固溶温度对GH4202合金组织及拉伸性能的影响

杨玉军，王 磊，刘 杨，于 腾

(1 东北大学材料科学与工程学院，沈阳110819；2.抚顺特殊钢股份有限公司，抚顺113001)

固溶温度对GH4202合金组织及拉伸性能的影响

杨玉军1, 2，王 磊1，刘 杨1，于 腾2

(1 东北大学材料科学与工程学院，沈阳110819；2.抚顺特殊钢股份有限公司，抚顺113001)

为充分挖掘沉淀强化型镍基高温合金GH4202管材性能，以满足我国航天新型发动机的要求，研究了固溶处理温度对合金组织及拉伸性能的影响规律.结果表明，在1 050～1 075 ℃范围固溶处理后合金晶粒度无明显变化，当固溶温度升至1 100 ℃时，合金局部出现异常晶粒长大，当固溶温度达到1 150 ℃时，合金晶粒均匀长大.随固溶温度升高，合金晶界硼、碳化物数量明显减少，由链状向孤立的颗粒状转变.随固溶温度升高，GH4202合金室温及高温拉伸强度均呈降低趋势，尤其以屈服强度降低幅度最为显著.合金的室温面缩率随固溶温度升高而降低，且降低幅度较大，但室温断裂延伸率变化并不显著；700 ℃下合金的断面收缩率与断裂延伸率随固溶温度的变化均表现为先升高后降低的趋势.GH4202合金最佳固溶处理工艺为1 110 ℃ 保温30 min后水冷，此时合金晶粒度为5.0级、晶界碳化物呈细小链状，晶内沉淀强化γ′相弥散析出，可保证合金具有优异的室温及高温力学性能.

GH4202合金；固溶温度；晶粒度；晶界相；拉伸性能

随着航天工业对推进器推力和环保的要求不断提高[1-5]，我国引进并开发了120 t大推力液氧煤油补燃火箭发动机技术[6].为减重达到增大推比，同时确保安全，将发动机所原用的10 mm厚焊接燃气导管改换成能够承受30 MPa压强，工作温度覆盖-187～400 ℃的无缝管材.同时，为避免富氧条件下的金属燃烧问题，大推力液氧煤油补燃火箭发动机的燃气导管，选材定为镍基沉淀强化型GH4202合金无缝管[7].这是由于GH4202具有良好的锻造、铸造和焊接性能，其无缝燃气导管可以保障发动机推力的要求[8].

由于我国高温合金无缝管材的研发与生产，主要以不含或含少量Al、Ti等强化元素的固溶强化型合金为主，因此在大型挤压制备镍基时效强化型合金管材领域，尚缺乏有关成形能力、热处理工艺及组织控制的相关深入研究[9-11].迄今为止，GH4202合金无缝管材的制备，均采用管坯机械钻孔而成，其成材率低、产品批量小、固溶热处理优化温度区间波动显著等问题，成为困扰发动机研制的瓶颈[7-8].GH4202合金系γ′相强化的镍基变形高温合金，其他析出相包括M3B2型硼化物和MC、M23C6碳化物等，用于液氧煤油火箭发动机无缝管材，需要材料具有优异的室温及高温力学性能[12-15].为此，需要通过调整材料的固溶处理工艺，合理控制合金的晶粒度及第二相，以优化合金强韧性，满足航天新型发动机部件使用需求.本文以GH4202合金为研究对象，探讨了固溶处理温度对合金组织及室温、高温拉伸性能的影响规律和机制，为液氧煤油火箭发动机用GH4202合金管材的成品组织控制提供依据.

1 实验材料和研究方法

研究用GH4202合金采用真空感应VIM+真空自耗VAR真空双联冶炼，经均匀化处理、开坯、锻造成Φ210 mm棒材，再经热轧后成直径Φ20 mm 棒材.合金主要化学成分(质量分数/%)为C 0.08，Cr18.50，Mo 4.52，W 4.37，Ti 2.45，Al 1.36，Mn 0.34，Si 0.51，S 0.01，P 0.01，Fe 3.82，B 0.01，Ce 0.01，Ni 余量.合金经标准热处理后初始晶粒度8.0级(平均晶粒尺寸为22 μm，图1)，组织为γ相基体上均匀分布的γ′相，晶界上的M23C6型碳化物呈链状分布，晶内γ′相呈球状，析出总量约占23%[8].

