光散射法与β射线衰减-光散射联用法颗粒物在线测量方法对比

王永敏，高 健，徐仲均，宋英石，王淑兰，柴发合

1．北京化工大学，北京 100029

2．中国环境科学研究院，北京 100012

3．江苏省大气环境与装备技术协同创新中心，南京信息工程大学，江苏南京 210044

光散射法与β射线衰减-光散射联用法颗粒物在线测量方法对比

王永敏1，2，高 健2，3*，徐仲均1*，宋英石2，王淑兰2，柴发合2

1．北京化工大学，北京 100029

2．中国环境科学研究院，北京 100012

3．江苏省大气环境与装备技术协同创新中心，南京信息工程大学，江苏南京 210044

为考察光散射法和β射线衰减-光散射联用法的适用性，以β射线衰减法颗粒物自动监测仪(BAM)为标准，于2016年2 月4日—4月18日，在中国环境科学研究院利用β射线衰减-光散射联用法颗粒物自动监测仪(MP-CPM)与光散射法传感器对ρ(PM10)和ρ(PM2．5)测量结果进行了对比．结果表明:①MP-CPM与BAM测量ρ(PM10)的结果具有较好的一致性，相关系数为0．92，平均相对偏差为0．04%;ρ(PM2．5)结果一致性较差，相关系数为0．69，MP-CPM测量ρ(PM2．5)整体较高于BAM，平均相对偏差为45．8%．②光散射法传感器与BAM测量ρ(PM2．5)结果一致性较好，相关系数为0．85，平均相对偏差为11．24%，但ρ(PM10)远低于BAM，平均相对偏差为－44．64%．在特殊污染情景下，光散射法将因受到较大影响而严重错估颗粒物浓度．烟花燃放期间，MP-CPM和光散射法传感器严重低估颗粒物浓度，与BAM测量颗粒物浓度的平均相对偏差均低于－50%;沙尘污染过程中，MP-CPM严重高估ρ(PM2．5)，与BAM测量ρ(PM2．5)结果平均相对偏差为79．27%，光散射法传感器严重低估ρ(PM10)，与BAM测量ρ(PM10)结果平均相对偏差为－59．35%．研究显示，不同原理的仪器，在不同的使用场景下应该区别对待．

β射线衰减法;光散射法;β射线衰减-光散射联用法;对比分析

大气颗粒物是影响空气质量的关键参数，同时也是影响可见度，人体健康和全球气候的重要因素［1-3］．近些年来，我国中东部地区空气质量深受高浓度颗粒物污染影响［4-6］，尤其是重污染天气的频繁发生，给大气污染防治工作带来极大挑战［7］．2012年2月29日，新修订的GB 3095—2012《环境空气质量标准》将PM2．5的质量浓度纳入了其中［8］，PM2．5业务化监测工作也在全国迅速开展［9-10］．

目前，大气颗粒物质量浓度监测的主要方法是手工采样称重法和连续在线自动监测法两大类，其中连续自动监测法有微量振荡天平法、β射线衰减法和光散射法等［11-15］．手工采样称重法是最直接、最可靠的方法，但其操作繁琐而费时，多用于进行单点、某时间段内的采样与监测．微量振荡天平法的寿命和工作效率易受高浓度细颗粒物和高湿度的影响，从而对仪器的维护带来了困难［16］．BAM(β射线衰减法)不受颗粒物粒径、成分、颜色及分散状态的影响，测定的是颗粒物质量浓度．BAM与手工监测法比对测试，已满足测试参数指标要求，是我国认证的测量颗粒物浓度的方法，且是我国目前应用比较广泛的颗粒物测量方法［17-20］．

颗粒物浓度在区域内异质性很高，有限几个监测点提供的颗粒物浓度很难精准表征颗粒物的区域分布．因此近年来，光散射法传感器因具有快速，灵敏、稳定性好，体积小、能现场直读等优点，引起了研究者和环境管理部门的普遍关注，并在一定范围内得到应用［21-22］．然而光散射法传感器测量结果来源于不同粒径颗粒物对光的脉冲数及脉冲强度，其与质量浓度的转换关系受颗粒物大小、密度、形状和光学特性等影响［23-25］．因此，光散射法测定结果的准确性尚需大量比对实验结果加以修正．

综上，利用 β射线衰减-光散射联用法(MPCPM)、光散射法和BAM，开展ρ(PM10)和ρ(PM2．5)的同步对比测试，并评估光散射法和β射线衰减-光散射联用法在不同污染情景下的测量准确性，以及确定影响其准确性的主要因素．

