嘉兴市化工区土壤-植物-大气连续体硫氟含量水平变异特征

颉洪涛，顾沈华，刘丽月，吴小双，虞木奎*

1. 华东沿海防护林生态系统国家定位观测研究站//中国林业科学研究院亚热带林业研究所，浙江 杭州 314000；2. 嘉兴市林特技术推广总站，浙江 嘉兴 314050

嘉兴市化工区土壤-植物-大气连续体硫氟含量水平变异特征

颉洪涛1，顾沈华2，刘丽月2，吴小双2，虞木奎1*

1. 华东沿海防护林生态系统国家定位观测研究站//中国林业科学研究院亚热带林业研究所，浙江 杭州 314000；2. 嘉兴市林特技术推广总站，浙江 嘉兴 314050

采用典型设点调查法对嘉兴市北部化工区污染源正西方向上3条样带（分别距污染源100、600和1 200 m）和无污染区（距污染源8 000 m）的土壤、28种绿化树种叶片和空气进行取样分析，以明确该区域土壤-植物-大气连续体（SPAC）硫、氟含量在水平方向上的变异特征。结果表明：土壤硫质量分数随水平距离增加而减少，而土壤氟质量分数先增加后减少；表层土壤硫质量分数最高（0.036%），而20 cm深处土壤氟质量分数最高（35.7 mg∙kg-1）。乔木、小乔木和灌木叶片硫浓度均随水平距离增加而降低，但叶片氟浓度先增加后降低；各样带上乔木叶片硫浓度均高于小乔木和灌木，而氟浓度则比较接近，灌木叶片硫、氟浓度在水平方向上的变异均大于乔木和小乔木。空气中SO2质量浓度峰值（0.176 mg∙m-3）出现在100 m样带上，随水平距离增加而持续减小，但HF质量浓度的峰值（1.487 µg∙m-3）出现在600 m样带上，二者浓度呈现不同的水平变异特征。对土壤、树木叶片和空气硫、氟含量的相关性分析表明：空气中的SO2和HF可能是土壤中的硫和氟的主要来源，凋落物的贡献次之。总体上，研究区SPAC系统硫、氟含量水平变异特征是统一的，3种介质通过相互作用共同调节SPAC系统硫、氟的动态平衡。对于SPAC系统硫、氟含量水平变异特征的认识有利于更好地控制城市工业区硫、氟污染，采取相应的土壤和植物修复措施，营造更加美好的城市生态人居环境。

化工区；硫氟污染；SPAC；水平变异；环境修复

化工区环境污染是城市产业发展必须要解决的问题，尤其是对重点污染物的治理和修复是营造良好人居环境的关键（李俊华等，2005）。园林植物在城市生态环境中扮演重要角色，它们对于特定范围内的大气污染物不仅有一定的抵抗能力，还有相当程度的吸收净化能力，这种利用植物吸收或者去除环境中污染物质的过程，称为植物修复（Phytoremediation）（王庆海等，2013）。不同种类的植物，其修复污染的能力有明显差别，和草本植物相比，木本植物拥有更庞大的根系和更多的生物量积累，也具有更强的污染物吸收能力（Capuana，2011）。木本植物吸收环境污染物的主要途径是叶片和根系吸收，叶片通过表皮细胞、角质层和气孔吸收污染物，而根系则通过吸收水分和营养物质的过程从土壤中吸附和吸收污染物质，这样就在土壤、植物和大气之间形成一个吸收环，3种介质作为一个连续体共同影响环境中污染物的含量。目前已有不少对于土壤或者植物单独吸收大气污染物的研究（李其林等，2005；刘世忠等，2003；夏会龙等，2003），但将土壤、植物和大气作为一个连续体来分析其修复某种环境污染的能力和特征的研究还较少。化工区环境污染具有范围大、易扩散的特点，尤其是污染物在水平方向上的扩散会对城市整体环境质量和人居环境造成较大影响（于群等，2011），因此研究污染物的水平扩散规律具有十分重要的意义。污染物的扩散涉及空气、植物、水土和土壤等多种介质，从土壤或植物单方面难以对其影响做出准确客观的评估，因此运用土壤-植物-大气连续体（SPAC）模型来研究某些环境污染物扩散在空间上的变异特征对于提升土壤和植物修复技术具有重要指导意义。