图1 标准热处理后GH4202合金显微组织Fig.1 Microstructures of GH4202 alloy after a standard heat treatment(a)—合金晶粒分布形貌； (b)—晶界析出相； (c)—γ′相

图2 固溶温度对晶粒组织的影响Fig.2 Effects of temperature on the grain microstructure of GH4202 alloy(a)—1 050 ℃; (b)—1 075 ℃; (c)—1 100 ℃; (d)—1 150 ℃

将合金分别在1 050、1 075、1 100和1 150 ℃进行30 min的固溶处理，以确定最佳固溶温度.每一固溶制度实施后，均采用水冷，并进行850 ℃、5 h(空冷)的时效处理.参照GB/T 228-2015 《金属材料拉伸试验》标准，在MTS 810材料试验机上对合金进行室温及700 ℃高温拉伸性能测试，初始应变速率为10-3/s.

利用OLYMPUS GX71 型金相显微镜(OM)、JSM-6480LV 型与JEOL JSM-7800F 型扫描电镜(SEM)和JXA-8530 型电子探针(EPMA)分别对不同状态下的合金进行显微组织观察与分析.

2 结果与讨论

2.1 固溶温度对GH4202合金组织的影响

固溶温度对GH4202合金晶粒组织的影响如图2所示.可见，1 050～1 075 ℃固溶处理后合金晶粒度无明显变化，仍为8.0级；当固溶温度升高至1 100 ℃时，合金局部出现异常晶粒长大，个别晶粒达到2.0级；当固溶温度升高至1 150 ℃时，合金晶粒均匀长大，晶粒度为2.5级.鉴于产品标准要求GH4202合金管材的晶粒度为3.0级以上，最终固溶温度应低于1 150 ℃.

GH4202合金的主要强化相γ′相的全溶温度约为960 ℃至1 014 ℃(随Al+Ti含量增加而略升高)[7].在本研究的固溶温度范围内，GH4202合金的γ′相均可完全回溶.由于合金固溶后采取水冷，冷却过程中几乎无γ′相析出.图1(c)所示为GH4202合金时效处理后的典型γ′相形貌，平均尺寸为39.6 nm.通过对不同固溶处理温度下γ′相的形貌、尺寸和含量定量分析，发现此温度范围内合金γ′相的形貌、含量及尺寸均无明细变化.

图3所示为不同固溶温度下GH4202合金晶界析出特征.可见，固溶处理后晶界上分布有链状的析出相，其平均尺寸约为0.35 μm.经EPMA分析(图4)可知，合金背散射照片中衬度较亮的为富重金属元素Mo、W的M3B2型硼化物[7]，而在晶界呈链状分布的为富Cr的M23C6型碳化物[8]，且两者析出位置基本相同，呈共生特性.

随固溶温度升高，合金晶界处硼、碳化物数量明显减少，由链状向孤立的颗粒状转变(图3b).固溶温度升高至1 100 ℃时，该趋势更加明显(图3c)，而且此时晶界上的链状碳化物与硼化物均出现部分回溶，未回溶的颗粒状硼化物逐渐粗化，颗粒平均尺寸约为1.25 μm.由于局部晶界第二相的大量回溶，钉扎晶界的作用减弱，固溶处理后合金晶粒发生不均匀的长大.

当固溶温度升高至1 150 ℃后，GH4202合金原始细晶晶界上的硼、碳化物基本回溶(温度超过了M3B2与M23C6的完全回溶温度)，同时高温下晶界迁移速度增加，晶粒发生快速长大.

