湿法烟气脱硫系统脱硫效率的CPFD模拟研究

宋乃迎，崔运静，仇性启，李欣源

（中国石油大学（华东） 化学工程学院，山东 青岛 266580）

湿法烟气脱硫系统脱硫效率的CPFD模拟研究

宋乃迎，崔运静，仇性启，李欣源

（中国石油大学（华东） 化学工程学院，山东 青岛 266580）

采用计算颗粒流体力学（CPFD）方法与Barracuda软件，并结合传质理论对湿法烟气脱硫喷淋塔内再生烟气与脱硫浆液液滴之间的传质过程进行了数值模拟，定量研究了脱硫喷嘴的性能、运行、安装参数对脱硫效率的影响。实验结果表明，喷淋液滴粒径与脱硫效率成反比，液滴粒径不宜大于1.4 mm；喷雾锥角与脱硫效率成正比；液气比与脱硫效率成正比，宜取6.5～7.5 L/m3；喷淋层间距对脱硫效率影响不大，一般可取为1.5～2.0 m；喷嘴布置取叉排布置形式；喷淋液滴初始速度宜取在2～4 m/s范围内，对本工作的研究对象，取3 m/s为宜；喷淋浆液粒径和液气比对脱硫效率影响最为显著，是脱硫喷嘴的关键性能参数和运行参数。

烟气脱硫；计算颗粒流体力学；喷淋塔；数值模拟

湿法烟气脱硫是目前世界范围内普遍采用的SO2排放控制方法，主要设备为脱硫喷淋塔。脱硫液雾化喷嘴是脱硫喷淋塔内的关键部件［1］，脱硫液滴是基本反应单元，SO2在液滴表面的扩散和液滴内的吸收是脱硫过程最重要的步骤［2］，雾化喷嘴性能的优劣直接影响脱硫效率和脱硫成本［3］。

数值模拟技术由于具有可减少物理模型试验、获取瞬时数据以及具有可视化效果的特点［4］而广泛应用于烟气脱硫系统性能研究中。一般而言使用Fluent等计算流体力学软件进行脱硫过程模拟需要通过软件二次开发来实现，难以充分考虑气相与离散相之间的相互作用，计算过程复杂、计算周期长、稳定性不佳，在工程设计周期内获得有参考价值的计算结果难度较大。相较于此，计算颗粒流体力学（CPFD）方法有计算周期短、收敛性强等优势。Barracuda软件正是基于CPFD计算方法的针对工业领域流体-颗粒流动模拟的新型商用软件包［5-6］，而且它提供了与多相流动力学方程紧密耦合的化学反应模块，对于化学反应的处理更加简洁高效。

本工作采用CPFD方法与Barracuda软件，并结合传质理论对湿法烟气脱硫喷淋塔内再生烟气与脱硫浆液液滴之间的传质过程进行了数值模拟，定量研究了脱硫喷嘴的性能、运行、安装参数对脱硫效率的影响。

1 数学模型及模拟对象

1.1 数值计算方法

采用Snider［7］提出的基于欧拉-拉格朗日模型的数值，模拟CPFD方法，将流体视为连续介质，用Navier-Stokes方程来描述，颗粒视为离散相，用多相质点网格法（MP-PIC）来计算，并通过相间曳力实现相间耦合。

在CPFD计算中，所用到的颗粒并不是物理意义上的颗粒，而是对一定数量具有相同性质的颗粒进行打包处理得到的计算颗粒［8］，是一种对物理颗粒的数值近似。经过这样的处理，可大大地减少颗粒数目，同时仍然能够很好地利用MP-PIC方法对颗粒相进行处理。Barracuda软件提供了自动计算和人工设定两种确定颗粒打包数目的方式，本工作选择了自动计算方法，每个计算颗粒中包含的真实颗粒数目约为40～50个。

Barracuda软件中提供Wen-Yu，Wen-Yu/Ergun，Ergun，Stokes等多种曳力模型，Wen-Yu曳力模型适用于颗粒体积分数低于0.61的气固两相流，而Ergun曳力模型是由密相床研究发展而来，适用于颗粒体积分数更高的情况。由于本工作中颗粒体积分数较小，相间曳力函数采用Wen-Yu模型。

