广州市近地面臭氧时空变化及其与气象因子的关系

陈 漾，张金谱，黄祖照

广州市环境监测中心站，广东 广州 510030

广州市近地面臭氧时空变化及其与气象因子的关系

陈 漾，张金谱，黄祖照

广州市环境监测中心站，广东 广州 510030

利用2012年1月至2016年2月广州市环境空气自动监测数据和气象观测数据，对广州市近地面臭氧的时空分布特征及其与气象因子的关系进行分析。结果表明：2012—2015年广州市臭氧日最大8 h滑动平均值的第90百分位数波动变化，年变化率依次为-14.3%、5.8%、-12.1%；广州市臭氧浓度呈现夏、秋季高，春、冬季低的显著季节变化特征；臭氧日最大8 h平均值的月均值和第90百分位数最高的月份一般分别出现在10月和7—8月；臭氧浓度的日变化曲线为单峰型，最大值一般出现在14:00或15:00；臭氧浓度随垂直高度的升高而增大，从低层(6 m点位或地面站)到中层(118 m和168 m点位)、中层到高层(488 m点位)臭氧日最大8 h滑动平均值的增长率分别为18.3%和39.1%；广州市中心城区臭氧浓度低于南北部城郊，夏、秋季高值区与夏、秋季主导风向相对应；臭氧浓度受降水、气温、相对湿度和风速等气象因子影响，臭氧浓度的超标是多种因素综合作用的结果。

臭氧;时空变化;气象因子;广州

臭氧(O3)是自然大气中一种重要的微量成分，其中90%分布在平流层，10%分布在对流层。O3对人类来说是把“双刃剑”，平流层的O3吸收来自太阳的强紫外辐射，保护人类健康，对流层适量的O3在一定程度上起到清洁大气的作用，但是如果O3浓度增加到一定程度，就会威胁人类健康[1-4]，而近地面的O3本身就是一种重要的气态污染物，同时也是能使低层大气增温的重要“温室气体”之一[5]，是光化学烟雾的主要标识物[6]。近地面O3污染主要来源于当地排放生成和区域输送，其形成和维持的机制十分复杂，涉及化学、气象和环境等领域[7]。广州作为珠三角地区的中心城市，自改革开放以来工业发展迅速，火力发电厂激增，机动车使用量大幅增长，导致挥发性有机化合物(VOCs)和氮氧化物(NOx)等O3前体物的大量生成，O3污染问题凸显。

本文基于近年来广州市环境空气质量自动监测点位所观测的O3小时浓度数据，研究O3浓度的年、季、月、日的时间变化特征以及垂直和水平的空间分布特征，探讨O3浓度与部分气象因子(降水、气温、相对湿度和风速)的关系，为客观地掌握广州市O3污染特征提供参考和依据。

1 实验部分

本研究所使用的O3小时浓度数据源自广州市36个城市环境空气质量自动监测点位，包括10个国控点、1个对照点和25个市控点。广州市O3的时间分布特征均采用10个国控点的O3小时浓度数据，其中季节和日变化特征的分析时间段为2012年3月至2016年2月，年变化和月变化特征的分析时段为2012年1月至2015年12月；空间的水平分布特征取2015年3月至2016年2月36个点位的O3小时浓度数据，空间的垂直分布特征则采用广州塔空气质量垂直梯度观测系统2015年1—12月的O3小时浓度数据。36个城市环境空气质量自动监测点位和广州塔空气质量垂直梯度观测系统的具体位置见图1。采用国控点麓湖点位的O3数据和气象数据分析O3浓度与气象因子的关系，其中降水、气温、相对湿度和风速的数据时间段为2013年1月至2015年12月。

