气液交叉流阵列除湿与PM2.5脱除耦合研究

兰 赟 郑志坚 夏素兰 曾清荣 陈 倬 陈 冲

四川大学 成都 610065

气液交叉流阵列除湿与PM2.5脱除耦合研究

兰 赟*郑志坚 夏素兰 曾清荣 陈 倬 陈 冲

四川大学 成都 610065

针对工业尾气高湿度、PM2.5难去除特性，提出废气-废水多相交叉流阵列脱除PM2.5的新方法，尾气横掠液膜柱阵列，蒸汽发生冷凝带动PM2.5向气液界面运动。使所有液膜柱阵列成为独立脱湿除PM2.5分离单元并组成串-并联结构，对分离单元建立水蒸气和PM2.5颗粒传质微分方程，颗粒的脱除速度正比于水蒸气传质通量，得出尾气冷凝脱湿、除PM2.5效率。理论分析表明，PM2.5颗粒脱除效率正比于水蒸气脱除量，对交叉流阵列入口尾气T=100℃、H=0.626kg/kg，气液界面Tw=20℃，100排交叉流阵列组成的串-并联结构液膜柱群湿度脱除、PM2.5脱除效率分别为96%、70%。对20(列)×100(排)交叉流阵列进行实验，实验值略大于理论值。

冷凝 脱湿 交叉流 脱除效率

我国面临着工业快速发展带来的巨大环保压力，例如对于一个60万吨/年磷酸二铵(DAP)工艺装置尾气排放(26万m3/h干气，40t/h水蒸气)，其烟囱内尾气湿度过大、局部过饱和而引起蒸汽凝雾会造成厂区及周边磷铵雨污染[1-2]，同时按现行《大气污染物综合排放标准》GB 16297-1996PM允许排放浓度为150mg/m3，则其PM排放可达39kg/h，扩散后可使3.9×108m3大气PM浓度达100μg/m3，污染范围可达周边数公里，可见工业尾气源头脱湿除PM的重要性。

目前工业尾气脱湿技术成熟而且简单，可工业化的脱除PM2.5治理技术主要：湿法除尘。布袋除尘、静电除尘、湿法除尘对于细小颗粒(尤其PM2.5)脱除效率较低；布袋除尘虽然对细小颗粒有较高的脱除率，但其运行过程中容易造成堵塞，增加系统压力；静电除尘投资和运行成本均较高[3-5]。因此以上除尘技术对我国现阶段大规模工业源PM2.5治理具有经济实用性的很少，开发高效经济的脱除PM2.5技术已成为当前交叉学科领域众多研究者关注的热点，将工业尾气脱湿与PM2.5脱除相耦合的技术尚未见报导。

1 气液交叉流阵列

本文基于工业尾气脱湿与PM2.5脱除过程耦合技术，开发废气-废水交叉流构成规则分布的多相流阵列，即利用含湿尾气与工业废水构成交叉流阵列，尾气中湿分分压大于废水表面饱和蒸汽压，湿分发生冷凝，带动PM2.5向气液界面运动，实现工业尾气脱湿除PM2.5[6-7]。交叉流阵列见图1，废水通过水平多孔分布板供水，在导流线阵列表面形成连续均匀稳定液相界面流动液膜柱群，比表面积可达300m2/m3，含尘含湿尾气横掠液膜柱群，湿分冷凝带动PM2.5颗粒产生附面运动被液膜柱表面(气液界面)吸收。

图1 气液交叉流结构

2 模型建立

湿分冷凝带动PM2.5颗粒产生附面运动，需要建立一个理论计算模型将PM2.5颗粒脱除与水蒸气脱除相耦合，为气液界面上水蒸气冷凝、颗粒吸收过程提供分析基础，同时为基于该过程脱湿除PM2.5耦合技术放大和工程设计提供理论依据。本文以横掠单液膜柱(分离单元)微元段为研究对象，建立微元段内水蒸气与PM2.5颗粒传质微分方程，分析液柱膜分离单元脱湿除PM2.5效率，以此为基础建立气液交叉流阵列液膜柱群脱湿除PM2.5效率预测模型。

2.1 分离单元脱湿模型

含湿气体横掠气液交叉流阵列液膜柱群(来流速度u0)，蒸汽在水蒸气分压差驱动下向液膜柱群冷凝，图2(a)为正三角形排布的液膜柱分离群，除第1排外其余液膜柱的迎流面正对上游流出通道，其动力学条件可视为相同，因此以单个液膜柱(分离单元)为研究对象，建立水蒸气质量守恒方程，见图2(b)。气体通过分离单元，发生边界层分离产生旋涡，边界层分离点之后传热传质系数较小，模型中忽略此时蒸汽的传质，认为水蒸气冷凝只发生在边界层分离之前。

图2 气液交叉流液膜柱分离群及分离单元结构

对交叉流阵列中流动方向上第n排液膜柱分离单元建立水蒸气质量守恒：

ρaau0(Hn-1-Hn)=kθsdwΔρv-m

(1)

水蒸气对数平均传质浓度差Δρv-m，可表达为：

(2)