不同地区主要环境污染物种类因产业结构和布局而不同，而嘉兴市北部地区以硫氧化物、氟氧化物以及氯氧化物为主（沈利娟等，2016），因为该区域分布着一些化纤、皮革企业，虽然废气排放已经过处理，但仍对生态环境质量有一定影响，尤其是硫、氟对空气和土壤的污染较为明显。因此，在该区域污染源及周边建立研究样带和样点以分析距污染源不同距离的土壤、树木叶片和空气中硫、氟污染物的分布规律和水平变异特征，以期为该区域硫、氟环境污染的土壤和植物修复提供理论借鉴。本文重点讨论以下3个问题：（1）空气中SO2和HF质量浓度以及土壤硫、氟质量分数在水平方向上的变化规律；（2）不同类型（高度）木本植物叶片硫、氟质量分数因水平距离增加而发生的变异规律。（3）SPAC系统是如何调节和平衡各介质中的硫、氟含量的。

图1 研究区样点分布Fig. 1 Sample distribution of the study area

表1 嘉兴市北化工区28种园林树种分类Table 1 Classification of 28 garden tree species in northern Jiaxing chemical industry zone

1 材料与方法

1.1 研究区概况

实验地点位于浙江省嘉兴市北部穆湖森林公园附近（30°20′N，120°17′E），属亚热带季风区，年均气温15.9 ℃，年均日照2017.0 h，年均降雨量1193.7 mm，无霜期230 d左右，属半湿润气候区，夏秋以东风为主，年均风速2.62 m∙s-1。土壤以堆叠土为主，水稻土和潮土为其基本土类。绿化植物以中亚热带北缘常绿阔叶、落叶阔叶树种为主，目前自然植被已基本被人工植被替代，现有绿化植物以双子叶植物为主，主要大科有禾本科（Gramineae）、蔷薇科（Rosaceae）、豆科（Leguminosae）、菊科（Compositae）、柏科（Cupressaceae）、大戟科（Euphorbiaceae）、木犀科（Oleaceae）、唇形科（Labiatae）和忍冬科（Caprifoliaceae）等。

1.2 调查及取样方法

本研究开展于2016年9—10月，首先对嘉兴市北绿化树种的组成、分布及生长状况进行调查，并查阅嘉兴园林局留存资料，筛选出28种植物作为实验树种，分别隶属于21科27属，其中乔木（高度(H)＞10 m）15种，小乔木（6 m＜H＜10 m）6种，灌木7种（H＜6 m）（表1）。然后依据地貌类型和树种分布格局（图1），分别在距离污染源100、600和1200 m处设置3条长度为1500 m且垂直于污染物扩散方向的样带，分别编号为样带Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ，每个样带上均匀设置3个样点；再在距离污染区8000 m处设置1个无污染对照区，编号为样带Ⅳ。在每个样点和对照区采集足量叶片和土壤样品。采集叶片时，每个树种选取生长状况较一致的3株树，乔木树种胸径大于10 cm，灌木树种基径大于6 cm，采集面向污染源方向的中高层的成熟叶片装于信封袋中，贴签标记带回实验室处理。采集土壤时，用土壤采集器在每个样点分别取0、20和40 cm处的土壤样品，每个样点取样3次，样品存于封口袋中带回实验室处理。每个样点处空气中SO2和HF浓度委托嘉兴市环境保护监测站于9月28—30日进行监测并出具报告，SO2浓度采用甲醛吸收-副玫瑰苯胺分光光度法测定，HF浓度采用离子色谱法测定。气体浓度监测期间的风向均为东风，平均风速为4.47 m∙s-1，气体浓度监测高度为2.4 m。