2 结果与讨论

2.1时间分布

2.1.1 O3浓度的年际变化特征

以广州市10个国控点的O3小时浓度数据统计年际变化，结果见图2。2012—2015年，O3日最大8 h滑动平均值的第90百分位数(以下简称为“O3-8 h-90per”)和O3日最大8 h滑动平均值(以下简称为“O3-8 h”)的超标率波动变化、O3-8 h-90per的年变化率依次为-14.3%、5.8%和-12.1%，O3-8 h超标率的年变化率依次为-43.4%、27.8%和-40.9%。此外，2012—2015年O3-8 h-90per的年均值均维持较高水平，接近国家新标准《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中规定的二级标准限值(160 μg/m3)。除2013年以外，O3超标天数占全年超标天数的比例接近50.0%，首要污染物为O3的天数占全年有效天数的比例均超过20.0%。

1.荔海西村；2.海珠宝岗；3.公园前；4.体育西；5.麓湖；6.海珠赤沙；7.黄埔大沙地；8.番禺市桥；9.花都新华；10.萝岗镇龙；11.帽峰山；12.从化街口；13.白云竹料；14.增城荔城；15.白云嘉禾；16.萝岗永和；17.萝岗科学城；18.天河龙洞；19.奥体中心；20.增城新塘；21.黄埔文冲；22.海珠沙园；23.荔湾芳村；24.荔湾西区；25.番禺大石；26.番禺沙湾；27.南沙黄阁；28.南沙蒲州；29.南沙新垦；30.杨箕路边站；31.黄沙路边站；32.增城派潭；33白云山；34.海珠湖；35.亚运城；36.大夫山。图1 36个城市环境空气质量自动监测点位和广州塔空气质量垂直梯度观测系统的位置Fig.1 Location of 36 urban environment air quality automatic monitoring stations and vertical gradient observation system of Guangzhou air quality

图2 2012—2015年O3-8 h-90per及相关情况统计Fig.2 90th percentile concentrations of daily maximum of 8-h ozone moving averages and the related statistics during the years of 2012-2015

2.1.2 O3浓度的季节变化特征

2012—2015年广州市O3-8 h和O3-8 h-90per的季节变化(图3)均呈现“夏、秋季高，春、冬季低”的季节变化特征。从4年的平均情况(表1)来看，夏、秋季O3-8 h接近，O3-8 h-90per则夏季明显高于秋季，说明每年O3浓度的极高值多集中在夏季。

图3 2012—2015年O3-8 h和O3-8 h-90per的季节变化Fig.3 Seasonal changes of daily maximum of 8-h ozone moving averages and 90th percentile during the years of 2012-2015

季节O3-8h/(μg/m3)O3-8h-90per/(μg/m3)春72139夏111187秋111178冬59101

不少研究报告[8-10]表明，高温、低湿、长日照、低降水量等气象条件更有利于O3的生成。根据2013—2016年《广州统计年鉴》4年的部分气象条件统计显示(表2)，夏季的平均日照时间和平均气温全年最高，O3极高值经常出现，导致O3-8 h-90per全年最高。秋季的日照时间和气温均仅次于夏季，也是O3浓度较高的季节。但由于夏季降水量大(为秋季的3.0倍)，对O3有一定的吸收和清除作用，且湿度较大，导致的O3极低值也多，拉低了平均浓度，因此这4年平均的夏季O3-8 h与秋季接近。

表2 2012—2015年各季节平均降雨量、日照时间、温度及相对湿度

2.1.3 O3浓度的月变化特征

2012—2015年广州市O3-8 h月均值和O3-8 h-90per变化如图4所示。从图4可见，每年O3-8 h最高的月份和O3-8 h-90per最高的月份并不一致，前者多出现在10月，后者一般出现在7、8月。结合《广州统计年鉴》的部分气象数据来分析原因(见图5)，由于平均气温最高的月份经常出现在7、8月，且期间日照时间长，成为O3极高值比较集中的时间段，但由于降水量多、相对湿度大，导致O3的低值也多，因此拉低了平均浓度，而10月平均气温虽然没有7、8月高，但是日照时间长，降水量少，相对湿度较低，O3容易生成，而且静稳天气多，O3不易扩散，容易积累，使得平均浓度比7、8月高。另外，我们还发现，2015年10月O3-8 h月均值不高，可能是当月的降水比往年多的缘故。1、2、12月正值广州的冬季，期间太阳辐射弱，平均气温低，O3不易快速生成和积累，因此这3个月的O3浓度维持较低水平。

