牺牲阳极防腐材料的研究进展

施云芬，张世龙，王嘉浩，张 宇，董晨星，王 亮

(1.东北电力大学 化学工程学院,吉林 吉林132012；2.华电潍坊发电有限公司,山东 潍坊 261000；3.华电宿州发电有限公司,安徽 宿州 234000)

牺牲阳极防腐材料的研究进展

施云芬1，张世龙1，王嘉浩1，张 宇1，董晨星2，王 亮3

(1.东北电力大学 化学工程学院,吉林 吉林132012；2.华电潍坊发电有限公司,山东 潍坊 261000；3.华电宿州发电有限公司,安徽 宿州 234000)

综述了阴极保护工程中铝基、锌基、镁基、复合阳极等牺牲阳极材料的化学组成和性能特点，介绍了杂质元素对牺牲阳极的危害。分析了合金元素对阳极材料性能的改善情况及各种阳极材料的适用环境和应用，为阴极保护工程和新型联合保护装置在牺牲阳极材料选择方面提供参考依据，并对新型牺牲阳极材料的发展和应用前景进行展望。

铝基；锌基；镁基；复合阳极；杂质元素；新型联合保护装置

1 牺牲阳极保护

牺牲阳极阴极保护技术是金属防腐蚀的一项重要保护技术，其原理是阳极材料自我腐蚀产生阴极电流使被保护金属阴极极化[1]，阴极极化电位低于自然腐蚀电位，减缓阴极腐蚀进程。因其具有施工简单、对周边金属设施干扰小甚至无干扰、电流发散能力好、阳极利用效率高等优点，广泛应用于金属防腐蚀工程[2]。钢铁设备的牺牲阳极阴极保护防腐蚀系统中，常用的阳极材料主要有铝系、镁系和锌系三类[3]，在阳极材料中添加一些合金元素会极大的提高阳极的使用性能[4-6]。铝基阳极材料比重小、发电量大、对碳钢的驱动电位适中，是牺牲阳极的良好材料；但是其表面致密的钝化膜阻碍电流的散发，电流效率较低，工程中应用较少。镁基阳极材料电流效率低、发电量大、对碳钢的驱动电位大，易于过保护，可用于电阻率较高的土壤和淡水环境。锌基阳极材料比重大、发电量小、对碳钢的驱动电位低、受温度影响大，常用于电阻率<20 Ω·m的土壤和海洋环境[7]。牺牲阳极材料的性能和保护效果有直接关系，牺牲阳极的保护效果主要有阳极材料的化学成分和组织结构决定，因此阳极材料应满足下列要求[8]：极化率低，工作电位稳定，理论电容量大，电流效率高，使用寿命长；阳极表面腐蚀均匀，对环境无毒害作用；材料来源广、价格低、易于制备。

2 铝基阳极材料

铝的金属活性强，发生电流量较大，抗氯离子侵蚀性强，是阴极保护常用的牺牲阳极材料，广泛应用于海洋钢铁构筑物和长输管道的防腐蚀工程中。纯铝表面会自发形成一层钝化膜，这层保护膜减缓铝阳极发生点腐蚀和自腐蚀速率，严重阻碍铝阳极输出电流发生量[9]，所以纯铝不能用作牺牲阳极。工程制造铝阳极时需要加入活化元素，阻止铝表面产生钝化膜，早期添加锌、镁元素抑制铝的钝化，紧接着研究人员进一步改善铝合金阳极性能，向阳极中加入Cd、Ga、Hg、Ba、Sn等合金元素[10]，这些元素在一定程度上，在扩张晶格中发挥了重要作用，阻止铝阳极形成钝化膜。此外，通过加入晶格限制元素，如Mn、Ti等对活化效果进行抑制[11]。表1中列出了国内常用的三元合金系铝基阳极。

