储层条件下超临界二氧化碳与原油体系最小混相压力研究

赵 跃 军， 宋 考 平， 范 广 娟

( 1.东北石油大学 石油工程学院， 黑龙江 大庆 163318；2.东北石油大学 提高油气采收率教育部重点实验室， 黑龙江 大庆 163318；3.东北石油大学 地球科学学院， 黑龙江 大庆 163318 )

储层条件下超临界二氧化碳与原油体系最小混相压力研究

赵 跃 军*1,2， 宋 考 平1,2， 范 广 娟3

( 1.东北石油大学 石油工程学院， 黑龙江 大庆 163318；2.东北石油大学 提高油气采收率教育部重点实验室， 黑龙江 大庆 163318；3.东北石油大学 地球科学学院， 黑龙江 大庆 163318 )

注二氧化碳开采原油已经成为目前世界范围内特低或超低渗透油田重点采用的提高原油采收率技术，驱油过程中较为理想的驱替形态就是能够形成二氧化碳混相驱，而最小混相压力是形成混相驱关键因素之一，因此快速准确预测最小混相压力是实现混相驱的重要环节．通过长细管驱替实验法和多种经验公式法对储层条件下超临界二氧化碳与试验区原油体系最小混相压力的预测进行了研究，并用长细管驱替实验法对各经验公式法测定的结果进行了误差分析．研究结果表明：长细管驱替实验法预测的最小混相压力为29.15 MPa；各经验公式法计算得到的最小混相压力相差较大，预测最大值为42.60 MPa，最小值为10.34 MPa，平均值为26.83 MPa；对比长细管驱替实验法测得的结果，各经验公式法预测的最小混相压力平均值的相对误差为7.96%，其中相对误差最小的是石油采收率研究所提出的PRIⅠ方法，相对误差为1.26%．

最小混相压力；超临界二氧化碳；混相驱；长细管驱替实验法；经验公式法

0 引 言

最大幅度提高原油采收率(EOR)是国内外所有油田及石油工作者和研究人员追求的目标．虽然水驱采油技术在国内已经形成了一套很成熟的体系，然而对于特低渗透和超(致密)低渗透油田来说，注水开发技术是不适合的．多数油田需要采用注气开发，而在气源的选择中二氧化碳由于自身的优势成为了很多油田应用的对象[1-7]．经研究发现，在二氧化碳驱油过程中会出现混相驱或者非混相驱的驱替形态，实际数据表明存在混相驱区块的采收率要高于非混相驱区块较多，然而能否形成混相驱的关键性因素之一就是原油与二氧化碳体系的最小混相压力，并且最小混相压力主要受储层与原油性质、注入气体成分组成、地层温度和地层压力等因素的影响[8-16]．所以整个区块能否尽早全面实现混相驱与能否快速准确地预测最小混相压力有着非常重要的关系．本文针对超临界二氧化碳与该试验区原油体系最小混相压力首次采用长细管驱替实验法进行预测和确定，并对各经验公式法预测的结果进行误差分析，最终优选出适合预测相似区块最小混相压力的方法．长细管驱替实验法是被广泛应用且普遍认可的实验方法，该方法的预测结果对于经验公式法的优选具有重要作用，尤其对于该试验区能够尽快全面实现二氧化碳混相驱和进一步提高原油采收率具有重要研究价值．

油田试验区北部油藏埋藏较浅，油层顶面深度1 400～1 900 m，南部埋藏较深，油层顶面深度2 100 m左右．试验区周围断裂比较发育，均为正断层，走向以近于南北向为主，断层延伸长度一般为2.5 km，断距一般为35～50 m，倾角为25°～45°，天然裂缝不发育，储层平均孔隙度为0.102，平均渗透率为1.2×10-3μm2，饱和压力为7.76 MPa，气油比为40.3 m3/m3，原油密度为0.853 6 g/cm3，体积系数为1.148 0，黏度为1.88 mPa·s，单脱死油相对分子质量为264.1，井流物组分摩尔分数：甲烷8.27%、C2～C1026.12%、C11+43.04%、CO2与N2和22.57%，地层温度为111.5 ℃，地层压力为31.2 MPa．

