气隙式膜蒸馏NaCl溶液的两相流强化

潘艳秋，沈驭臣，闫勋栋，俞路



气隙式膜蒸馏NaCl溶液的两相流强化

潘艳秋，沈驭臣，闫勋栋，俞路

（大连理工大学化工学院，辽宁大连116024）

以膜蒸馏海水淡化为研究背景，采用气液两相流技术，对疏水改性管状陶瓷膜进行气隙式膜蒸馏模拟海水（NaCl溶液）强化实验研究。研究结果表明，在膜管内通入气体形成两相流后，去离子水和NaCl溶液的强化传质效率分别达到30.36%和28.57%。两相流过程强化影响因素的实验分别考察了料液温度、料液浓度和气体流量对渗透通量的影响，结果表明：在实验范围内，渗透通量随料液温度的升高而显著增大，且相比未通气体时增加了12%～44%；料液浓度增大导致渗透通量减小；气体的通入使得渗透通量增大，但当气体流量超过40L/h后，渗透通量却呈现缓慢下降的趋势；在体积气含率为0.5时的两相流强化效果最好，高速摄像仪拍摄到的现象很好地解释了该实验结果。研究结果将为进一步探究膜蒸馏强化过程的研究奠定基础。

膜蒸馏；两相流；传质；海水淡化；气含率

膜蒸馏是一种新型的热驱动膜分离技术，具有占地面积小、非挥发性组分截留率高、操作温度和压力低等优点[1-2]。膜蒸馏根据冷凝侧蒸气冷凝方式的不同分为气隙式、直接接触式、气体吹扫式及真空式[3]4种基本类型。其中，气隙式膜蒸馏因其产品具有截留效果好、无渗透侧膜孔润湿现象等优点，得到广泛关注[4]。目前对于膜蒸馏的实验研究工作主要以提高渗透通量为目的开展，如ALKLAIBI等[5]和BANAT等[6]研究发现，提高料液流速可有效降低浓度极化和温度极化的影响，提高料液入口温度可有效降低跨膜中热传导所损失的热量；KIMURA等[7]研究发现气隙式膜蒸馏中气隙厚度对渗透通量有较大影响，减小气隙厚度可减小传质阻力，从而提高渗透通量。目前关于膜蒸馏过程的理论研究工作主要集中在计算流体力学（computational fluid dynamics，CFD）模拟方面，如SHIRAZIAN等[8]对水蒸气在膜蒸馏中微孔膜内的传递过程进行研究，利用CFD模拟研究了气相湿度、液体和气体流速等操作参数对直接接触式膜蒸馏过程性能的影响；LI等[9]设计了3种错流式真空膜蒸馏过程中新型壳程液体分布器，以达到提高渗透通量的目的，并利用CFD对过程进行模拟与优化；TANG等[10]将中空纤维膜当作多孔介质处理，利用离散相模型，对真空膜蒸馏氯化钠水溶液的浓缩过程进行CFD模拟，研究多孔材料内部的质量传递和热量传递过程。KHAYET等[11]利用响应曲面法模拟研究气隙式膜蒸馏海水淡化过程中各操作参数间的影响规律，进而优化操作条件。

膜蒸馏过程由于存在温度极化和浓度极化现象，造成过程渗透通量较低，阻碍了其工业化应 用[12]。因此，研究如何提高膜蒸馏过程的传热传质效率、降低过程中温度和浓度极化的影响，从而提高膜蒸馏渗透通量具有十分重要的意义。气液两相流技术引入膜蒸馏过程是强化过程的一种尝试，但目前有关该方面的研究报道还相对较少，且研究工作多集中于实验方面。如DING等[13]将气液两相流技术应用到直接接触式膜蒸馏中药提取实验中，探究污垢热阻的生长规律，发现通入气体能有效去除膜表面污垢的沉积，且增大气体流速可有效降低膜污染。CHEN等[14]发现在膜蒸馏系统中通入空气形成两相流后，渗透通量最大可增加72%，而且可有效延迟因盐溶液过度饱和而导致渗透通量下降的时间节点。徐夫臣[15]对真空膜蒸馏海水淡化的两相流强化研究，发现两相流强化后的渗透通量与未强化时相比增加了66 %。