2.2 固溶温度对GH4202合金拉伸性能的影响

固溶温度对GH4202合金室温及高温拉伸性能的影响如图5所示.可见，随固溶温度升高，合金室温拉伸强度与高温拉伸强度均呈降低趋势，尤其以屈服强度降低明显(最大降低幅度近20%).合金的室温面缩率随固溶温度升高而降低，且最大降低幅度近30%，但室温断裂延伸率变化并不明显；700 ℃拉伸塑性在1 075 ℃出现峰值，面缩率与延伸率随固溶温度的变化趋势相近，当固溶温度为1 150 ℃时延伸率低至20%以下.

图3 固溶温度对GH4202合金晶界析出相的影响Fig.3 Effects of temperature on the grain precipitations of GH4202 alloy (a)—1 050 ℃; (b)—1 075 ℃; (c)—1 100 ℃; (d)—1 150 ℃

图4 1 050 ℃固溶处理后GH4202合金EPMA面扫元素分布Fig.4 Element distribution from EPMA mapping for the GH4202 alloy treated at 1 050 ℃

图5 固溶温度对GH4202合金室温及高温拉伸性能的影响Fig.5 Effects of temperature on the tensile properties of GH4202 alloy at RT and 700 ℃(a)—室温拉伸强度; (b)—室温拉伸塑性; (c)—700 ℃拉伸强度; (d)—700 ℃拉伸塑性

图6 固溶温度对GH4202合金室温拉伸断口形貌的影响Fig.6 Effects of temperature on the RT tensile fractographs for the GH4202 alloy(a, b, c)—1 050 ℃; (d, e, f)—1 150 ℃

图7 固溶温度对GH4202合金700 ℃拉伸断口形貌的影响Fig.7 Effects of temperature on the 700 ℃ tensile fractographs of the GH4202 alloy(a, b)—1075 ℃; (c, d)—1 150 ℃

2.3 固溶温度对GH4202合金拉伸断裂行为的影响

图6所示为GH4202合金经1050 ℃和1 150 ℃ 固溶处理后的室温拉伸断口形貌.可见室温拉伸断口呈明显的杯锥状.1 050 ℃固溶合金表现出良好的韧性断裂特征，断裂方式为韧窝与二次裂纹混合断裂，断口纤维区可见微孔聚集型的韧窝状形貌.而当固溶温度为1 150 ℃时，合金断裂以沿晶断裂为主，由低倍形貌可见断口呈现冰糖状形貌(图6 d、e).

随固溶温度的升高GH4202合金的共生析出相M3B2与M23C6逐步回溶、晶粒尺寸逐渐增大(由8.0级粗化至2.5级)，晶界析出相形貌由链状逐渐向不连续的颗粒状转变，在1 100 ℃至1 150 ℃ 间全部回溶，1 150 ℃固溶冷却过程中会在晶界处再次析出.合金组织的转变必然对其性能产生影响，提高固溶温度致使合金拉伸强度和塑性降低，其主要原因在于晶粒粗化和晶界存在二次析出的链状M23C6相.

图7为固溶温度对GH4202合金700 ℃拉伸断口形貌的影响.可见，GH4202合金的高温拉伸断口主要为穿晶断裂，与室温拉伸断口相比高温拉伸断口起伏较低.

沉淀强化型变形高温合金固溶处理的目的在于：(1)溶解或基本溶解主要强化相，如γ′相、MC碳化物等，同时溶解晶界上合理分布的M23C6、M3B2相等，为后续时效析出均匀细小且弥散分布的强化相做组织准备；(2)通过固溶处理获得均匀而适宜的晶粒度，满足不同用途和服役工况条件下使用要求.GH4202合金的初始晶粒晶界上析出链状的硼、碳化物，为富Cr、Mo的M23C6、M3B2共生相(碳化物为主，这是由于GH4202合金的Cr含量较高，易形成M23C6)，而主要强化相γ′相的全溶温度明显低于固溶温度，因此固溶处理工艺的关键在于如何控制M23C6相的回溶与析出.