联立方程(1)、(2),得出气体横掠一个分离单元后气体中绝对湿度：

(3)

对于气体横掠三角形排布阵列传热传质研究，Waqar给出传质系数k为[8]：

(4)

(5)

(6)

则单个液膜柱对应的湿度脱除效率可表达为：

(7)

2.2 分离单元脱除PM2.5模型

含尘含湿尾气横掠交叉流阵列液膜柱群,由于气流主体和液膜柱界面水蒸气浓度差驱动，水蒸气向液膜柱群表面冷凝，带动PM2.5颗粒向液柱膜表面运动，实现颗粒的脱除，这种现象被称为扩散泳[9]。以分离单元为研究对象，将含尘含湿气体视为拟均相流体，所含PM2.5组分在扩散泳作用下被分离单元吸收(忽略重力、布朗扩散、拦截、热泳等其他作用机理)[10]，浓度沿流动方向不断下降。以分离单元为中心建立柱坐标(r，θ)，微元段见图3，其传质面积Rwdθ，稳态下建立该微元段内PM2.5质量衡算方程为：

图3 液膜柱分离单元传质微元

(8)

上式左侧为气流横掠微元段后颗粒的减少量，右侧为扩散泳作用下颗粒被微元液柱膜表面的吸收量。

颗粒扩散泳速度uDP，可表示为：

(9)

同时建立稳态下微元段内水蒸汽质量守恒方程：

ρau0adH=-mrdθ

(10)

上式左侧为气流横掠微元段后水蒸气的减少量，右侧为水蒸气在微元液膜柱表面的冷凝量。其中气体绝对湿度和空气、水蒸气摩尔分率之间关系可表达为：

(11)

通过耦合公式(7)和(9)，得出气流横掠液膜柱分离单元后PM2.5颗粒浓度变化为：

(12)

则单个液膜柱对应的颗粒脱除效率可表达为：

(13)

2.3 液膜柱分离群PM2.5脱除和去除湿度模型

图2为规则排布的液膜柱分离群，除第1排外其余液膜柱的迎流面正对上游流出通道，其动力学条件可视为相同，理论计算假设来流尾气PM2.5颗粒和水蒸气浓度均匀，因此液膜柱分离群总脱除效率可按分离单元串联模型计算。前n排液膜柱分离单元脱除PM2.5效率分别为：

…

(14)

液膜柱分离群总脱除PM2.5效率：

(15)

同理，液膜柱分离群总脱除湿度效率：

(16)

3 气液交叉流阵列脱湿除PM2.5实验

气液交叉流阵列脱湿除PM2.5实验装置见图4。

图4 气液交叉流实验流程及实验装置

装置主要由三个系统组成：① 高湿度含尘尾气发生装置系统；② 气液交叉流脱湿除PM2.5阵列；③ 检测系统。含尘尾气发生装置由鼓风机、空气加热器、超声波雾化器、PM2.5发生装置构成，风机提供气流经空气加热器加热至一定温度，超声波雾化器向热气流中加入相应量水蒸气，同时采用德国Palas RBG200 PM2.5发生装置向含湿气流中加入PM2.5颗粒模拟形成高湿度含尘尾气，进入气液交叉流阵列，入口气体中颗粒分布函数见图5。交叉流阵列由直径为2.1mm导流线垂直穿过上、下两块相距0.5 m多孔板(孔径3mm，空间距5.2mm)，组成均匀错排布置20(列)×100(排)阵列，水槽向多孔分布板供水(温度恒定20℃)，在导流线阵列表面形成连续均匀稳定液相界面流动，以每10排为一组，每组之间设置采样孔，进行水蒸气、PM2.5浓度检测。检测系统主要由温湿度检测器和PM2.5浓度检测器组成，温湿度采用美国Dwyer RHT-D-LCD系列温湿度变送器检测，相对湿度分辨率0.1，温度分辨率0.1 ℃，误差在±2%之内，PM2.5浓度由德国Palas welas Digital 2000进行在线检测。初始气体中的颗粒粒径分布函数见图5。

图5 入口气体颗粒粒径数目浓度分布

4 结果与讨论

图6为不同Re数下交叉流阵列中单个液膜柱分离单元PM2.5脱除理论效率和水蒸气脱除量。

由图6可知，沿气体流动方向，随着水蒸气传质推动力逐渐减小，单个分离单元脱除PM2.5效率、脱湿量不断减小，直至接近于0，分离单元不再脱除PM2.5和脱湿。较低Re数时，交叉流阵列中流动方向上靠前的液膜柱分离单元具有更高的PM2.5脱除效率、脱湿量，随着气体横掠交叉流阵列，液膜柱分离单元PM2.5脱除效率、脱湿量下降较快；Re数增大，交叉流阵列中流动方向上靠前的液膜柱分离单元PM2.5脱除效率、脱湿量较低Re数有所降低，随着气体横掠交叉流阵列，液膜柱分离单元PM2.5脱除效率、脱湿量下降趋势变小，但经过一定排数的液膜柱阵列后分离单元的PM2.5脱除效率、脱湿量都最终减小至0。因为低Re数时，交叉流阵列中气体与每个液膜柱分离单元接触时间较长，导致流动方向上靠前的分离单元脱湿量较大，因而PM2.5脱除效率也较大，而较高Re数时气体与液膜柱分离单元接触时间较短，则分离单元脱湿量相应减少。当Re=24.8时，第32排分离单元脱除PM2.5、除湿量接近于0；当Re=124.02时，第111排分离单元脱除PM2.5、除湿量接近于0。