1.2 模拟对象及边界条件

喷淋塔可以简单地分为激冷区、吸收区、滤清区和水珠分离区［9］，来自催化裂化装置余热锅炉的烟气依次通过这四个区域。200 ℃左右的烟气经入口处激冷喷嘴冷却至60 ℃左右后进入塔内，与吸收区脱硫喷嘴喷出的脱硫浆液液滴逆向接触，脱除其中的二氧化硫及其他酸性气体，之后经滤清区除酸雾、水珠分离区除液滴等措施后排放大气。模拟中对喷淋塔浆液池以上的部分进行建模，计算区域高度为25.5 m，烟气入口直径为4 m，出口直径为3.5 m，塔体直径为6 m。

Barracuda软件采用笛卡尔网格划分形式，在原始均匀网格基础上，根据几何结构特点及流场特征对局部区域网格进行细化，得到计算精度符合要求的非均匀笛卡尔网格。经过网格无关性验证确定网格数目为168 230。烟气入口采用Flow BC边界条件，给定烟气入口速度为6 m/s，入口烟气流量为18 000 m3/h（标准状态），SO2浓度为4 000 mg/m3；烟气出口采用Pressure BC边界条件，给定压力为大气压；塔内无初始堆积颗粒，单相流场稳定后使用Injection边界条件向塔内加入喷淋液滴，在边界条件设置中调节各雾化参数，得到各参数对SO2的吸收效果的影响。

Barracuda软件提供了代数模型和大涡模拟两种湍流模型，从现有研究情况来看，这两种模型可以满足计算要求，本工作选择了大涡模拟方式。

1.3 模型简化

本工作的计算模型对吸收塔内烟气与浆液液滴两相流做如下简化与假设：

1）忽略滤清区及水珠分离区造成的影响，并认为烟气已经通过了激冷区，忽略水的蒸发和SO2吸收对浆液和烟气流量的影响，忽略塔内喷淋管等组件对流场的影响；

2）液滴下降的过程中形状保持为球形，不考虑因蒸发、下落对液滴形状的影响，不考虑浆液液滴的碰撞、破碎及聚并；

3）传质过程为定态的传质过程，沿传质方向各组分的传质速率为常数，浆液液滴内部的化学平衡、电荷平衡和离子平衡瞬时达到且不可逆；

4）假设烟气是理想不可压缩的牛顿流体；

5）忽略浆液池内浆液对SO2的吸收。

1.4 SO2吸收模型

脱硫过程是化学吸收过程，根据Hatta数确定反应类型，表明脱硫反应为快速反应，反应总速率由传质控制，本工作SO2吸收模型基于双膜理论。

SO2在碱液中的传质速率方程见式（1）：

式中，NSO2为SO2吸收速率，mol/（m2·s）；pSO2为SO2在气相主体中的分压，Pa；p*SO2为与SO2在液相主体中浓度相平衡的气相分压，Pa；kSO2g为气相传质系数，mol/（m2·s）；kSO2l为液相传质系数，mol/m3；E为化学吸收增强因子；H为溶解度系数，mol/（m3·Pa）。

液滴的气液相传质系数根据实验得到的经验公式求出。液相传质系数采用式（2）计算得出。

式中，DSO2l为SO2在水中的扩散系数，m2/s；f =［8σ/3πmp］1/2，mp为液滴质量，kg；σ为溶液的表面张力，N/cm2。

SO2在水中的扩散系数可由Newton等［10］提供的关联式（3）计算得到：

式中，Tp为溶液温度，K。

在液滴雷诺数较大的情况下，吸收液滴气膜侧的传质系数采用Frossling经验公式计算。

式中，Sh为舍伍德数；dp为液滴直径，mm；DSO2g为SO2在气相中的扩散系数；Re为液滴的雷诺数；Sc为施密特数。

根据Brogren等［11］的研究，E可取为定值10或通过平衡模型计算得出。

根据Rabe等［12］的研究，H的表达式见式（5）。

2 模拟结果与讨论

2.1 模型验证

谭长军［13］对钠碱法脱硫工艺在中小锅炉的应用进行研究，通过实验分析了烟气入口SO2浓度、吸收浆液的pH、烟气温度等因素的变化对脱硫效率的影响。将模拟计算得到的结果与实验结果进行对比，使用Barracuda软件建立同等尺寸喷淋塔模型，选取相同的操作及物性参数，使用软件化学反应模块进行SO2脱除过程的模拟，得到烟气入口SO2浓度对脱硫效率的影响，与实验数据的对比结果如图1所示。由图1可知，两种研究方法所得结果具有相同的变化趋势，即随着入口SO2浓度的增加，喷淋塔脱硫效率下降。二者之间误差的最大值为4.97%，二者所得结果之间对照良好，该传质模型可以应用于二氧化硫脱除反应的数值模拟。

图1 入口SO2浓度对脱硫效率影响的模拟结果与实验结果对比Fig.1 Results comparison of the effect of inlet SO2 concentration on desulfurization efficiency(η).

