沉积柱TOC埋藏通量(TOCBF)的剖面变化Fig.5 Profiles of burial fluxes of TOC in the GHE27L and GHE24L cores

4.1.2 C/N比值与有机质来源

4.1.3 δ13Corg值与有机质来源

陆生植物和海洋藻类具有不同的碳同位素分馏特征，可以利用δ13C值来判断有机质的来源[7，26]。一般认为海洋自生藻类的有机碳同位素δ13C值分布在-20‰～-25‰之间[27]，典型C3植物的δ13C值则介于-26‰～-28‰[28]，而C4植物的平均δ13C值约为-14‰[23，27]。沉积柱GHE27L、GHE24L的δ13Corg值表明两根沉积柱的有机质具有海洋和陆地双重来源，且以海洋来源为主(图4)，与C/N比值所反映的结果基本一致。

两根沉积柱δ13Corg的剖面变化都显示：从冰期到全新世，δ13Corg呈现轻微的负偏，表明陆地C3植物对其总有机质的输入相对增加。但前人在南海北部的研究[4，29-30]表明自末次盛冰期以来，陆地C4植物对南海北部沉积有机质也有一定的贡献，特别是在末次盛冰期，C4植物对TOC的贡献不可忽略。因此，为了使δ13Corg值二端元模型可以更准确地表征陆地和海洋有机质的相对输入量，本文对陆源有机碳的同位素端元值进行如下校正：

图6 GHE27L和GHE24L沉积柱TOC与TN的相关关系Fig.6 Correlations between TOC and TN in the GHE27L and GHE24L cores

(2)

fC3+fC4=1，

(3)

式中，δ13CT表示校正后的陆源有机碳同位素值；δ13C3、δ13C4分别表示C3、C4植物的有机碳同位素值，本文取δ13C3=-29‰，δ13C4=-13‰[30]；fC3、fC4分别表示C3、C4植物在陆源有机碳中的百分含量(%)。参考Zhou等[4]对南海北部MD05-2905钻孔的研究，认为末次冰期以来C4的相对含量为45%。因此，本文设定在21.1～19.0 ka BP期间，fC4=0.45；在19.0～0.3 ka BP之间，fC4与年龄(ka BP)存在如下线性关系：

fC4=0.013 6·Age+0.185 6 (R2=0.972 5)，

(4)

通过式(2)、式(3)及式(4)得到δ13CT校正值，再根据二元模型可计算沉积TOC中海洋OC(OCM)和陆源OC(OCT)的百分含量[21，31]，具体计算式如下：

δ13Corg=fM·δ13CM+fT·δ13CT，

(5)

fM+fT=1，

(6)

OCM=fM·TOC，

(7)

式中，δ13CM表示海洋有机碳的同位素值，本文取δ13CM=-20‰[21]；fM、fT分别表示海洋、陆源OC在TOC中的百分比；OCM为海洋有机碳的绝对含量。

由此计算出的GHE27L和GHE24L沉积柱自21.1 ka BP以来的海洋OC在TOC中的百分比(fM)以及OCM、OCT绝对含量如图7示。从图7可以看出，两沉积柱的有机质整体上均以海洋来源为主(≥60%)，但在冰期与全新世海洋来源OC的相对贡献存在一定的差异，冰期fM低，全新世fM高。而由海洋有机碳的绝对含量(OCM)所反映的海洋初级生产力则表现出冰期比全新世高的特征(图7)，这与用特征生物标志化合物表征的海洋初级生产力特征一致[2，14]。陆源有机碳的绝对含量(OCT)也显示陆源有机质的输入在冰期比全新世高(图7)，这与主、微量元素所揭示的南海北部在冰期陆源物质输入增多的结论一致[32]。

4.2 有机质组成特征揭示的古气候/环境变化

根据对GHE27L和GHE24L沉积柱总体有机质的分析，发现其沉积有机质的组成特征揭示了的该地区的古气候/环境变化，具体如下：

末次盛冰期(LGM)内沉积柱的TOC、OCT、OCM以及TOCBF都表现为高值(图4，图5，图7)。冰期强劲的冬季风带来丰富的营养盐，使得研究区海洋初级生产力升高[14]，同时在冰期由于海平面的降低[33]，出露的宽阔陆架使得更多陆源有机质被搬运至研究区内[4-5，7]，导致此阶段OCM升高，从而使得TOC以及TOCBF都升高。但GHE24L沉积柱的OCM在末次盛冰期并不是最高值(图7)，OCT和TOC以及TOCBF却为最高值，表明其沉积OC和埋藏OC的增加更多的是陆源OC输入增多导致的。此阶段其δ13Corg为-21‰(图4)，推测是由于C4植被相对贡献增加导致的[29]，表明在末次盛冰期南海北部C4植被发育，气候干燥，与南海南部存在明显的不同[34]。

图7 GHE27L和GHE24L沉积柱海洋OC和陆源OC的剖面变化Fig.7 Profiles of OCM and OCT in the GHE27L and GHE24L cores

末次冰消期TOC、OCT、OCM以及TOCBF都较高，但都表现出逐渐降低的趋势(图4，图5，图7)，反映出海洋初级生产力逐渐降低、陆源有机质输入也逐渐减少。此时埋藏OC的减少是沉积OC的减少导致的。但GHE27L与GHE24L沉积柱的剖面变化不完全一致，GHE27L沉积柱中OCT含量和δ13Corg值都相对稳定， OCM和TOC呈现逐渐降低的趋势，表明此时沉积OC的减少是由于海洋OC的输入减少导致的，同时C3植被的相对贡献增加，反映气候逐渐湿润。而GHE24L沉积柱中OCT含量呈现小幅增加趋势，OCM含量先增加后减小，δ13Corg值先正偏后负偏，表明其沉积OC主要受海洋OC的输入影响。两沉积柱有机质表现出的这种差异可能与它们所处位置局部沉积环境的不同相关。