1 050 ℃固溶处理后，合金仍保持细晶组织，晶界上的链状硼、碳化物具有抑制晶粒长大的作用；1 100 ℃固溶处理30 min后合金局部出现M23C6相回溶，导致晶粒出现不均匀长大.一方面，晶界过量的富Cr的M23C6相析出，势必造成晶界附近贫Cr，不利于增强合金的抗晶间腐蚀性能；另一方面，不均匀的M23C6相回溶会造成晶粒的不均匀长大.因此，固溶处理工艺的关键在于合理地控制M23C6相.

此外，GH4202成品管材需要考虑压扁测试实验和晶界腐蚀试验的要求，晶粒度4.0级状态下材料的上述工艺性能更佳[16-17].为此，综合考虑合金的强韧性与工艺性能，确定1 110 ℃为GH4202合金适宜的固溶处理温度.此温度固溶处理后合金晶粒度均匀适中，可控制为4.0至5.0级，晶界上析出链状细小的M23C6相，晶内弥散析出沉淀强化相γ′相，能够保证合金具有优异的力学性能.

3 结 论

(1)1 050～1 075 ℃固溶处理后,GH4202合金晶粒度变化不明显，当温度达到1 150 ℃时，晶粒均匀长大.固溶温度对合金中γ′相的形貌、含量及尺寸均无明显影响.合金晶界硼、碳化物数量随固溶温度升高明显减少，由链状向孤立的颗粒状转变.温度升至1 100 ℃时，晶界上的链状碳、硼化物均出现部分回溶，未回溶的颗粒状硼化物逐渐粗化； 1 150 ℃时原始细晶晶界上的硼、碳化物基本回溶，晶界迁移速度增加、晶粒快速长大.

(2)随固溶温度升高，GH4202合金室温及高温拉伸强度均呈降低趋势，尤其屈服强度最大降低幅度近20%.合金的室温面缩率随固溶温度升高而降低，最大降低幅度近30%，但室温断裂延伸率变化并不显著；700 ℃下合金的断面收缩率与断裂延伸率均随固溶温度的升高而先升高后降低.

(3)GH4202合金适宜的固溶处理工艺为1 110 ℃ 保温30 min后水冷，该工艺下合金的晶粒度控制为4.0至5.0级，M23C6呈细小链状位于晶界，晶内弥散析出γ′相，可以保证合金具有优异的室温及高温力学性能.

[1]Turgut E T, Cavcar M, Yay O D,etal. A gaseous emissions analysis of commercial aircraft engines during test-cell run[J].Aumospheric Environment, 2015, 116: 102-111.

[2]Song S K, Shon Z H, Kang Y H. Comparison of impacts of aircraft emissions within the boundary layer on the regional ozone in South Korea[J]. Aumospheric Environment, 2015, 117: 169-179.

[3]Gonzalez R, Hosoda E B. Environmental impact of aircraft emissions and aviation fuel tax in Japan[J]. Journal of Transport Management, 2016, 57: 234-240.

[4]Yu Z H, Liscinsky D S, Fortner E C,etal. Evaluation of PM emissions from two in-service gas turbine general aviation aircraft engines[J]. Aumospheric Environment, 2017, 160: 9-18.

[5]Abegglen M, Durdina L, Brem B T,etal. Effective density and mass-mobility exponents of particulate matter in aircraft turbine exhaust: Dependence on engine thrust and particle size[J].Journal of Aerosol Science, 2015, 88: 135-147.

[6]陈建华, 李龙飞, 周立新, 等. 液氧/煤油补燃火箭发动机整流栅应用研究[J]. 火箭推进, 2007, 33(2): 1-6. (Chen Jianhua, Li Longfei, Zhou Lixin,etal. Application of the perforated distribution plate in the LOX/kerosene staged combustion rocket engine[J].Journal of Rocked Propulsion, 2007, 33(2): 1-6.)

[7]胥国华, 裴明哲, 杨玉军, 等. GH202镍基合金无缝管材的热挤压工艺[J]. 热加工工艺, 2011, 40(1): 90-91. (Xu Guohua，Pei Mingzhe ,Yang Yujun，etal. Hot-extrusion process for GH202 nickl-based alloy seamless tube[J]. Casting Forging Welding, 2011, 40(1): 90-91.