1 采样与方法

1．1 采样地点

对比试验地点设在北京市朝阳区中国环境科学研究院内的大气环境研究所顶楼(40．03°N、116．39°E)，距地面大约50 m．该观测站位于五环外，为市郊区站点，周边没有明显大气污染排放源．3种颗粒物测量仪器被放置在同一高度的位置．采样时段为2016年2月24日—4月18日．

1．2 设备原理

1．2．1 β射线衰减法颗粒物监测仪

以我国认证的基于β射线衰减法的颗粒物监测仪为基准，采用仪器为美国Metone公司生产的BAM-1020型监测仪(简称BAM)，它是利用β射线能量衰减的原理来测量周期内增加的颗粒物质量浓度．环境空气由采样泵吸入，经颗粒物切割器后进入采样管，颗粒物沉积在采样滤膜上，由C-14放射源发出的β粒子在穿过采集了颗粒物的采样膜后其能量会发生衰减，衰减程度与颗粒物的质量遵循比尔定律．进而通过测量衰减量可以计算出颗粒物质量浓度．研究中使用两台 BAM监测仪器，分别测量 ρ(PM10)和ρ(PM2．5)，工作流量均为16．7 L min，数据采集的时间分辨率是1 h．对监测仪器每两个月换一次纸带，每个月清洗一次切割头，每年进行一次校正(包括零度、跨距和流量)．

1．2．2 β射线衰减-光散射联用法颗粒物监测仪

1．2．2．1 测量原理

β射线衰减-光散射联用法颗粒物监测仪采用的是法国ESA的MP101M-CPM(简称MP-CPM)，目前，该仪器已用于重庆、浙江、北京等地的自动监测设备中．监测仪的工作流量为16．7 L min，数据采集的时间分辨率是1 s，对其半年换一次纸带，每个月清洗一次切割头，每个月进行一次校正(包括零度、跨距和流量)．监测仪器由两部分组成，基于β射线衰减原理的颗粒物监测仪 MP101M和基于光散射原理的CPM．

MP101M基于β射线的衰减原理，与BAM原理相同，并且二者采样方式和颗粒物浓度计算方式相同，通过沉积在纸带上颗粒物对β射线衰减的测量计算颗粒物浓度．MP101M的功能是实现实时测量ρ(PM10)，并对CPM(continual particulate monitor)进行校准．

CPM(continual particulate monitor)光学测量原理(见图1):当颗粒物每次通过激光束时，激光发生散射，光检测器(位于激光束15°的方向)则对散射光的强度进行测量，然后经光电转换，转换成脉冲电信号，通过特定的算法将脉冲电信号转换成颗粒物质量浓度．

1．2．2．2 计算方法

MP-CPM测量ρ(PM10)的计算公式:

式中:X10为MP-CPM测量的ρ(PM10)，μg m3;X2．5为MP-CPM测量的ρ(PM2．5)，μg m3;K为常数，1;PRs为粒径s范围内的数浓度;Rs粒径s范围内的平均粒径，μm;M为CPM测量的初始ρ(PM10)与MP101M测量的ρ(PM10)比值，作为颗粒物密度;L为CPM测量的初始ρ(PM10)，μg m3;Ws为粒径s范围内进入的PM2．5的切割效率．

1．2．3 光散射法颗粒物传感器

光散射法颗粒物传感器(简称光散射法传感器)的工作原理(见图2):半导体激光器(laser diode)发射的激光经过整形，形成准直光束(laser beam);样气通常经流量喷嘴(flow nozzle)垂直进入激光束，样气中的颗粒物(detected particle)经激光束照射会发生光学散射现象(light scattering);其中90°方向散射的光能量被特殊设计的光学元件(90-degree optics和reflector)捕捉，汇聚到光探测器(90-degree detector)

MP-CPM测量ρ(PM2．5)的计算公式:上，经过光电转换，成为脉冲电信号．通过特定的算法将脉冲电信号转换成质量浓度，脉冲电信号与质量浓度的转换关系受颗粒物大小、密度、形状和光学特性等影响．监测仪器的流量为0．1 L min，时间分辨率为1 min．在北京、山东、深圳等地，光散射法颗粒物传感器已经用于空气质量自动监测设备中．

1．2．4 水溶性离子分析

该研究采用MARGA ADI 2080监测仪监测了2016年2月4日—4月18日的水溶性离子浓度．该监测仪是一台半连续测量气体和气溶胶中可溶离子成分的在线分析仪，每周配一次阴阳离子淋洗液和吸收液，每个月配一次内标溶液和再生溶液．

