相对比较法分析放射性核素研究

卿云花



相对比较法分析放射性核素研究

卿云花

福建省职业病与化学中毒预防控制中心

该文描述了采用HPGeγ谱仪通过相对比较法处理受干扰放射性核素时，放射性核素在消除干扰前后的异常活度而引发对干扰校正的研究。结果表明，若刻度源为混合源，且含受干扰不可忽略的待分析核素，无论是否对样品中待分析核素进行校正，则都要对刻度源中待分析受干扰核素进行校正。

HPGeγ谱仪 放射性核素 干扰校正 相对比较法

1 概述

为了提高放射卫生技术机构 γ 能谱实验室放射性核素检测水平，保证放射性核素γ 能谱测量的质量，2015年，由中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所（以下简称组织机构）组织开展放射性核素 γ 能谱分析能力考核。本实验室于2015年8月上旬收到代号为2015- BD004，基质为土壤的样品，要求分析样品中232Th、40K和137Cs三种放射性核素比活度。综合实验室条件和比对样品特性，我们在此次比对过程中采用相对比较法来分析样品中各放射性核素比活度。由于本实验室使用的土壤体标准源为混合源，该标准源中含232Th、40K、137Cs等放射性核素。232Th的 1459.2 keV γ射线会对40K的 1460.8 keV γ射线产生干扰[1]，特别是在232Th活度相对较大时，对分析结果会产生严重影响。又由于40K只有1460.8 keV这一种能量γ射线[2]可用于分析，因此消除1459.2 keVγ射线的干扰很有必要。在比对过程中，本文采用王崇杰等[3]在消除γ能谱中232Th对40K的干扰中的方法对刻度系数进行校正,得到40K特征能能量为1460.8 keV的校正后比活度为577Bq/kg，而校正前未对40K做干扰峰校正的比活度却为562Bq/kg。校正前比活度小于修正后比活度的异常结果使人深思，为探究异常结果的因素，本文在利用原比对结果的基础上，采用两个经中国计量院校准的土壤标准体源进行验证。

2 实验装置和标准源

2.1实验装置

本实验采用了ORTEC公司的HPGeγ谱仪，3个用于能量刻度的点源和2个土壤混合体源（其中一个体源借用于中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所）均经中国计量科学研究院校准，HPGeγ谱仪和标准源的相关参数如表1所示。

表1 测量仪器和标准源相关参数

本实验室用于能量刻度的三个点源活度在103Bq量级，两个土壤标准源都由规格型号为75mm×H70mm的样品盒封装。编号为CZHH-1305的土壤源含232Th，而编号为14NTR/70-080503的土壤源不含232Th，两个体标准源都含有241Am、60Co、137Cs、40K的三种放射性核素，针对本文研究内容，两个体标准源的部分核素活度信息如表2所示。

表2 土壤源中放射性核素活度信息

注：相对扩展不确定度的包含因子K为2

2.2 实验方法

本文主要研究采用相对比较法分析样品中受干扰核素在校正前后的核素活度，为探讨2015年比对过程中受干扰核素校正前后异常结果的原因，也对未受干扰核素137Cs的放射性比活度进行分析。

为验证探讨结果，本文提供两个都含有放射性核素40K和137Cs土壤标准源，编号为CZHH-1305土壤源中的40K受232Th干扰，而编号为14NTR/70-080503土壤源中的40K未受232Th干扰，以编号为CZHH-1305的土壤源为刻度源，编号为14NTR/70-080503的土壤源为样品进行验证实验。当刻度源中含有待分析核素可利用的条件下，可通过直接计算待分析核素特征能量点的刻度系数来分析待测核素活度[4-5]。因文中两个体标准源中都含有137Cs和40K两种放射性核素，从而选择相对比较法来分析编号为14NTR/70-080503的土壤源中137Cs和40K的活度。

3 结果与讨论

3.1 结果

在2015年比对过程中，以编号为CZHH-1305的土壤源为刻度源通过相对比较法对编号为2015-BD004的比对样品进行分析，经干扰校正前后获得的137Cs和40K两种放射性核素的比活度及刻度系数如表3所示。