2.1.4 O3浓度的日变化特征

广州市O3浓度的日变化曲线呈现单峰型分布，白天浓度明显高于夜间，这与许多城市和地区的日变化特征一致[11-14]；峰值出现在午后14:00或15:00，夜间21:00至次日早上08:00一直维持在较低水平，最低值出现在06:00—08:00。由于夜间一切光化学反应被关闭，白天形成的O3开始氧化NO为NO2而消耗，NO2可能被O3进一步氧化[15]。日出后，光化学反应被打开，O3体积分数迅速增加，在午后达到极大值。

分季节观察O3浓度的日变化特征发现(图6)：①从O3浓度的最高值和最低值看，冬季一天的最高值出现的时间相对春、夏、秋3个季节滞后1 h，可能是冬季太阳辐射相对最弱导致；夏季则在早上06:00达到一天的最低值，此后浓度开始上升，比春、秋、冬季提早了1 h，可能是因为夏季太阳辐射较早到达地面，日长夜短，日照时间最长，早上O3浓度较早上升。②从各季节O3日变化曲线的交叉重叠程度看，夏、秋季的曲线基本重合；春、冬季的曲线部分重合，低值区间春、冬季的曲线重合程度高，高值区间春季明显高于冬季。③从日变化幅度看，夏、秋季大于春、冬季，季节性差异较为显著。

图4 2012—2015年O3-8 h月均值和O3-8 h-90per变化Fig.4 Monthly changes of daily maximum of 8-h ozone moving averages and 90th percentile during the years of 2012-2015

图5 2012—2015年月平均降雨量、日照时间、气温及相对湿度Fig.5 Monthly means of precipitation, sunshine hours, temperature and humidity during the years of 2012-2015

图6 分季节O3浓度日变化Fig.6 Diurnal changes of ozone concentrations according to seasons

分年度来观察O3浓度的日变化规律(见图7)发现：O3浓度的日最大值和日最小值均有逐渐推后的现象。2015年O3质量浓度的日最大值比2012—2014年推迟了1 h；2012年O3浓度的日最小值出现在06:00—07:00，2013和2014年在07:00，而2015年则在07:00—08:00，也发生推迟。2012—2015年日最大值与日最小值的差值分别为85、81、81、80 μg/m3，逐年缩小。

2.2空间分布

2.2.1 O3浓度的垂直分布特征

广州塔空气质量垂直梯度观测系统于2014年底建成，共由4个监测点位组成，离地面高度分别为6、118、168、488 m。本研究选取该系统2015年1—12月O3浓度的观测数据，初步分析广州市O3浓度的垂直分布特征。

图7 分年度O3浓度日变化Fig.7 Diurnal changes of ozone concentrations according to years

观察广州塔不同垂直高度O3小时浓度日变化情况(见图8)可知：①不同垂直高度O3浓度的日变化均呈现单峰型分布特征，均在午后14:00达到一天的最高值。②随着垂直高度的增加，O3浓度有增大趋势。488 m点位浓度明显高于其他高度的点位，118 m和168 m点位O3浓度接近且两者的日变化曲线几乎重叠，6 m点位O3浓度最低。