1.3 样品处理及检测

将带回实验室的植物叶片用毛刷除尘后用纯净水冲洗干净，置于100 ℃烘箱中杀青4 h后调至80 ℃，恒温烘干48 h后粉碎、过80目筛留用。土壤样品采用自然风干法，研磨过80目筛留用。将处理过的植物叶片和土壤样品送至国家林业局经济林产品质量检验检测中心（杭州）检测样品中硫（S）和氟（F）的含量。叶片硫浓度测定采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）（黄志丁等，2013），叶片氟浓度和土壤氟质量分数测定均采用氟离子选择电极法（张楠等，2012）；土壤硫质量分数测定采用元素分析仪法（程思海等，2010）。

1.4 数据分析及处理

同一条样带上乔木、小乔木和灌木叶片硫、氟浓度分别是其所包含树种各样点叶片硫、氟浓度的算术平均值，不同深度土壤硫、氟质量分数分别为各样点同一深度土壤硫、氟质量分数的算术平均值，空气中SO2和HF质量浓度为各采样点的算术平均值。在Microsoft Excel 2010中进行数据整理和作图，在统计软件SPSS 20.0（IBM，USA）中进行数据统计分析，不同样带间的树木叶片、不同类型树木叶片以及不同深度土壤的硫、氟含量分别用单因素方差分析（One-way ANOVO）进行差异显著性检验。首先对数据进行方差齐性检验，方差齐性时，用Duncan进行组间差异显著性检验分析；当方差非齐性时，用Tamhane进行组间差异显著性检验分析。显著性水平设置为α=0.05。

2 结果与分析

2.1 大气SO2和HF浓度的水平变异特征

研究区大气SO2和HF浓度在水平方向上的变异特征有所差别，但总体上均表现为离污染源越近，气体浓度越高。首先，SO2和HF浓度峰值出现位置不同，HF浓度峰值出现在样带Ⅱ，而SO2浓度峰值出现在样带Ⅰ（表2）。其次，随着水平距离增加，两种气体浓度均逐渐下降，但两者的浓度衰减速率不同。从样带Ⅰ至样带Ⅱ，HF浓度增加了7.2%，因此样带Ⅱ处HF浓度最高，此后开始下降，至样带Ⅲ时下降了24.7%，至无污染区时已下降61%（表2）。污染源周围SO2浓度较高，但随水平扩散距离增加，其浓度降低也较明显，无污染区的空气SO2浓度显著低于污染源周围，至无污染区（样带Ⅳ）SO2浓度降低了61.9%。

表2 试验区空气污染物浓度监测Table 2 Monitoring of air pollutant concentrations in study area

图2 不同深度土壤硫、氟质量分数的水平变异Fig. 2 Horizontal variation of S and F mass fractions in soil of different depths

2.2 土壤硫、氟质量分数的水平变异特征

土壤中硫、氟质量分数随土层深度和水平扩散距离的变化规律明显不同。土壤硫含量分数随水平距离的增加而呈显著降低趋势，而土壤氟质量分数则随水平距离增加而先升高后降低；在样带Ⅲ和Ⅳ上，土壤硫含量分数随着土层深度增加而显著降低，在样带Ⅰ和Ⅱ上呈降低趋势（图2）；而在各样带上，土壤氟质量分数均随土层深度增加而呈先升高后降低趋势；表层土壤的硫含量分数最高，而40 cm深处最低；20 cm深处土壤的氟质量分数显著高于表层土，而40 cm深处土壤氟质量分数最低。

2.3 树木叶片硫、氟浓度的水平变异特征

不同类型树木叶片硫、氟浓度随水平距离增加而呈现不同的变异特征。乔木、小乔木和灌木叶片硫浓度都呈现出随水平距离增加而减少的趋势，但小乔木和灌木叶片硫浓度在样带Ⅲ处均有所升高随后又下降；乔木、小乔木和灌木叶片氟浓度随着水平距离增加呈现先增加后减少的趋势，样带Ⅱ的乔木叶片氟浓度最高，而样带Ⅲ的小乔木和灌木叶片氟浓度均为最高（图3）。和污染源周围相比，无污染区树木叶片硫浓度有明显的下降趋势，但叶片氟含量并未出现下降趋势，乔木和小乔木叶片氟浓度基本保持稳定，而灌木则显著升高；灌木叶片硫、氟浓度在水平方向上的变异均大于乔木和小乔木。