2 结果与讨论

2．1 总体特征

研究中以BAM测量结果为基准，分析2016年2 月4日—4月18日的整体污染情况，图3为BAM测量ρ(PM10)和ρ(PM2．5)的时间序列图．由图3可见，观测期间颗粒物的质量浓度变化幅度较大，ρ(PM10) 和ρ(PM2．5)变化范围分别为8．0～911．0和1．0～675．0 μg m3，平量值分别为130．2和60．1 μg m3．观测期间，颗粒物在2月7—8日、2月29日—3月4日、3月1日—17日和3月5日—4月18日期间出现高峰，其中2月29—3月4日、3月1—17日期间颗粒物在较长时间内维持高浓度，说明站点可能受到较重污染过程影响．

图4为ρ(PM10) ρ(PM2．5)时间序列．由图4可见，观测期间ρ(PM10) ρ(PM2．5)变化幅度较大，范围为0．8% ～98．0%，平均比值为40．6%．ρ(PM10) ρ(PM2．5)在70．0%以上的时段出现在2月7日—3 月11日期间，比值在30．0%以下的时段主要出现在3月5日—4月18日期间，表明观测期间不同污染过程中颗粒物粒径变化极大．

对MP-CPM和BAM测量颗粒物质量浓度图〔见图5(a)(b)〕进行对比分析发现，二者测量ρ(PM10)具很好的一致性，二者相关系数为0．92，平均相对偏差为0．04%;而二者ρ(PM2．5)的相关关系较差，相关系数仅为0．69，平均相对偏差为45．8%，说明MPCPM测量ρ(PM2．5)整体上较BAM偏高;由图5(b)可见，在BAM测量ρ(PM2．5)低值范围内，MP-CPM测量值远高于BAM．

图6为光散射法传感器与BAM测量值对比结果，二者测量ρ(PM2．5)的相关性较好，相关系数为0．85，平均相对偏差为11．24%，ρ(PM10)的相关性则较差，相关系数为0．61，平均相对偏差为－44．64%，这意味着总体上光散射法传感器测量的ρ(PM10)低于BAM，尤其在BAM测量ρ(PM10)的高浓度区间，光散射法测量结果可能严重低估了ρ(PM10)．

2．2 污染过程个例分析

为了研究MP-CPM和光散射传感器在不同污染情景下的适用性，根据 BAM测量 ρ(PM10)和ρ(PM2．5)(见图3)、ρ(PM10) ρ(PM2．5)(见图4)以及特殊时段，对污染过程进行划分，分为重污染AQI＞200 μg m3)、烟花燃放(2月7日—8日)、沙尘污染〔ρ(PM10) ρ(PM2．5)＜30%〕3类个例，各个例起止时间、BAM测量 ρ(PM10)和 ρ(PM2．5)的平均值、ρ(PM10) ρ(PM2．5)见表1．

2．2．1 重污染个例

由图3所示，2月29日—3月4日和3月11日—18日期间峰值ρ(PM2．5)可达400 μg m3以上且持续时间较长，因此将2个时间段定义为重污染个例．由图7、8可见，这期间峰值ρ(PM10)和ρ(PM2．5)分别可达550和380 μg m3以上，3种方法所测量的颗粒物浓度有较好的一致性，光散射法传感器和MPCPM与BAM测量ρ(PM10)和ρ(PM2．5)对比的相关性均在0．9以上，平均相对偏差在20%以下，说明在此期间，MP-CPM和光散射法传感器均能较准确地表征不同粒径的颗粒物质量浓度．

为了表征重污染个例期间颗粒物化学特征，图9给出了两个时段细颗粒物中离子质量浓度变化趋势图．由图9可见，NO3－、NH4

+和SO4

2－是颗粒物离子的主体组分，其浓度随过程的发展逐渐升高，峰值浓度分别高达115．08、59．13、55．37 μg m3，与常青等［26］的研究结果类似．以往研究证实NO－、NH+和

34SO42－是颗粒物中消光贡献的主体成分［27］，因此该个例中颗粒物成分可以较完整地反映颗粒物消光特征，从而保证了光散射法测量结果的准确性．此外，相对湿度(尤其RH＞60%)对监测仪测量结果也具有重要的影响［25，28］，但图7可见，观测期间相对湿度几乎都在60%以下，平均值仅29．57%，推测这也是重污染期间光散射法测量结果误差偏小的原因．

2．2．2 烟花燃放个例

研究观测期跨越我国农历春节，2月7日—8日为除夕，取该段时间作为烟花燃放个例．由图10可见，该时段内颗粒物浓度快速上升，ρ(PM10)在10 h内从16．0 μg m3升至838．0 μg m3，ρ(PM2．5)从1．0 μg m3升至675．0 μg m3．