对广州塔不同高度的O31 h质量浓度(O3-1 h)和O3-8 h的平均值进行统计分析，结果见图9。

从图9可以看出，O3-1 h和O3-8 h的平均值均随垂直高度的升高而增大，这与北京[16]、天津[17-18]等城市的研究结果一致；其中，最低值和最高值均分别出现在6 m点位和488 m点位，118 m和168 m点位浓度接近。原因可能有以下几点：①近地面排放源(如城市机动车)排放的NO在向上垂直输送的过程中与O3反应生成NO2，而本身被不断消耗，使NO2在垂直梯度变化上相对NO有一个滞后效应，随着NO和NO2向上输送，这种滞后效应使NO2与NO的浓度比值越来越高，从而表现出O3浓度随高度升高越来越大的特征[19-20]；②由于高空光化学反应更加充分，夜间残留层储存的O3较多，也可导致高层O3浓度较高[21]。

图8 广州塔不同高度O3浓度日变化Fig.8 Diurnal variations of ozone concentrations of different altitudes at Guangzhou Tower

图9 广州塔不同点位高度的O3-1 h和O3-8 hFig.9 Means of 1-h ozone and daily maximum of 8-h ozone moving averages with different altitudes observed at Canton Tower

统计学中常用相关系数(r)来评估2组数据变化趋势的一致性，用发散系数来评价2组数据的均一性[22]。若不同垂直高度O3浓度的相关系数越大，发散系数越小，表明其污染物来源和化学生成机制越相似[20]。从统计结果来看，O3-1 h和O3-8 h在118 m和168 m点位的相关系数最大(均为0.99)，发散系数最小(分别为5.6×10-3、6.6×10-3)，6 m和488 m点位的相关系数最小(分别为0.77、0.90)，发散系数最大(分别为0.23、0.12)，说明O3在118 m和168 m点位的相似度最高，6 m和488 m点位的相似度最低。

由于O3在118 m和168 m点位的差异极小，为方便描述，将2个点位的浓度均值视为中层浓度进行层间变化率的分析。结果显示，从低层到中层，O3-1 h和O3-8 h均有较为显著的上升，升幅分别为28.3%和18.3%；从中层到高层，O3-1 h升幅达81.4%，而O3-8 h的升幅不及O3-1 h，仅为39.1%。

2.2.2 O3浓度的水平分布特征

利用MATLAB画图软件初步模拟广州市全年及各季节O3-8 h的空间分布结果见图10、图11。2015年3月至2016年2月广州市O3-8 h的低值区主要分布在中心城区，高值区主要分布在北部城郊区和南部郊区，这与国内部分城市[23-24]和地区[25-26]的研究结论相似；夏、秋季浓度较高，春季次之，冬季浓度整体最低。进一步观察浓度较高季节(夏、秋季)的情况发现，夏季高值区主要位于北部城郊，秋季高值区主要位于南部城郊，与夏、秋季主导风向有较好的对应关系。分析原因认为：当夏季广州盛行偏南风时，O3边生成边向北输送，因而处于下风向的北部城郊地区浓度较高；反之，当秋季广州盛行偏北风时，南部城郊地区浓度则相对较高。

图10 广州市O3-8 h分布图Fig.10 Distribution of daily maximum of 8-h ozone moving averages in Guangzhou

图11 广州市各季节O3-8 h分布图Fig.11 Distribution of daily maximum of 8-h ozone moving averages in different seasons of Guangzhou

O3是二次污染物，是其前体物(NOx和VOCs)在阳光照射下通过光化学反应生成的[27]。当前体物随风输送到源头下风向的地方，O3会形成浓度高峰，导致郊区的O3浓度高于市区[26]。此外，市区的交通量虽然远大于郊区，但机动车排放的空气污染物NOx(特别是NO)可以与O3产生化学反应而消耗掉O3，从而导致O3在市区的累积比郊区少[24, 28-29]。

2.3O3浓度与气象因子的关系

2.3.1 O3浓度与降水的关系

按照国家气象局颁布的降水强度等级划分标准，将24 h降水强度分为小雨(0.1～9.9 mm)、中雨(10.0～24.9 mm)、大雨(25.0～49.9 mm)和暴雨(50.0～99.9 mm)。此外，本文中非雨天是指24 h降水量小于0.1 mm，雨天则是24 h降水量大于或等于0.1 mm。表3统计了2013—2015年24 h降水强度及对应的O3-8 h和超标率(超标率为降水强度区间内O3-8 h超标天数除以各降水强度区间的天数)。