表1 铝合金阳极化学成分和电化学性能

2.1 Al-Zn-In系合金材料

该系列合金不需进行热处理，综合性能较高，是目前研究最多、应用最广泛的铝合金阳极材料。在Al-Zn合金中[12]，Zn含量增高，开路电位负移，电流效率降低。加入适量的In可使合金活化[13-14]，In3+和Zn2+的沉积过程抑制Al-Zn-In牺牲阳极形成氧化膜，减少因氧化膜破裂和溶解导致牺牲阳极的质量损失，从而提高Al-Zn-In牺牲阳极的电流效率。在此基础上添加Cd、Sn、Si、Mg等元素构成四元或五元合金[15]，能进一步改善铝合金阳极材料的性能。Cd的加入促使Zn均匀分布，减少杂质元素团聚于相界的局部，但Cd含量过高会产生“过活化”作用，自腐蚀程产生晶粒脱落，Cd加入量一般控制在0.01%以内。Sn能使Al-Zn-In-Sn合金的电化学性能提高，尤其电流效率显著提高，Sn的含量一般控制在0.01-0.1%之间。开路电位下Al-Zn-In-Mg-Ti系牺牲阳极由于氧化膜的存在导致阳极材料不易溶解，当对其施加外加电流后，双电层电容逐渐增加，极化电阻减减小，氧化膜逐渐破碎，阳极电流迅随着极化电位的增加而迅速增大，最后基本稳定不变[16]。铝基系列牺牲阳极除了上述合金类型，近几年人们还研究开发许多具有较优性能的新型铝阳极[2]，如Al-Zn-In-Sn-Mg-Re、Al-Zn-In-Sn-Ca、Al-Zn-In-Sn-Mg-Si、Al-Zn-In-Si-Zr-Te、Al-Zn-In-Sn-Ca-Ga等，铝系阳极综合性能良好，电流效率高，被广泛应用为牺牲阳极阴极保护材料。Al-Zn-Sn合金阳极对铝的纯度要求高，需要超过99.9%。它的保护电位为-1.01V，电流效率高达78%；Al-Zn-Sn合金材料需要均质化处理，在520℃保温、水淬，加入少量Bi增大Sn的固溶度，使晶粒细化，含有0.08-0.16%Sn的合金具有较高的电流效率和较低的开路电位。

2.2 Al-Zn-Sn系合金材料

向Al-Zn合金中添加少量Sn元素可以改善阳极材料的溶解活性，Sn 通过溶于Al形成固溶体，降低了铝阳极的晶间腐蚀程度。铝合金中Sn含量为0.055%时，阳极的表面溶解均匀，电位处于-0.99--1.09 V，电流效率在84%以上，较负且稳定，耦合电流适中。当Sn含量超过0.20%，将限制Sn的活化作用，溶解阻力逐渐增加，电流效率明显降低，所以Sn含量在0.07%- 0.20%之间时，铝合金阳极材料有更好的阳极性能[17]。但是这种合金必须经固溶处理或均质化处理才能得到预期的电化学性能，使锡的最大含量维持在亚稳固溶体状态，腐蚀电位和表面氧化膜的电阻降低到最小值，电流输出达到一个最大值[18]。

2.3 Al-Zn-Hg系合金材料

Hg的掺杂可发生汞齐化反应，提高铝阳极的活化性能。Hg含量过低起不到明显的活化作用，但含量过高会引起铝合金阳极发生严重的自腐蚀现象。Hg含量控制在 0.03%- 0.05%时可达到活化铝阳极的最佳效果。但是，合金熔炼时产生的Hg蒸气直接毒害人体，使用时溶出的Hg和汞盐污染环境，因此，国内外现在禁止使用Al-Zn-Hg系合金材料[1]。