图6 不同Re数下交叉流阵列中单个液膜柱脱除PM2.5理论效率和绝对脱湿量

图7为气液交叉流阵列中主流气体经过100排液膜柱分离群后脱湿量与PM2.5颗粒脱除效率理论与实验值。

图7 不同Re数下交叉流阵列中单个液膜柱脱除PM2.5理论效率和脱湿量

由图7可知，PM2.5脱除效率与脱湿量成正比， 脱湿量越大，PM2.5脱除效率越高，实验值比理论值稍大，主要是由于模型计算中忽略了重力、布朗扩散、热泳等作用下液膜柱群对颗粒的脱除。

图8为不同Re数下交叉流阵列液膜柱群水蒸气脱除率。

由图8可知，Re数一定时，水蒸气总脱除效率随着液膜柱排数增加而增加直至达到最大，Re数增加，这种水蒸气脱除效率增加趋势变缓，最终只要主流气体入口温湿度、液膜柱温度一定时，水蒸气总脱除效率一定，且实验与理论较吻合。当主流气体入口温度100℃，绝对湿度0.626kg/kg，液膜柱温度20℃，液膜柱表面气体绝对湿度0.0148 kg/kg，经过100排液膜柱群后，水蒸气总脱除效率可达到96%。

图8 不同Re数下交叉流阵列液膜柱群水蒸气脱除效率

图9为不同Re数下交叉流阵列液膜柱群PM2.5(颗粒粒径dp1.41μm)脱除率，其趋势与水蒸气脱除完全一致，只是脱除效率有所降低。当主流气体入口温度100℃，绝对湿度0.626kg/kg，液膜柱温度20℃，液膜柱表面气体绝对湿度0.0148 kg/kg，经过100排液膜柱群后，PM2.5脱除效率可达到70%。

图9 不同Re数下交叉流阵列液膜柱群PM2.5(颗粒粒径dp1.41μm)脱除效率

图10为一定Re数下交叉流阵列入口气体绝对湿度不同时液膜柱群的水蒸气脱除率。

由图10可知，当液膜柱温度一定，即对应的液膜柱表面气体绝对湿度一定时，改变入口气体的绝对湿度，水蒸气脱除效率变化不大，效率都可高达96%，且实验与理论吻合较好。

图11为一定Re数下交叉流阵列入口气体绝对湿度不同时液膜柱群的PM2.5(颗粒粒径dp1.41μm)脱除率。

图10 一定Re数下入口气体绝对湿度不同时液膜柱群水蒸气脱除效率

图11 一定Re数下入口气体绝对湿度不同时液膜柱群PM2.5(颗粒粒径dp1.41μm)脱除效率

由图11可知，当液膜柱温度一定，即对应的液膜柱表面气体绝对湿度一定时，增加入口气体的绝对湿度，PM2.5脱除效率也相应增加，理论值较实验值偏小，主要是理论模型计算时忽略了颗粒的其他脱除机理。当主流气体入口温度100℃，液膜柱温度20℃，气体绝对湿度从0.417kg/kg增加至0.941 kg/kg，经过100排液膜柱群后，PM2.5脱除效率从43%增加至82%。因此当液膜柱温度一定时，交叉流阵列入口气体湿度越大， PM2.5脱除效率则越高，即PM2.5脱除可实现与水蒸气脱除的耦合。

5 结语

(1)提出了废气-废水交叉流阵列脱湿除PM2.5新方法，指出尾气冷凝脱湿带动PM2.5颗粒向气液界面运动，脱湿过程带动PM2.5脱除，两过程实现耦合。

(2)通过对液膜柱分离单元微元段建立传质微分方程，得出含湿尾气横掠单个液膜柱脱湿除PM2.5理论表达式。交叉流阵列中流动方向上靠前的液膜柱分离单元具有更高的PM2.5脱除效率、脱湿量。

(3)PM2.5脱除效率与脱湿量成正比， 脱湿量越大，PM2.5脱除效率越高。

(4)基于单个液膜柱脱湿除PM2.5理论表达式，得出液柱群脱湿除PM2.5理论表达式。当主流气体入口温度100℃，绝对湿度0.626kg/kg，液膜柱温度20℃，液膜柱表面气体绝对湿度0.0148 kg/kg，经过100排液膜柱群后，水蒸气、PM2.5颗粒脱除效率分别可达到96%，70%。

符 号 说 明

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**基金项目：国家自然科学基金项目(21276161).科技部国际科技合作项目(2014DFG92250)。

2017-03-24)

*兰 赟：在读研究生。四川大学化工学院化学工程硕士。传质分离与研究。联系电话：13880124947， E-mail：404433010@qq.com。