表3 不同气象因子条件下的O3-8 h及超标率

对于O3-8 h，非雨天(96 μg/m3)为雨天(55 μg/m3)的1.7倍，且O3-8 h随降水强度的增大呈阶段性降低。雨天伴随着云量多、辐射弱、湿度大的天气情况，云层会吸收来自大气上界的太阳紫外光的短波辐射，很大程度上遏制了O3的生成。此外，降水对O3有一定的吸收和清除作用，导致O3-8 h总体比非雨天低，这与相关研究成果[30]一致。经统计，O3-8 h与日降水量存在弱的负相关性，相关系数为-0.202。

对于超标率，非雨天(10.9%)明显大于雨天(2.5%)，非雨天的超标率为雨天的4.4倍；而雨天的超标率随降水强度的增大呈现先升后降的变化。由于统计期间小雨天样品量多(分别为中雨天和大雨天的4.0、12.0倍)，而O3超标天数接近(小雨、中雨、大雨的超标天数分别为4、4、1 d)，因此中雨和大雨天的超标率较大。

2.3.2 O3浓度与气温的关系

为排除降水的影响，本文选择非雨天(日降水量小于0.1 mm)数据进行分析。O3浓度与温度的日变化趋势大致相似(图12)，均为单峰型分布，且均于午后达到一天中的最高值，说明O3浓度变化与气温关系密切。O3是在太阳辐射下由一次污染物通过光化学反应生成的，太阳辐射越强，O3浓度越高，而气温也是随太阳辐射增强而升高，很大程度上代表着日间太阳辐射强度的变化，因此两者的日变化趋势基本一致。从表3可以看出，O3-8 h和超标率随日最高气温的升高而增大。经计算，O3-8 h与日最高气温均呈正相关关系，这与不少学者的实验结论[31-34]一致，相关系数为0.542。

图12 O3浓度与气温的日变化规律Fig.12 Daily variations of ozone concentrations and temperature

2.3.3 O3浓度与相对湿度的关系

表3显示了非雨天不同相对湿度范围内O3-8 h和超标频率的变化，可以看出：相对湿度为21%～70%时，O3-8 h变化不大，并有先略微上升后略微下降的趋势，在41%～50%相对湿度范围内浓度达到最大值，当相对湿度大于70%(尤其是71%～80%)时，浓度迅速下降。由于水汽是产生云的先决条件，空气的相对湿度越大，云出现的几率越大，云量越多，从而减少到达近地面的太阳辐射，光化学反应减弱，O3浓度降低。以日为尺度，O3-8 h与相对湿度存在弱的负相关性，相关系数为-0.302，这与国内外许多城市的情况[33，38-40]相似，例如：MAHAPATRA等[38]通过2009年12月至2010年12月印度布巴内斯瓦尔市O3浓度与相对湿度的数据分析得出两者存在显著的负相关性，相关系数为-0.62；MARKOVIC等[33]也以日为尺度，研究发现2002年6—12月贝尔格莱德市的相对湿度与O3日均值和O3日最大值均呈明显负相关，相关系数分别为-0.73和-0.79。但是，温彦平[41]研究指出，2013年太原市春、秋季O3-8 h与O3-1 h均与相对湿度呈正相关，秋、冬季则均为负相关，全年均为正相关。由此推断，O3浓度与相对湿度的相关性可能会因时间和地域的不同而有很大差别。

随着相对湿度的增大，超标率先增后减，当湿度为51%～60%时超标频率最大，当湿度小于31%或大于70%时超标率为0。由于统计期间湿度小于31%的天数仅有5 d，且这5 d的平均气温较低(为13.74 ℃)，而日最高气温为14.6～26.3 ℃，因此O3-8 h在100 μg/m3以上，却没有发生超标现象。