[8]赵光普. 耐富氧燃气介质侵蚀GH202可铸、锻、焊高温合金的研制[J]. 材料导报, 2001, 15(2): 19-20. (Zhao Guangpu. Development of the high temperature alloy for the oxidation of the oxygen and oxygen gas medium[J]. Materials Review, 2001, 15(2): 19-20.)

[9]Preuss M, Pang J W, Withers P J,etal. Inertia welding nickel-based superalloy: part II. Residual stress characterization[J]. Metallurgical and Materials Transactions A, 2002, 33: 3227-3234.

[10]Sun C Y, Zhang Q D. Numerical simulation of superalloy IN718 during tube hot extrusion[J]. Advanced Materials Research, 2010, 83-86: 157-164.

[11]Zhang S H, Wang Z T, Qiao B,etal. Processing and microstructural evolution of superalloy inconel 718 during hot tube extrusion[J]. Journal of Materials Science and Technology, 2005, 21(2): 175-178.

[12]Mc Queen H J, Ryan N D. Constitutive analysis in hot working[J]. Materials Science and Engineering A, 2002, 322(1): 43-63.

[13]Penkalla H J, Wosik J, Czyrska-Filemonowicz A. Quantitative microstructural characterisation of Ni-base superalloys[J]. Materials Chemistry and Physics, 2003, 81(2): 417-423.

[14]Zhang J M, Gao Z Y, Zhuang J Y. Mathematical modeling of the hot-deformation behavior of superalloy IN718[J]. Metallurgical and Materials Transactions A, 1999, 30(10): 2701-2712.

[15]Long F, Yoo Y S, Jo C Y. Phase transformation ofηandσphases in an experimental nickel-based superalloy[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2009, 478(1): 181-187.

[16]Zhang J M, Gao Z Y, Zhuang J Y,etal. Mathematical modeling of the hot-deformation behavior of superalloy IN718[J]. Metallurgical and Materials Transactions A, 1999, 30: 2701-2712.

[17]Penkalla H J, Wosik J, Czyrska-Filemonowicz A. Quantitative microstructural characterization of Ni-base superalloys[J]. Materials Chemistry and Physics, 2003, 81: 417-423.

Effect of solution temperature on microstructure and tensile properties of GH4202 superalloy

Yang Yujun1, 2, Wang Lei1, Liu Yang1, Yu Teng2

(1.School of Materials Science and Engineering, Northeastern University, Shenyang 110819, China; 2.Fushun Special Steel Shares Co., LTD., Fushun 113001, China)

In order to meet the requirement of GH4202 tubes used for the new type engine, effects of the solution temperature on microstructure and tensile properties of the GH4202 superalloy were investigated. The results showed that the grain size of the alloy after solution treatment shows no obvious change in the temperature range of 1 050 to 1 075 ℃. When the temperature reaches 1 150 ℃, the grains grow homogeneously, amount of borides and carbides on the grain boundaries decreases obviously with the increase temperature. There is a decreasing trend in the tensile strength of the alloy at both room temperature (RT) and high temperature with increase of temperature, especially for the yield strength. When the temperature increases, the reduction of area of the alloy decreases greatly, while the fracture elongation does not change significantly. Both the fracture elongation and the reduction of area of the alloy after tensile test below 700 ℃ increase first and then decrease with the temperature increase. The optimism treatment condition for the GH4202 alloy is heated at 1 110 ℃ for 30 min, and then cooled by water. The grain size was controlled around 4-5 grade, the carbides at the grain boundary exhibites small chain. The precipitation process inside the grains hardenssγ′dispersed phases, so that the GH4202 alloy can obtain an excellent mechanical properties at a room and a high temperature.

GH4202 superalloy;solution temperature;grain size;grain boundary phase;tensile property

10.14186/j.cnki.1671-6620.2017.02.012

TG.135；TG 166.7

A

1671-6620(2017)02-0147-07