2.4 相关性分析

空气中SO2质量浓度、树木叶片中硫质量浓度和土壤中硫质量分数中的任意两个变量之间均呈极显著正相关性，空气中HF质量浓度与土壤中硫质量分数也呈极显著正相关性（表3）；叶片中氟质量浓度与土壤中氟质量分数和空气中HF浓度均呈相关性，但并不显著（表3）。土壤和空气中的硫、氟含量相关系数均较大，说明土壤中的硫和氟可能主要来自于气体沉降，凋落物对土壤硫、氟质量分数的贡献小于大气。

表3 土壤-植物-大气连续体硫、氟含量的Pearson相关性Table 3 Pearson correlations between S and F contents within SPAC

图3 不同类型树木叶片硫、氟含量的水平变异Fig. 3 Horizontal variation of S and F concentrations in leaves of different tree types

3 讨论

3.1 大气和土壤硫、氟含量的水平变异特征

影响气体污染物扩散的外源因素包括风、湍流、温度、湿度、大气层结稳定度和混合层高度等（梅宁等，2006），在本研究中取样点均位于污染源下风向位置上，外源条件近似，因此影响气体扩散的因素以内源因素即气体的特性为主，其中以分子质量的影响最大。本研究区企业产生的气体经过排气筒排放到大气中，构成有组织排放源（黄成等，2011），因此气体会产生一定程度的下沉运动，分子质量较大的气体在相同的气象条件下沉降速度较快，即SO2（32）比HF（10）和HCl（18）沉降快，在相同的风力条件下水平扩散距离小于HF和HCl，因此在样带Ⅰ处，SO2浓度先达到峰值，而HF和HCl的峰值则出现在样带Ⅱ，随后3种气体的浓度都随着水平扩散距离的增加而降低。这种气体水平扩散规律在一定程度上也符合格拉罕姆气体扩散定律（各种不同气体的扩散速度与气体摩尔质量的平方根成反比），因为SO2的扩散速度小于HF和HCl，因此在相同的风速、风向条件下，等时间内HF和HCl的扩散距离大于SO2，这一结果与贺帆等（2014）和陈义胜等（2016）的研究结果一致。对于特定气体污染物扩散规律的认识可运用到城市化工区污染物的有效吸收和预防上，在污染物扩散浓度峰值区域利用植物等吸收质设置加强隔离带或者吸收屏障，可以有效地阻断气态污染物的继续扩散。

化工区土壤中硫和氟质量分数在水平方向上的变异特征与空气中SO2和HF浓度的变化规律非常相似，即土壤硫质量分数随水平距离增加而持续降低，但土壤氟质量分数呈先升高后降低，这说明研究区土壤中硫、氟质量分数可能受到空气中SO2和HF浓度的高度调节。空气中的SO2和HF通过沉降或降水形成对应盐类聚集到土壤中是土壤硫、氟积累的一个重要途径（艾尼瓦尔.买买提等，2006）。在土壤不同深度，硫和氟的富集特征不同，硫在土壤表层富集得最多，而氟在土壤20 cm深处富集得最多，这可能是植物-土壤相互作用的结果。随着树木叶片的衰老凋落，叶片中所吸收的硫和氟也一同落到地上被土壤分解和吸收，故在植物叶片周期变化中，可将叶片中的硫和氟不断地转移到土壤中，在植物与土壤之间形成循环（Blodau et al.，2007）。表层土壤硫质量分数最高可能是由于叶片中的硫绝对浓度远远大于氟，因此表层土壤硫质量分数受凋落物影响较大，但氟含量受影响小，土壤中氟质量分数更多的是受长期的土壤风化、淋溶、分解聚积作用而形成的（Evdokimova，2001）。表层土壤氟质量分数低于下层土壤的另一个可能的原因是氟化物易淋失（吴家森，2008），尤其是在华东地区，土壤淋溶作用较强，酸度大，土壤表面氟化物易迁移淋失，因此质量分数较低。相对而言，硫化物稳定性较强，受淋失影响较小，因此表层土中的硫质量分数高于下层土。