由表3可知，40K校正前的测量值小于校正后的测量值。137Cs的测量值与参考值相对偏差为3%，由此可见，未考虑受干扰因素时，采用土壤中放射性核素的能谱分析方法的分析过程出现的错误概率很小。通过干扰校正后，40K的测量值与参考值的相对偏差为3.8%，由此可见，采用王崇杰等在消除γ能谱中232Th对40K的干扰的方法分析受干扰40K放射性活度过程出现误差的概率也很小，因而应考虑受干扰核素40K在进行干扰校正前的分析过程。

表3 刻度系数和137Cs、40K比活度

由于除2015-BD004的比对样品中的40K受干扰核素232Th的影响外，编号为CZHH-1305的土壤刻度源中的40K也受干扰核素232Th的影响，因此，如果既不对比对样品中的40K进行干扰校正，也不对刻度源中的40K进行干扰校正时，就开始分析受干扰放射性核素的比活度，那么所得结果并不是能量峰为1459.2 keV和1460.8 keV在多道中累计计数所得比活度，其结果小于40K的假比活度[3]。只有在未对样品中的40K进行干扰校正前，对刻度源中的40K进行干扰校正后，其结果为能量峰1459.2 keV和1460.8 keV在多道中的累计计数所得比活度，该结果即为因232Th能量峰1459.2 keV对能量峰1460.8 keV的干扰所致的40K假比活度。因此在分析2015-BD004土壤样的40K活度前，应先对土壤刻度源中的40K进行干扰校正，校正后的刻度系数见表4，在刻度源校正的前提下，2015-BD004土壤样中40K校正前后的比活度如表4所示。

表4 刻度系数和137Cs、40K比活度

由表4可以看出，在对刻度源进行校正的前提下，样品中受干扰核素40K的校正前的参考值大于校正后的参考值，且校正前的参考值为能量峰为1459.2 keV和1460.8 keV在多道中累计计数所得的40K假比活度。

为验证上述探讨，通过相对比较法以编号为CZHH-1305的土壤源为刻度源，以编号为14NTR/70-080503的土壤源为样品。首先对刻度源进行干扰校正，所得校正前后的刻度系数见表5。相对样品中40K活度，样品中所含的232Th可忽略不计，因此样品中的40K不需要进行干扰校正。对刻度源进行干扰校正前和校正后，样品中待分析核素137Cs和40K的活度如表5所示。由表5可知，137Cs的测量值与参考值的相对偏差为2.2%。若未对刻度源进行干扰修正，样品中40K的参考值为1401±66 Bq，该值小于经对刻度源校正后的参考值1470±69 Bq，且经对刻度源进行干扰校正后，样品中40K的测量值与参考值的相对偏差为1.4%。

表5 刻度系数和137Cs、40K活度

3.2 结论

不论是应用相对比较法还是效率曲线法，若样品中待分析核素受其它干扰核素的影响，且刻度源为混合源，并含受干扰不可忽略的待分析核素，那么在未对待分析核素进行干扰校正前，只有对刻度源中待分析的受干扰核素进行干扰校正后，所得核素活度才为待分析核素假活度。

[1] 朱传新, 陈渊, 郭海萍, 等. 高纯锗探测器探测效率研究[J].核电子学与探测技术,2006，26(2)：191-194.

[2] 朱文凯, 陈军, 熊建平, 等. 两套 HPGe γ 谱仪对土壤样品的测量结果比对分析[J]. 核电子学与探测技术, 2005，25(2): 150-152.

[3] Zapata F. Handbook for the assessment of soil erosion andsedimentation using environmental radionuclides[M]. Kluwer Academic Publishers,2002.

[4]土壤中放射性核素的能谱分析方法: GB 11743-2013[S].2013.

[5] 高纯锗γ能谱分析通用方法: GB 11713-2015[S]. 2015.