1 经验公式法预测最小混相压力

作者在调研一些关于经验公式法的文献时，发现部分文献中经验公式的单位或相关参数不是统一的，这样会导致同一个经验公式在不同文献中的表达式都是不同的，不方便进一步应用和研究．因此在查阅了相关的中文文献和外文原始文献的基础上，统一了各经验公式中各个变量的单位和相关参数．

针对超临界二氧化碳与原油体系最小混相压力的预测，国内外的研究人员和学者提出过许多种经验公式．但有些方法只能预测二氧化碳纯度的影响或者应用条件与本试验区块实际情况不符，本文对此类方法不作讨论，如：Sebastian经验公式方法、Dunyushkin-Namiot方法和Kovarik方法等．

(1)National Petroleum Council(NPC)方法

National Petroleum Council(NPC)给出了以原油密度作为主要指标、地层温度作为辅助指标的确定最小混相压力的方法[17-19](见表1)．

表1 NPC方法

(2)Glaso经验公式

Glaso在Benham和Alson等对最小混相压力预测研究的基础上，给出了中等组分含量在18%以上和以下的两种关系式[20-25]．

(1)

式中：pmm为最小混相压力，MPa；Mr,C7+为脱气油中C7+的相对分子质量；t为油藏温度，℃．

②中等组分含量小于18%时的经验公式

(2)

式中：xRF为油藏流体中C2～C6的摩尔分数．

(3)Johnson-Pollin(J-P)经验公式[26]

pmm=pci+0.006 897α(t-tci)+ 0.006 897I(βMr-Mr,in)2

(3)

式中：pci为i组分的临界压力，MPa；tci为i组分的临界温度，℃；Mr,in为注入气体的相对分子质量；Mr为原油的平均相对分子质量．

对于纯二氧化碳：I=1.276 2，α=18.9，β=0.285．于是式(3)转换为

pmm=7.528+0.130 4×(t-31.04)+ 0.008 8×(0.285Mr-44.01)2

(4)

(4)石油采收率研究所经验公式

石油采收率研究所根据与最小混相压力相关的不同指标参数给出了两个经验公式[20]，第一个是与二氧化碳蒸气压曲线相关的经验公式PRIⅠ：

pmm=0.051×102.772-1 579/Rt

(5)

其中R=1.8t+492．

第二个是与油藏温度相关的经验公式PRIⅡ：

pmm=-4.891 3+0.415t-0.001 597 4t2

(6)

需要注意的是：若最小混相压力小于饱和压力，则令最小混相压力等于饱和压力．

(5)Cronquist经验公式

Cronquist提出了与原有的甲烷摩尔分数、C5+馏分的相对分子质量和温度等原油特性参数相关的两种形式的经验公式[21]，这些参数对最小混相压力的影响较大．

第一种形式：

pmm=15.988×(1.8t+32)K

(7)

其中

K=0.744 206+0.001 103 8MC5++ 0.001 527 9xPCI

式中：MC5+为戊烷以上馏分的摩尔质量，g/mol；xPCI为甲烷和氮气的摩尔分数，%．

第二种形式：

pmm=60.532 9-0.073 612 5t- 0.049 292 4MC5++7.429 65×10-4a+ 2.102×10-4b-5.124×10-4c- 13.469 1logt-0.248 029 logxC1

(8)

其中

a=MC5+×xC1；b=MC5+×t；c=t×xC1

式中：xC1为甲烷的摩尔分数．

(6)Alston经验公式

Alston给出了与二氧化碳气体纯度相关的最小混相压力预测的经验公式[22]．由于该试验区的注入气体为纯二氧化碳，对于不纯注入气体的经验公式这里没有列出．

对于纯二氧化碳的经验公式：

(9)

式中：nvol、nmint分别为原油中挥发成分(如N2和C1)物质的量和中间烃(C2-4、CO2和H2S)组分物质的量．

需要注意的是：如果最小混相压力小于饱和压力，则令最小混相压力等于饱和压力．

(7)Silva经验公式

Silva等[27-28]根据原油中各分子大小的分布对最小混相压力的影响建立了原油相对分子质量分布与最小混相压力之间的函数关系式．式(10)给出了C2～C31各馏分烃的归一化质量分数公式．

(10)

式中：wi为i组分的质量分数，当i=31时，其数值表示为C31以上所有组分的质量分数之和．

体系达到相平衡时，i组分的分配系数Ki为

logKi=-0.041 75Ci+0.761 1

(11)