2.3.4 O3浓度与风速的关系

一般来说，风速越大，水平扩散能力越强，越有利于空气中O3的扩散；风速越小，O3越容易积累[42]。统计表明(见表3)，风速越大，O3-8 h和超标率均下降。当风速增至1.0 m/s以上时，O3-8 h才明显下降；当风速再增大时，浓度下降不明显。当风速大于1.5 m/s时，超标频率为0。以日为尺度，O3-8 h与风速表现为弱的负相关关系，与文献[38]一致，相关系数为-0.189。

3 结论

1)2012—2015年，O3-8 h-90per波动变化，均维持较高水平，接近国家空气质量二级标准限值(160 μg/m3)。

2)2012—2015年广州市O3浓度基本呈现夏、秋季高，春、冬季低的季节变化特征，这与夏、秋季的平均日照时间长、平均气温高有很大的关系。

3)广州市全年O3-8 h和O3-8 h-90per最高的月份一般分别出现在10月和7—8月。

4)广州市O3浓度的日变化曲线均呈现单峰型分布，白天浓度明显高于夜间，峰值一般出现在14:00或15:00。

5)广州塔空气质量垂直梯度观测系统的观测数据说明，O3浓度随着高度的增大而升高，488 m点位浓度最高，168 m和118 m点位次之，6 m点位浓度最低；O3在118 m和168 m点位的相似度最高，6 m和488 m点位的相似度最低；中层到高层的变化率大于低层到中层。

6)广州市中心城区O3浓度低于南北部城郊，夏、秋季O3污染较为严重。夏季高值区主要位于北部城郊，秋季高值区主要位于南部城郊，与夏、秋季主导风向有较好的对应关系。

7)气象因子在很大程度上影响着O3浓度和超标现象。在本次研究期间，O3-8 h与日最高气温呈正相关关系，与降水、相对湿度和风速呈负相关关系，其中日最高气温与O3-8 h相关性最高。

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Spatial-temporalVariationofSurfaceOzoneinGuangzhouandItsRelationswithMeteorologicalFactors

CHEN Yang, ZHANG Jinpu, HUANG Zuzhao

Guangzhou Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510030, China

The temporal and spatial distribution of surface ozone in Guangzhou and its relations with meteorological factors were analyzed by using the data of ambient airquality monitoring stations and meteorological observation data from January 2012 to February 2016.The results indicated that: 90th percentile concentrations of daily maximum of 8-h ozone moving averages fluctuated during the years of 2012-2015, and the annual rates of change were -14.3%, 5.8% and -12.1% successively; ozone concentration in Guangzhou showed significant seasonal variation characteristic with high concentration in summer and autumn and low in spring and winter; the highest values for monthly means of daily maximum of 8 h ozone moving averages and 90thpercentile were generally seen in October and July-August respectively;diurnal variations of ozone concentrationsexhibitedthe characteristic of single peak, andshowed the peakat around 14:00 or 15:00;ozone concentration increased with increasing vertical height, with increasing rates of 18.3% from the bottom layer (6 m siteor ground site) to the middle layer (118 m and 168 m site), and 39.1% from middle layer to the top layer (488 m site);the concentration of ozone in the central urban area of Guangzhou was lower than that in the north-south suburbs, and the high-value area in summer and autumn correspond to the dominant wind direction in both seasons;ozone concentration was affected by meteorological factors such as precipitation, temperature, relative humidity, and wind speed, and the excessive concentration of ozone was the result of the combination of various factors.

ozone; spatial-temporal variation;meteorological factor; Guangzhou

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0099- 11

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.13

2017-02-21;

：2017-05-16

广州市科技计划项目(201604020006)

陈 漾(1990-)，女，广东潮州人，硕士，助理工程师。