3 镁基阳极材料

镁基阳极材料具有较高的化学活性，密度低，电极电位较负、理论容量大、极化率低、对碳钢驱动电压高、适用于电阻率较高的土壤和淡水中金属部件的保护，在阴极保护工程被广泛应用。根据开路电位的高低，镁基阳极材料可分为高电位和低电位镁基阳极。高电位镁基阳极材料驱动电压大，放电能力强，多用于电阻率较高的环境。但是镁基阳极材料具有较高的化学活性，表面没有致密的保护膜，自腐蚀性很强，导致镁基阳极比铝基、锌基阳极的电流效率低得多，通常小于50%。镁基牺牲阳极分为纯镁、Mg-Mn系合金和Mg-Al-Zn-Mn系合金三类，它们共同的特点是密度小，理论电容量大，电位负、极化率低，对钢铁的驱动电压大(>0.6 V)，适用于电阻率较高的土壤和淡水中金属构件的保护[19]，通在镁中加人适量Al、Zn和Mn等元素组成合金，可使镁阳极的电化学性能得到改善。

3.1 纯镁

镁的金属性较强，其化学性质受杂质元素(如Fe、Cu、Ni等)影响很大，存在少量杂质时，会增加镁阳极镁的自溶倾向，降低电流效率。杂质元素一般以单质的形式固溶于镁基体中，而部分杂质元素(如Al、Zn、Ni、Cu等)则与镁形成金属间化合物，它们以阴极的形式与镁形成微型原电池，增大镁阳极析氢的有效面积，进一步增大镁的自腐蚀性[17]。降低纯镁阳极中杂质元素含量是提高镁阳极化学性能的必要途径，杂质元素的质量分数应控制在：Zn<0.03%、Mn<0.01%、 Fe<0.02%、Ni<0.001%、Cu<0.001%、 Si<0.01%。

纯镁阳极因其电位比镁合金阳极电位更负，所以被称为高电位镁阳极，高电位镁基阳极材料生产工艺分为铸造和挤压两种，铸造工艺灵活性大，成本低，可以按照要求制造阳极形状和尺寸，因此占生产工艺的主导地位。挤压工艺[18]是将模具中的铸镁在配套挤压机中挤压变形，使铸造产生的缩孔、缩松、冷隔等缺陷被挤压焊合，使高电位镁阳极材料组织结构更加致密，表面光洁度更高，晶粒均匀细小，晶界面积增大，使Fe、Cu、Ni等杂质元素均匀分布，减少因杂质元素团聚而造成的基体脱落，明显提高其电化学性能。广泛应用于电阻率较高的淡水或土壤环境中，尤其用高纯镁制造的带状阳极可应用于电阻率为1 170 Ω·cm以上的环境中，成为镁阳极材料的主导产品。

3.2 Mg-Mn系合金

杂质元素Fe、Cu、Ni对Mg-Mn阳极材料的电化学特性影响较大，这些杂质元素使镁基材料发生自溶，导致Mg及其合金产生负差异效应[17]。掺入Mn可以有效的净化镁基中的杂质元素，尤其是Fe元素。Mn通过降低Fe在镁基中的溶解度来降低Fe的含量，在凝固过程中包围Fe晶粒使其失活[18]。Mn在镁中的固溶度为3.4%，采用适当的熔炼方法可以制备含有少量Mn晶体的Mg-Mn单相固溶体组织[20]。锰元素夹杂在其中对镁阳极电化学性能产生较大影响，高电位镁基阳极的化学成分和生产工艺共同决定着电化学性能[21-24]。控制镁中的杂质元素，可以消除杂质的危害，减缓镁基材料的腐蚀速率[25]。在镁锰合金熔炼过程中，Mn和Fe可以产生较大的铁锰金属间化合物，沉积在溶液的底部，残余的Fe被溶解在镁基中的Mn包围，在阴极中不产生有害杂质[26]。然而，镁合金中存在Mn的偏析，过多的Mn会导致合金的塑性和耐蚀性降低。国内外生产镁锰合金Mn的含量一般是0.5%- 1.3%，开路电位>-1.68 V，电流效率超过50%。Mg-Mn阳极在腐蚀中产生水合二氧化锰膜，比镁合金表面的氢氧化镁膜具有保护作用，减弱镁阳极的析氢效应。

向镁锰合金中添加少量Ca进行固溶处理，晶界析出Mg2Ca金属间化合物，细化合金的显微组织，降低了合金的腐蚀电位，阻止了晶间腐蚀倾向，显著提高镁合金阳极的电流效率的速度，得到高性能镁锰钙合金[27-28]。