2.2 脱硫效率影响因素研究

脱硫喷嘴的性能、运行、安装参数对脱硫效率具有不同程度的影响，通过数值模拟分析了雾化喷嘴液滴粒径、喷嘴雾化锥角（喷雾锥角）、液气比、喷淋层间距和液滴初始速度等参数对脱硫效率的影响规律。

2.2.1 喷淋液滴粒径与脱硫效率的关系

SO2的吸收过程主要发生在脱硫浆液液滴表面，因此喷淋液滴直径对脱硫效率有着重大的影响［14-15］，二者之间的关系如图2所示。

图2 喷淋液滴直径对脱硫效果的影响Fig.2 Influence of droplet diameter(dp) to η.

在其他条件相同的情况下，液滴在塔内的停留时间与喷淋液滴直径成反比。同时，在浆液喷淋量（V）相同的情况下，气液传质面积（A）的表示见式（6）：

式中，Ap为液滴面积，m2；Vp为喷淋液滴体积，m3。

可见，SO2被吸收量（气液接触面积Ap）越大，对脱硫反应越有利。但在液滴粒径过小时会出现大量液滴悬浮以及烟气夹带现象，导致除雾区负荷增大，可能造成除雾不完全现象的发生。因此，液滴粒径不宜大于1.4 mm。

2.2.2 喷雾锥角与脱硫效率的关系

喷雾锥角对于SO2脱除效果的影响主要体现在对喷雾覆盖率的影响上，二者关系如图3所示。由图3可知，出口SO2浓度与喷雾锥角大小成反比，脱硫效率与之成正比，喷雾锥角减小至120°，脱硫效率下降12%。喷雾锥角减小，喷雾覆盖面积不足，部分烟气沿塔壁向上逃逸，无法与喷淋浆液充分接触，对脱硫反应不利。

图3 喷雾锥角对脱硫效果的影响Fig.3 Influence of spray angle(α) to η.

2.2.3 液气比与脱硫效率的关系

液气比是喷淋系统设计运行的重要参数，该参数对整个系统的脱硫效率以及运行成本都具有重要的影响［16］。图4为液气比对脱硫效果的影响。由图4可知，随着液气比的增大，出口SO2浓度下降，脱硫效率相应上升。液气比由4.0 L/m3增加到7.5 L/ m3，出口SO2浓度由439×10-6mg/m3下降到89× 10-6mg/m3，下降幅度约80%。在喷嘴雾化性能相同的情况下，一定范围内液气比越大，气液接触面积越大，单位时间内气相组分被吸收量越多。而当液气比大于7.0 L/m3后，液气比对脱硫效率的影响不再显著，这可能是由于浆液量达到一定数值后液滴之间的凝聚增强，有效比表面积不再增加的缘故。因此，液气比与脱硫效率成正比，宜取6.5～7.5 L/m3。

图4 液气比对脱硫效果的影响Fig.4 Influence of liquid-to-gas ratio(L/G) to η.

2.2.4 喷淋层间距与脱硫效率的关系

喷淋层间距是喷嘴安装的重要参数之一，对于喷淋塔阻力特性及脱硫效果都会产生重要影响。图5为喷淋层间距与喷嘴布置形式对SO2脱除效果的影响。由图5可知，喷淋层间距增加1.0 m，顺排布置时，脱硫效率上升2.28%；叉排布置时，脱硫效率上升1.14%。两种布置形式在间距大于2.0 m后对脱硫效率的影响都较小。顺排布置时喷淋层间距对脱硫效果的影响相对较大，然而在喷淋层间距小于2 .0 m时，叉排布置则可以取得更高的脱硫效率。喷淋层间距能增大传质区域范围，能够在一定程度上增加脱硫效率。整体来看，喷淋层间距的改变对脱硫效率造成的影响并不十分显著，一般取1.5～2.0 m为宜。

图5 喷淋层间距对脱硫效果的影响Fig.5 Influence of spray layer spacing(L) to η.