其中，Ci为i组分的碳原子数，C31用平均碳数C33代替．如果组分的质量分数是分段给出的，则对应的Ki可以按照组分的平均碳数计算．

质量组成参数F的计算公式如下：

二氧化碳密度在系统压力达到最小混相压力时的表达式为

(12)

(13)

a、b为特性参数，其计算公式如下：

其中：psy为体系压力，MPa；Tsy为体系温度，K；Msy为体系平均摩尔质量，g/mol；ρsy为体系密度，g/m3；R为理想气体常数，取值0.008 314 4 kJ/(mol·K)．

或者根据二氧化碳气体达到上述密度和储层温度条件下对应的压力来计算并查表得到其最小混相压力值．

需要注意的是：如果泡点压力高于最小混相压力，则最小混相压力等于泡点压力．

2 长细管驱替实验法测定最小混相压力

2.1 实验原理及装置

本研究所用的长细管驱替实验装置是自行组建的(见图1和表2)，装置主要为分别装有试验区油田原油、二氧化碳和蒸馏水的活塞容器、填砂细管、回压阀、气体流量计、液体流量计、ISCO全自动泵等．

图1 长细管驱替实验装置示意图

表2 长细管驱替实验模型基本参数

2.2 实验流程

(1)实验准备：打开恒温箱并加热，当温度接近储层实际温度后通过调节恒温控制器使恒温箱内温度保持在预定值上；用甲苯和石油醚溶剂进行细管模型的清洗，接着用高压空气将残留的溶剂吹干；开泵后推活塞至容器顶部，将容器内的气体排出．接着向活塞容器中注入二氧化碳后将阀门关闭；填砂细管加饱和蒸馏水，计算该细管孔隙度；用甲苯清洗填砂细管中的蒸馏水，放在恒温箱中烘干，将细管中的甲苯蒸发掉；用ISCO恒压恒速泵向细管模型中压入配制好的模拟油，当模拟油注入量达到1.5倍孔隙体积时停止，根据其注入量和出液量的体积差就能够计算并确定出细管模型中的饱和油量，至此实验准备工作完毕．

(2)压力调整：开启ISCO恒压恒速泵，使活塞容器中气体的压力提高至低于驱替实验压力的1～3 MPa停止加压；通过调节手动泵使回压提高到预定的实验驱替压力；在恒压下开泵注入二氧化碳气体进行实验驱替，此时打开细管模型的出口阀门并调整活塞容器中的气体压力，该压力要等于或略高于实验驱替压力．

(3)计量并计算：在实验驱替过程中，对产油量、产气量和泵读数等数据根据实验情况定时进行测定并检查油样饱和情况；当累计注气体积大于1.2倍孔隙体积时停止注入并计算该次驱替实验的采收率．注意事项：当一次实验结束后，要重新进行细管模型的清洗，以免影响下一次的实验结果．

(4)实验方案的制订：按照上述的实验流程进行下一个压力点下的驱替实验．通常情况下，通过该实验方法要分析出某种气体的最小混相压力，至少需要测出5个以上压力点的采收率．本实验设定的6个实验回压分别为24、26、28、30、32和34 MPa．

2.3 实验结果

目前，多数研究者认同的判定细管实验为混相驱替的准则为：注入1.2倍孔隙体积二氧化碳气体时的原油采出程度大于90%，而且随着驱替压力的升高，驱油效率没有明显的增加；在观察窗中可以观察到混相流体，即在二氧化碳和其之前的油墙间不存在明显的界面．

确定最小混相压力(MMP)的方法是在保证长细管驱替实验非混相驱替和实现混相驱替各有3次的情况下，绘制各次长细管实验注入气体量为1.2倍孔隙体积时对应的原油采出程度与驱替压力的关系曲线图，非混相驱替段拟合回归的直线与混相驱替段拟合回归的直线的交点所对应的压力值即为最小混相压力值．

根据实验结果(表3)绘制注入1.2倍孔隙体积二氧化碳气体时的原油采出程度与实验驱替压力之间的关系曲线(图2)，确定该试验区储层原油与超临界二氧化碳体系的最小混相压力为29.15 MPa．

表3 试验区原油注CO2长细管驱替实验结果

Tab.3 The long slim tube displacement experiment results of crude oil with injecting CO2in the test area