光散射法传感器和MP-CPM测量结果生消趋势基本与BAM测量结果一致，相关性也较好(相关系数均在0．9以上)(见图11)．对比3种方法测量的颗粒物绝对浓度值发现，光散射法及MP-CPM测量值均明显低于BAM结果，其中光散射法传感器与BAM测量ρ(PM10)和 ρ(PM2．5)平均相对偏差分别为－53．39%和－58．16%，MP-CPM与BAM测量值偏差为－3．89%和－29．12%．由1．2节可知，MP-CPM测量 ρ(PM10)的原理与 BAM一致，因此二者的ρ(PM10)测量结果偏差较小，差别可能是源于相同原理不同仪器的设计误差，但MP-CPM测量ρ(PM2．5)时主要依靠CPM的光散射功能，因此当光散射法较大程度上低估ρ(PM2．5)时，即便数据计算时使用MP模块的ρ(PM10)测量值进行修订，也很难保证其测量结果的准确性．

与2．2．1节重污染过程相比，该过程个例最大的不同来自颗粒物组分．图12为烟花燃放个例中细颗粒物中离子浓度变化，其中主要离子为K+、Cl－和SO4

2－，过程中ρ(K+)、ρ(Cl－)和 ρ(SO42－)快速上升，峰值分别达161．8、139．7和119．9 μg m3，而ρ(NO3

－)和ρ(NH4+)维持在极低范围(10．0 μg m3左右)．根据Derek等［29］研究表明，SO42－和NH4

+可以增加颗粒物的光散射强度，其他离子如K+、Cl－、Ca2+和Mg2+等会降低颗粒物的光散射强度，因此该个例期间颗粒物离子组分可能是影响光散射法传感器和MP-CPM测量结果偏低的主要原因．

2．2．3 沙尘污染个例

依据ρ(PM10)和ρ(PM2．5)的比值，选取3月5—8日、3月27日—4月1日和4月7—18日为沙尘污染个例．由图13、14可见，在沙尘过程期间，ρ(PM10)迅速升高(峰值高达911．0 μg m3)，ρ(PM2．5)呈降低趋势，其占比也快速减少(均在30%以下)，表明沙尘过程主要以粗颗粒物为主．PM2．5中代表地壳特征的Ca2+和Mg2+在所有离子中的占比有所增加(峰值分别达到27．9和45．9 μg m3)，占比最高均在80%以上，以上为典型的沙尘过程特征［30］．

从观测期间的颗粒物浓度时间序列(见图14)可见，MP-CPM与 BAM测量的 ρ(PM10)较为一致，ρ(PM10)变化趋势差异明显，并且前者严重高估了ρ(PM2．5)．光散射法传感器测量的ρ(PM10)明显低估;二者测量的ρ(PM2．5)一致性也较差．

沙尘污染过程MP-CPM和光散射法传感器与BAM测量数据的相关性分析如图15所示，MP-CPM和光散射法传感器与BAM测量ρ(PM2．5)的相关性，以及光散射法传感器与BAM测量ρ(PM10)的相关性均较差，相关系数在0．6以下．其中MP-CPM与BAM测量ρ(PM2．5)的平均相对偏差为426．31%，光散射法传感器与BAM测量ρ(PM10)的平均相对偏差为－78．10%，验证了图12 MP-CPM高估ρ(PM2．5)和光散射法传感器低估ρ(PM10)的情况．由1．2节中仪器原理可以发现，MP-CPM高估ρ(PM2．5)，可能是测量ρ(PM10)的光散射信号偏低导致校准系数M偏高造成的．

光散射法在测量大粒径颗粒物时效果不佳，究其原因:①可能是颗粒物成分在沙尘过程中有较大变化，导致颗粒物光散射能力降低，进而低估了真实浓度;②沙尘颗粒密度较大，散射设备测量大粒径的散射系数会存在明显的截断误差，从而造成测量偏低;③可能源于光散射传感器的设计，其进样系统在一定程度上不利于粗颗粒的进入，从而造成ρ(PM10)的低估．