早全新世TOC、OCT、OCM以及TOCBF都表现为下降趋势(图4，图5，图7)。沉积柱GHE27L的有孔虫氧同位素显示在早全新世δ18O明显负偏[5]，表明海水温度升高或盐度降低，不利于海洋藻类的生长[2]，导致OCM含量降低。而此时海平面上升，陆源有机质的输入减少，但δ13Corg值负偏(图4)，表明C3植被输入相对贡献增加，此时东亚夏季风增强、降雨增多，气候湿润。但两沉积柱沉积有机质在此阶段都表现出一系列的波动，推断可能与早全新世不稳定气候事件有关[35]。

中晚全新世TOC、OCT和TOCBF都相对稳定，但OCM明显升高(图4，图5，图7)，反映出此阶段气候/环境相对稳定，这与孢粉数据所揭示的6.5 ka BP以来南海北部流域内的植被类型相对稳定的结论一致[36]。从6.5 ka BP起，南海北部海岸线开始靠近台湾西南端陆地[37]，黑潮暖流及其他洋流能够为研究区带来丰富的营养盐[10，38]，从而刺激海洋初级生产力的提高，使得OCM升高，δ13Corg值正偏。可以看出，两沉积柱的TOC、OCT以及δ13Corg值在约4.0 ka BP与9.0 ka BP时都出现不同程度的峰值，推测与全新世强降雨事件有关[21]。此外，自2.0 ka BP以来，两沉积柱OCM表现出明显的增加趋势，可能反映了近2.0 ka以来人类活动对海洋初级生产力的影响[39]。

5 结论

本文通过对南海北部神狐海域GHE27L、GHE24L沉积柱总体沉积有机质的高分辨率研究，得出以下主要结论：

(1)末次盛冰期以来，南海北部沉积有机质具有海洋和陆地混合来源，但以海洋有机质来源为主。冰期陆源有机质对总有机质的相对贡献比全新世高。

(2)OCM，OCT以及TOCBF都表现出显著的冰期高、全新世低的特征。

(3)末次盛冰期南海北部气候相对干旱，C4植被发育；末次冰消期以后，气候向温暖湿润转变；全新世夏季风增强、降雨增多；自2.0 ka BP以来，人类活动对南海北部海洋初级生产力产生一定的影响。

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Composition of sedimentary organic matter in Shenhu, northern South China Sea since the Last Glacial Maximum and its implication for paleoclimate

Lei Yan1,2, Hu Jianfang1, Xiang Rong3, Fu Shaoying4, Li Yongxiang5, Cao Huairen1,2

(1.GuangzhouInstituteofGeochemistry,ChineseAcademyofSciences,Guangzhou510640,China; 2.UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China; 3.SouthChinaSeaInstituteofOceanology,ChineseAcademyofSciences,Guangzhou510301,China; 4.GuangzhouMarineGeologicalSurvey,Guangzhou510760,China; 5.SchoolofEarthSciencesandEngineering,NanjingUniversity,Nanjing210046,China)

The total organic carbon (TOC), total nitrogen (TN), C/N ratios and the stable carbon isotope of bulk sediment organic matter (δ13Corg) in the GHE27L and GHE24L cores, collected from Shenhu area in the northern South China Sea (NSCS), were analyzed to reveal the composition of sedimentary organic matter (OM) and the paleoclimate changes since the Last Maximum Glacial (LMG). The values of TOC, TN, C/N, and δ13Corgranged from 0.53% to 1.81%, 0.07% to 0.18%, 8.2 to 16.0 and -23.6‰ to 20.3‰ in Core GHE27L, and 0.45% to 1.65%, 0.09% to 0.24%, 5.3 to 12.2 and -22.6‰ to -20.4‰ in Core GHE24L, respectively. The profiles of bulk OM indicated that the OM mixed origins from both terrigenous and marine OM, and that marine OC was the major source of OC in the NSCS since the LGM. The relative contribution of terrigenous OM in the glaciation was higher than that in the Holocene. The climate was dry and C4plants were to thrive in the NSCS during the last glaciation. The precipitation enhanced due to the strong summer Asian Monsoon in the NSCS during the Holocene. However, it seems that the primary productivity in the NSCS was impacted by the anthropogenic activities since the last 2.0 ka BP．

northern South China Sea; Last Glacial Maximum; stable carbon isotope; paleoclimate

P736.21

A

0253-4193(2017)11-0075-10

雷艳， 胡建芳， 向荣， 等.末次盛冰期以来南海北部神狐海域沉积有机质的组成特征及其古气候/环境意义[J]. 海洋学报， 2017， 39(11):75-84，

10.3969/j.issn.0253-4193.2017.11.007

Lei Yan， Hu Jianfang， Xiang Rong， et al. Composition of sedimentary organic matter in Shenhu， northern South China Sea since the Last Glacial Maximum and its implication for paleoclimate[J]. Haiyang Xuebao， 2017， 39(11):75-84， doi：10.3969/j.issn.0253-4193.2017.11.007

2016-12-23；

2017-03-24。

国家重点研发计划(2016YFA0601204)；广州海洋地质调查局“天然气水合物分解的沉积记录”项目(GZH201100311-02)；国家自然科学基金(41576053)；有机地球化学国家重点实验室自主课题项目(SKLOGA201603B)。

雷艳(1989—)，女，四川省成都市人，主要从事有机地球化学研究。E-mail：leiyan_dream@163.com

*通信作者：胡建芳，女，研究员，主要从事生物-有机地球化学研究。E-mail:hujf@gig.ac.cn