实验温度/℃实验压力/MPa注入CO2气体为1.2倍孔隙体积时采出程度/%评价111.52468.84非混相111.52677.80非混相111.52886.11非混相111.53091.35混相111.53292.86混相111.53493.97混相

图2 试验区原油注CO2长细管驱替实验采出程度与驱替压力关系曲线

Fig.2 The relation curve between the recovery and the displace pressure of the long slim tube displacement experiment of crude oil with injecting CO2in the test area

3 最小混相压力预测结果对比

将应用广泛并被普遍认可的长细管驱替实验法与各经验公式法预测的最小混相压力进行对比(表4)，可以看出：长细管驱替实验法得到的最小混相压力为29.15MPa；经验公式法中预测的最小混相压力最大值为42.60MPa，最小值为10.34MPa，平均值为26.83MPa；所有经验公式预测的最小混相压力平均值的相对误差为7.96%，其中相对误差最小的是PRIⅠ方法，相对误差为1.26%，其次是J-P经验公式法，相对误差为8.82%；其他各经验公式方法的预测结果相对误差较大．

表4 最小混相压力预测结果对比

4 结 论

(1)试验区原油储层条件下应用长细管驱替实验法预测的最小混相压力为29.15 MPa；各经验公式法预测得到的最小混相压力相差较大，压力预测的平均值为26.83 MPa，平均值的相对误差为7.96%，其中相对误差最小的是石油采收率研究所提出的PRIⅠ方法，压力预测值为28.78 MPa，相对误差为1.26%．

(2)在实验设备和时间等条件允许的情况下，长细管驱替实验法仍然是试验区油田储层条件下最小混相压力预测较为可靠的方法．而在进行预筛选或可行性研究时也可以应用石油采收率研究所提出的PRIⅠ方法快速预测试验区油田及其他相似区块的原油与超临界二氧化碳体系最小混相压力．

(3)各经验公式法是在各自特定的油藏环境、储层和流体性质等条件下通过大量的统计回归分析得到的，具有较强的局限性．因此用经验公式法预测最小混相压力时，一定要结合试验区块的实际情况通过长细管驱替实验法或者其他方法进行误差分析和适应性分析之后才可应用．

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Research on minimum miscible pressure of supercritical carbon dioxide and crude oil system under reservoir condition

ZHAO Yuejun*1,2, SONG Kaoping1,2, FAN Guangjuan3

( 1.College of Petroleum Engineering, Northeast Petroleum University, Daqing 163318, China；2.The Key Laboratory of Enhanced Oil and Gas Recovery of Education Ministry, Northeast Petroleum University,Daqing 163318, China；3.College of Geosciences, Northeast Petroleum University, Daqing 163318, China )

Developing oil by injecting carbon dioxide has become the important enhanced oil recovery technology for the ultra-low permeability oil field and extra-low permeability oil field in the current world. The ideal displacement is to form carbon dioxide miscible flooding in the process of oil displacement. The minimum miscible pressure is one of the key factors to form miscible flooding. So it is an important part of the realization of miscible flooding to predict the minimum miscible pressure quickly and accurately. The minimum miscible pressure prediction of the supercritical carbon dioxide and crude oil system under reservoir condition of the test area is studied through the long slim tube displacement experiment method and a variety of empirical formula methods. The minimum miscible pressure predicted by the long slim tube displacement experiment method is applied to analyze the relative error of the result of the empirical formula methods. The research results show that the minimum miscible pressure predicted by the long slim tube displacement experiment method is 29.15 MPa; the minimum miscible pressure values calculated by the various empirical formula methods are quite different: the maximum is 42.60 MPa, the minimum is 10.34 MPa, and the average value is 26.83 MPa; the average relative error to the long slim tube displacement experiment method is 7.96%. The relative error of PRIⅠmethod proposed by Petroleum Recovery Institute is 1.26%, which is the smallest relative error among all of the empirical formula methods.

minimum miscible pressure; supercritical carbon dioxide; miscible flooding; long slim tube displacement experiment method; empirical formula method

2016-07-18；

2017-01-13．

国家重大科技专项(2011ZX05009)；国家自然科学基金资助项目(51404070).

赵跃军*(1980-)，男，博士，副教授，E-mail:fancyzyj@163.com.

1000-8608(2017)02-0119-07

TE348

A

10.7511/dllgxb201702002