2.2.5 液滴初始速度与脱硫效率的关系

喷淋液滴初始速度（即液滴从喷嘴喷出的速度），液滴出口速度直接影响液滴在塔内的停留时间。图6为喷淋液滴初始速度对SO2脱除效果的影响。由图6可知，随液滴初始速度的增加，脱硫效率呈现出先增大后减小的趋势。初始速度小于3 m/s时，脱硫效率与液滴速度成正比，这是因为在液滴初始速度过小的情况下，喷雾覆盖率不足，部分烟气沿塔壁逃逸；初始速度大于3 m/s时，液滴初始速度的增加导致液滴在塔内停留时间缩短，故而脱硫效率与液滴速度成反比。因此，喷淋液滴初始速度宜取在2～4 m/s范围内。对本工作的研究对象，取3 m/s为宜，最佳初始速度与喷淋塔结构有关。

图6 喷淋液滴初始速度对脱硫效果的影响Fig.6 Influence of spray droplet initial velocity(V0) to η.

3 结论

1）喷淋液滴粒径与脱硫效率成反比，液滴粒径不宜大于1.4 mm；喷雾锥角与脱硫效率成正比；液气比与脱硫效率成正比，宜取6.5～7.5 L/m3；喷淋层间距对脱硫效率影响不大，一般可取为1.5～2.0 m；喷嘴布置取叉排布置形式；喷淋液滴初始速度宜取在2～4 m/s范围内，对本工作的研究对象，取3 m/s为宜。

2）喷淋浆液粒径和液气比对脱硫效率影响最为显著，是脱硫喷嘴的关键性能参数和运行参数。

符 号 说 明

A气液接触面积，m2

Ap液滴面积，m2

DSO2gSO2气相扩散系数，m2/s

dp液滴直径，mm

E化学吸收增强因子

H溶解度系数，mol/（m3·Pa）

kSO2g气相传质系数，mol/（m2·s）

kSO2l液相传质系数，mol/m3

L喷淋层间距，m

L/G液气比，L/m3

mp液滴质量，kg

NSO2SO2吸收速率，mol/（m2·s）

pSO2SO2气相主体分压，Pa

p*SO2SO2气液交界面处平衡分压，Pa

Re液滴雷诺数

Sc施密特数

Sh舍伍德数

Tp溶液温度，K

V浆液喷淋量，m3

Vp喷淋液滴体积，m3

V0喷淋液滴初始速度，m/s

α喷雾锥角，º

η脱硫效率，%

σ溶液的表面张力，N/cm2

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（编辑 杨天予）

CPFD simulation on desulfurization efficiency of wet flue gas desulfurization system

Song Naiying，Cui Yunjing，Qiu Xingqi，Li Xinyuan
（College of Chemical Engineering，China University of Petroleum(East China)，Qingdao Shandong 266580，China）

The numerical simulation of mass transfer process between FCC regenerator flue gas and slurry droplets in a desulfurization spray tower was carried out by using the computational particle fluid dynamics(CPFD) method and Barracuda software. The effects of the performance，operation and installation parameters on the desulfurization efficiency were studied quantitatively. The results show that the desulfurization efficiency is inversely proportional to the droplet diameter. The droplet size should not be greater than 1.4 mm. The desulfurization efficiency is proportional to the spray cone angle and liquid gas ratio. Liquid gas ratio should take 6.5-7.5 L/m3. The spacing of spraying layer has little influence on the desulfurization efficiency，generally recommended for 1.5-2.0 m. The arrangement of nozzles takes the staggered arrangement. The initial velocity of spray droplets should be within 2-4 m/s. For the object of this work，3 m/s is appropriate. The droplet size and liquid gas ratio of spray slurry have the greatest influence. They are the key parameters of desulfurization nozzle performance and operation.

flue gas desulfurization；computational particle fluid dynamics；spray tower；numerical simulation

1000-8144（2017）07-0902-06

TQ 021.4

A

10.3969/j.issn.1000-8144.2017.07.012

2016-10-13；［修改稿日期］2017-03-20。

宋乃迎（1993—），女，河北省保定市人，硕士生，电话 18516996660，电邮 songsny@163.com。联系人：崔运静，电话18366262979，电邮 cuiyj@upc.edu.cn。