Sr是表面活性元素，平衡电位为-2.89 V，不仅能细化晶粒，还可以提高镁合金的耐蚀性和延展性[29-30]。Mg-1Mn合金的电流效率随Sr含量的增加先升高后降低，Sr含量为0.1%时镁基阳极电化学性能达到最佳，电流效率达到54.5%，保护电位低至-1.73V；Sr含量低于0.3%时，镁基晶间腐蚀倾向降低，晶粒脱落减少，当Sr含量超过0.3%时，阴阳极相的面积比增大，合金自腐蚀性增高，电流效率降低。为了将活泼的Sr迅速压入镁熔体中，刘相果等[31]采用添加Mg-Sr中间合金的对掺法，获得Mg-Sr合金的最佳工艺参数。基于分析不同Sr含量Mg-Sr合金的电化学性能[32-34]，合金晶粒度随Sr含量的增加而降低，晶界析出的Mg17Sr2相减少了晶粒的大块脱落，基体杂质元素(Fe、Cu、Ni等)不再团聚在晶界局部，均匀分布于整个相面内。0.19%Sr含量的镁基阳极材料电流效率达到最大58.56%，保护电位达到-1.735 V。

3.3 Mg-Al-Zn-Mn系合金

根据铝和锌的含量不同，合金的性能也不同[35]。其中性能较好的主要是Mg-6Al-3Zn-Mn合金，其表面腐蚀均匀，电流效率超过50%。铝是镁阳极中主要合金元素，与镁形成Mgl7Al12强化相，提高合金的强度。然而，在铝单独存在时，可与镁形成大量的MgAl、Mg2Al3和Mg4Al3等金属间化合物，加快了镁的自腐蚀速度。Zn可以降低Mg的负差异效应，降低Mg的腐蚀速率。为了获得良好的电化学性能，杂质含量应严格控制。在合金成分相近的情况下，杂质少的合金的电流效率明显高于含杂质的合金[36]。

4 锌基阳极材料

锌基阳极电流效率高，发电量小，对钢铁阴极保护驱动电位低。锌基阳极材料[2，37-38]主要分为高纯锌系和锌合金系，纯锌阳极主要应用于早期的阴极保护工程中，近年来锌基合金阳极材料得以研究应用。

4.1 纯锌

纯锌阳极材料要求锌含量>99.995%，铁杂质<0.0041%，杂质元素Fe、Cu、Pb等极大影响纯锌阳极的化学性能，并且加速锌基的腐蚀溶解，尤其Fe对纯锌的影响最大。在锌中铁的固溶度约为0.0014%，铁含量超过这一数值将以铁晶粒析出，与锌基构成微型原电池，加速了锌基的自腐蚀，提高了锌基阳极的电位，降低了锌基阳极的电流效率。因此高纯锌作为阳极材料时必须严格要求Fe含量<0.0014%，Cu含量<0.002%，Pb含量<0.003%，这样才能保证锌基阳极材料较高的电流效率和较低的开路电位。

4.2 Zn-Al系合金

为了消除杂质元素的危害，研究工作发现加入Al、Cd、Si、Hg、Sn、Mn等少量合金元素[39]，不仅可以降低杂质元素的危害，还能提高锌基阳极材料的电流效率。Zn-Al合金中Al的单相α固溶体不仅降低合金材料的电极电位和极化率，而且提高锌合金阳极的电流效率。向Zn-Al合金中再加入Mn、Cd和Sn其中一种元素[40]，可进一步提高锌合金的性能。目前Zn-Al-Cd合金是国内外广泛应用的阳极材料，其电流效率高，阳极极化小，阳极电位较负，发生电流稳定，表面腐蚀均匀，溶解产物疏松易脱落。Cd元素的引入不仅细化了锌合金的晶粒[41]，使阳极表面腐蚀产物疏松易脱落，同时，Cd和Al分别与杂质元素Pb和Fe形成金属间化合物，降低杂质元素的电极电位从而减弱锌合金阳极的自腐蚀性[41]。Zn-Al-Mn合金中的Mn可以提高锌合金中铝的固溶度，减弱锌合金阳极的自腐蚀性，使电极电位和产生电流稳定，提高合金阳极电流效率。Zn-Cd合金中Cd与锌中的杂质元素Fe优先生成Cd2Fe金属间化合物[43]，细化合金晶粒，使合金表面均匀腐蚀，腐蚀产物疏松易脱落，提高合金电流效率。表2中列出了国内常用的锌合金系阳极。