3.2 树木叶片硫、氟浓度的水平变异特征

植物吸收硫和氟的主要途径包括两条：一是叶片从空气中直接吸收，二是根系以盐的形式从土壤中吸收硫化物和氟化物，二者共同影响植物叶片的硫、氟浓度（赵树新等，1993）。在本研究中，乔木、小乔木和灌木叶片硫浓度都随水平距离增加而降低，而叶片氟浓度随水平距离增加呈先升高后降低趋势，且乔木叶片的氟浓度峰值比小乔木和灌木出现得早，由此说明，乔木能有效控制环境中的氟污染。总体上，无污染区树木叶片硫、氟浓度均低于污染源周围，这与张德强等（2003）的研究结果是一致的。树木叶片硫、氟浓度的变化趋势与大气中SO2和HF浓度以及土壤中硫和氟质量分数的整体变化趋势是一致的，但变异幅度和方向有所差别，说明研究区树木叶片硫、氟浓度的水平变异受到了大气和土壤的共同影响，但过程更复杂。不同样带上乔木叶片的硫、氟浓度变异幅度小于小乔木，而小乔木又小于灌木，说明乔木叶片硫、氟的稳定性强于小乔木和灌木，这种差异可能是由树形结构和叶片形态共同决定的。对树木叶片硫、氟浓度水平变异特征的认识有利于实施因地制宜的污染物植物修复方案，及更有效地利用绿化植物来吸收环境污染物质，营造良好的城市生态环境。

3.3 SPAC中硫、氟的转运机制

土壤-植物-大气连续体是一个统一的、动态的、互相反馈的连续系统（王华田等，2002），硫和氟在这个系统中的各种转运过程就像连环一样互相衔接。污染源产生的硫和氟以气体或者化合物的形式被植物和土壤吸收，土壤中的硫、氟化合物离子通过根系被植物主动吸收，而凋落物又将一部分硫和氟返还到土壤和大气中，因此构成一个连续、动态的SPAC循环。在这个过程中，植物扮演着最关键的角色，它不断地和土壤、空气发生交互作用（刘利民等，2008），共同调节硫、氟在各个介质中的动态平衡。对SPAC系统各组分间的硫含量进行相关性分析，发现各组分间的硫含量均具有显著的正相关性，但对各组分间氟含量的分析表明仅空气中HF浓度和土壤氟质量分数之间具有显著的正相关性，叶片中氟浓度与土壤氟质量分数以及空气中HF浓度均呈负相关关系，这说明硫、氟在SPAC各组分间的水平变异规律不同，硫在各组分间展现了良好的同步性，而氟则表现出较明显的分异规律。这是因为植物叶片氟浓度在水平方向的变异特征与土壤和空气中的氟变异虽然总体趋势一致，但在各样带之间的变异幅度和方向有明显差别，尤其在水平方向上的样带Ⅱ和样带Ⅲ之间表现得非常明显。这一方面与树木叶片内氟化物的赋存形态有关，这种形态具有较高的稳定性，另一方面与植物对氟化物的吸收速率有关，二者共同影响树木叶片氟浓度的平衡（敦婉如等，1990）。SPAC各组分间相关系数的大小则表明土壤中的硫和氟可能主要来自于气体沉降，这与时光（1986）发现的土壤氟是由大气固态氟输入所致的结论一致。本研究的结果表明在对环境中的硫、氟污染进行修复时，应根据它们的水平变异特征实施不同的方案，这对提升绿化植物的综合环境效益有很大帮助。