3 结论

a)观测期间，MP-CPM与BAM测量的ρ(PM10)具有较好的一致性，但二者的ρ(PM2．5)一致性较差，相关系数仅为0．69，平均相对偏差为45．82%，MP-CPM测量的ρ(PM2．5)整体较高于BAM;光散射法传感器与BAM测量的ρ(PM2．5)结果一致性较好，但其测量的ρ(PM10)远低于BAM(平均相对偏差为－44．64%)．

b)在重污染个例期间，MP-CPM和光散射传感器具有较好的适用性，二者所测颗粒物质量浓度值的相关系数在0．9以上;在烟花燃放个例期间，MPCPM及光散射法传感器测量值均低于BAM，尤其是光散射法传感器严重低估颗粒物质量浓度，其与BAM测量ρ(PM10)和ρ(PM2．5)的平均相对偏差分别达－53．39%和－58．16%;在沙尘个例期间MP-CPM明显高估了ρ(PM2．5)，平均相对偏差为79．27%;光散射法传感器与BAM测量的ρ(PM10)和ρ(PM2．5)结果一致性较差且严重低估了ρ(PM10)，其平均相对偏差为－59．35%．

c)根据MP-CPM和光散射传感器在不同污染情景下的表现可知，光散射法和β射线衰减-光散射联用法在重污染个例期间均能较准确地表征颗粒物的质量浓度，但因颗粒物粒径和化学组分变化可能很大程度上影响光散射法的测量准确性，在烟花燃放个例期间二者均严重低估了颗粒物浓度;在沙尘污染个例期间二者在测量大粒径颗粒物时效果也不佳，在使用中需要特别注意．

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［30］ 刘咸德，董树屏，李冰，等．沙尘暴事件中大气颗粒物化学组分的浓度变化和硫酸盐的形成［J］．环境科学研究，2005，18(6): 12-17．LIU Xiande，DONG Shuping，LI Bing，et al．Concentration variation of atmospheric aerosol constituents and sulfate formation during an asian dust event［J］．Research of Environmental Sciences，2005，18 (6):12-17．

Inter-Comparison between Light Scattering and Beta-Attenuation-Light Scattering Particulate Matter On-Line Monitoring

WANG Yongmin1，2，GAO Jian2，3*，XU Zhongjun1*，SONG Yingshi2，WANG Shulan2，CHAI Fahe2
1．Beijing University of Chemical Technology，Beijing 100029，China
2．Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China
3．Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology，Nanjing University of Information Science＆Technology，Nanjing 210044，China

In order to investigate the performance methods of light scattering and beta-attenuation-light scattering，inter-comparison between light scattering and beta-attenuation-light scattering combined method of particulate matter on-line monitoring equipment for PM10and PM2．5based on beta-attenuation method(BAM)was conducted from February 2016 to April 2016 at the Chinese Research Academy of Environmental Sciences．The results showed that PM10concentrations measured by MP-CPM were greatly correlated with BAM，with the correlation coefficient of 0．92 and average deviation 0．04%，much better than the results of PM2．5，for which the correlation coefficient was 0．69 and the average deviation was 45．8%．PM2．5measured by light scattering sensor was closely correlated with BAM，with correlation coefficient 0．85 and average deviation 11．24%，but PM10was far lower than the BAM results，with average deviation－44．64%．In some special pollution episodes，the result of light scattering misestimated the real value of ambient PM．Duringfireworks，MP-CPM and lightscatteringsensorunderestimated the particulate mass concentration，the relative deviation of both to BAM was less than 50%．During dust pollution，PM2．5measured by MP-CPM was overestimated，with average deviation between MP-CPM and BAM 79．27%，while PM10measured by light scattering sensor was underestimated，with average deviation between light scattering sensor and BAM-59．35%．The research shows that different principles of instrument should be treated differently under the different usage scenarios．The study provides scientific reference for the methods of light scattering and beta-attenuation-light scattering．

beta-attenuation method; light scattering method; beta-attenuation-light scattering combined method; intercomparative analysis

X830．2

1001-6929(2017)03-0433-11

A

10．13198 j．issn．1001-6929．2017．01．46

王永敏，高健，徐仲均，等．光散射法与β射线衰减-光散射联用法颗粒物在线测量方法对比［J］．环境科学研究，2017，30(2):433-443．

WANG Yongmin，GAO Jian，XU Zhongjun，et al．Inter-comparison between light scattering and beta-attenuation-light scattering particulate matter on-line monitoring［J］．Research of Environmental Sciences，2017，30(2):433-443．

2016-08-02

2016-09-27

国家自然科学基金项目(41375132，91544226);美国能源基金会项目(G150623324)

王永敏(1987-)，女，河北张家口人，917425695@qq．com．*责任作者:①高健(1979-)，男，山东潍坊人，副研究员，博士，主要从事大气环境化学及污染机理研究，gaojian@craes．org．cn;②徐仲均(1974-)，男，四川乐山人，副教授，博士，主要从事环境工程研究，zhongjunxu@163．com