表2 锌合金阳极化学成分和电化学性能

5 结 语

阳极材料从单一元素过渡到二元合金，然后开发出三元、四元等多元合金阳极，阳极合金通过添加不同元素，溶质元素与合金元素形成固溶体或第二相，均匀地分散到阳极体系中，以激发阳极材料的活性，使合金晶粒细化，降低阳极材料的腐蚀性，提高阳极材料的电流效率，整体改善阳极材料的保护性能和电化学性能。为了更好的保护钢铁构件，由此对牺牲阳极材料的化学性能要求越来越高，目前牺牲阳极材料的发展趋势有以下两个方面：

(1)拓展阳极的适应范围。阳极材料本身的性质往往成为实际应用的限制因素，例如锌阳极电容量小，受温度影响大，需要添加合金元素提高锌阳极电容量和耐高温性能；镁阳极电流效率低，自腐蚀性强，使用寿命短，很少应用于海洋防腐蚀工程，需要添加合金元素降低镁阳极的自腐蚀性能，提高镁阳极的电流效率；铝阳极极易钝化，难以适应高电阻率的土壤和淡水环境，阳极材料中含有Hg，虽然对阳极材料性能有促进作用，但腐蚀产物对环境造成严重污染。此外高温高压搞含氧量体系、气液固三相共存体系、电阻率变化较大的体系等，都需要不同材质的阳极材料。因此，找出环境友好型、环境适应性强及高性能牺牲阳极阳极材料已经成为研究方向之一。

(2)新型复合阳极材料制备工艺的研究。镁包锌、镁包铝、铝包锌及缓蚀剂包层金属等复合阳极材料，使用低温涂料和特殊工艺，把特质的材料组附属到阳极材料的表面，内部金属元素可以通过膜表面进行交互作用，不影响阳极的活动，在阴极保护时利用外层合金高驱动电位产生的大电流使钢铁结构快速极化，保证保护效果的同时降低阳极消耗量。镁-锌-镁复合材料在充分利用镁阳极快速极化的同时，重复利用锌阳极材料，增加阳极的电流效率，因此，镁-锌-镁复合材料将成为牺牲阳极的新的发展方向之一。

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The Research Progress of Sacrificial Anode Materials

Shi Yunfen1，Zhang Shilong1，Wang Jiahao1， Zhang Yu1，Dong Chenxing2，Wang Liang3

(1.School of Chemical Engineering，Northeast Electric Power University，Jilin Jilin 132012；2.Huadian Weifang power plant，Weifang Shandong 261000；3.Huadian Suzhou power plant，Suzhou Anhui 234000)

The chemical composition and performance characteristics of sacrificial anode materials，such as aluminum series，zinc series，magnesium series and composite anode，are reviewed.The improvement of the properties of alloy elements to anode materials and the applicable environment and application of various anode materials are analyzed，It provides reference for the cathodic protection project and the new combined protection device in the choice of sacrificial anode materials，and prospecting the development and application prospect of new sacrificial anode materials.

Aluminum series zinc series;Magnesium series;The composite anode;Impurity elements;New combined protection device

2017-04-25.

施云芬(1964-)，女，硕士，教授，主要研究方向：环境污染治理.

1005-2992(2017)04-0080-06

TG172

A

电子邮箱： shiyunfen0220@163.com(施云芬);1107271921@qq.com(张世龙);394818993@qq.com(王嘉浩);2334765278@qq.com(张宇);540853419@qq.com(董晨星);852434283@qq.com(王亮)