4 结论

城市化工区污染物的水平扩散会影响人居生态环境，而运用绿色、高效的生态修复技术不仅可以修复损伤环境（陈玉碧等，2014），还有助于美化和改善城市环境。本文通过对嘉兴市北化工区SPAC系统进行研究，发现各组分硫、氟含量在水平方向上有不同变异特征，可以利用这些特征实施有针对性的植物和土壤修复。如将吸收硫能力较强的乔木布局在离污染源较近的地方，而将吸氟能力较强的小乔木和灌木布局在稍远的地方。在土壤修复时，应将氟吸收质置于一定深度的土层中，而将硫吸收质布置在浅层土。本研究的局限性在于实验尺度有限，树种类型较复杂，未来可在较大尺度上对特定树种的污染物吸收能力和变异特性进行研究。

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XIE Hongtao1, GU Shenghua2, LIU Liyue2, WU Xiaoshuang2, YU Mukui1*

1. National Field Research Station of Eastern China Coastal Forest Ecosystem//Research Institute of Subtropical Forestry, Chinese Academy of Forestry, Hangzhou 311400, China; 2. Jiaxing Extension Station of Forestry Specialty Technology, Jiaxing 314050, China.

Horizontal Variation of Sulfur and Fluorine Contents within Soil-Plant-Atmosphere Continuum in Chemical Industry Zone of Jiaxing City

The field survey method based on typical points was used to conduct the sampling of soil, air and leaves of 28 tree species along three transects (100, 600 and 1 200 m away from pollution source separately) in chemical zone of northern Jiaxing and non-polluted area (8 000 m away from pollution source) to analyze the horizontal variation of sulfur (S) and fluorine (F) contents within Soil-Plant-Atmosphere Continuum (SPAC) in this area. The results showed that soil S mass fraction decreased with increasing horizontal distance while soil F mass fraction increased firstly and then decreased. The S mass fraction reached the highest level in topsoil while F mass fraction came to the maximum at 20 cm depth profile. Meanwhile leaf S concentrations for arbor, small arbor and shrub decreased with increasing horizontal distance, but F concentrations increased firstly and then decreased. Moreover leaf S concentrations for the arbor were higher than that of small arbors and shrubs on each transect, while leaf F concentrations were comparatively close to each other. Particularly horizontal variations of leaf S and F concentrations of the shrub were both greater than that for arbors and small arbors. And the peak of SO2concentration appeared at the 100 m’s transect and continued to decrease with increasing horizontal distance, but HF appeared at the 600 m’s transect, which showed different horizontal variation characteristics. Through correlation analysis on S and F contents among soil, tree leaves and air it illustrated that the SO2and HF in air might be the main source of soil S and F while litters contributed secondarily. Overall, the horizontal variation characteristics of S and F within SPAC were basically synchronous in the test area, and the three media jointly regulated the dynamic balance of S and F within SPAC system. The deeper understandings on horizontal variation characteristics of S and F contents within SPAC system is helpful to better control S and F pollution in urban industrial areas, and to take corresponding soil and plant remediation measures to create a much more beautiful urban ecological environment for residents.

chemical industry area; sulfur and fluorine; SPAC; horizontal variation; environmental remediation

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.03.016

X53; X51

A

1674-5906（2017）03-0473-06

颉洪涛, 顾沈华, 刘丽月, 吴小双, 虞木奎. 2017. 嘉兴市化工区土壤-植物-大气连续体硫氟含量水平变异特征[J].生态环境学报, 26(3): 473-478.

XIE Hongtao, GU Shenghua, LIU Liyue, WU Xiaoshuang, YU Mukui. 2017. Horizontal variation of sulfur and fluorine contents within soil-plant-atmosphere continuum in chemical industry zone of Jiaxing City [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(3): 473-478.

中国林业科学研究院与浙江省合作项目（16204002）；嘉兴市科学技术局公益性应用技术研究计划项目（2014AY21019）；浙江省林科院应用技术研究（14204005）

颉洪涛（1989年生），男，博士研究生，主要从事生态系统功能优化研究。E-mail: xiehongtaode@126.com *通信作者：虞木奎（1961年生），男，研究员，博士，主要从事林业生态工程研究。E-mail: yumukui@sina.com

2016-12-30