本文在前期改性陶瓷膜气隙式膜蒸馏NaCl溶液研究[16]的基础上，进一步将气液两相流技术引入其中，考察气液两相流对过程的强化效果以及操作参数对渗透通量的影响，为膜蒸馏过程强化的实验和理论研究以及工业化应用提供依据。

1 实验部分

1.1 实验装置及流程

实验装置及流程见图1。主要由料液循环系统、膜组件和冷却水循环系统三部分构成。加热到一定温度的NaCl溶液由泵输送至管式改性陶瓷膜膜管内，渗透液收集称重后返回循环系统。为形成气液两相流，在膜管入口端通入氮气，在膜管内形成两相流。循环料液量和通入的气体量分别由转子流量计控制和计量。膜组件环隙外通入冷却水，将渗透侧蒸汽冷凝。

1—膜组件；2，7，8，13—测温装置；3，12，16—调节阀门；4—恒温水浴；5—料液泵；6，9，17—流量计；10—冷却水输送泵；11—冷却水储槽；14—量筒；15—氮气瓶；18—三通

1.2 实验材料

管式Al2O3陶瓷膜，由广东揭西利顺科技有限公司提供，有效长度为10cm、内径=0.6cm、外径=1cm。利用二甲基二氯硅烷对其亲水性表面进行接枝疏水改性[16]，改性后其接触角为130.5°±3°、平均孔径0.20μm、孔隙率37%。

模拟海水，由固体氯化钠（分析纯，天津科密欧化学试剂有限公司）和去离子水配制而成。

仪器/设备，液体用微型高压隔膜泵（DP-60型，上海新西山实业有限公司）；高速摄像仪（UltimaAPX-RS Photron，美国）。

1.3 分析方法

膜的渗透性能用渗透通量表征，计算式为 式(1)。

式中，为渗透通量，kg/(m2·h)；为时间间隔内对应的渗透液质量，kg；为膜管的有效面积，m2。

气液两相流强化效果通过强化传质效率（flux improvement efficiency，）表征，计算式为式(2)。

式中，01分别为未强化和两相流强化时对应的渗透通量，kg/(m2·h)。

2 实验结果与讨论

2.1 两相流强化实验

分别以60 ℃、40 L/h的去离子水和浓度为10g/L的氯化钠溶液为研究工质，对比研究气体流量为40L/h条件下的两相流强化效果。进行3组平行实验，得到的平均渗透通量和两相流强化传质效率见表1。

表1 强化传质效率FI

由表1可知，在实验条件下，通入气体后，去离子水和氯化钠溶液的强化传质效率分别达到30.36%和28.57%。这是因为通入气体后，在膜管内形成了气液两相流，增强了膜管内料液的扰动程度，降低了管内的温度极化和浓度极化的影响，从而达到强化过程传热传质的效果。

2.2 操作参数对膜蒸馏两相流强化过程的影响

2.2.1 料液温度的影响

在料液浓度为10g/L、流量为40L/h条件下，对比研究未通入气体与气体流量为40L/h的实验条件下，料液温度对渗透通量的影响，结果见图2。可见，渗透通量随温度的增加而显著提高，且在相同温度下，两相流强化后的渗透通量相比未强化时均有所提高，50～80℃范围内通量的相对增加量为44%～12%。因为膜蒸馏过程是以膜两侧的挥发性物质蒸气分压差为驱动力，而料液侧膜表面蒸气分压一般随温度的升高而呈指数型增长，即温度升高，传热推动力增大；同时，两相流的形成能够降低膜管内的温度极化和浓度极化的影响、强化膜表面的传热传质效率，从而提高过程的渗透通量。

2.2.2料液浓度的影响

图3为料液为温度60℃、料液和气体流量均为40L/h时，NaCl溶液浓度对膜蒸馏两相流强化渗透通量的影响。可见，在其他条件相同时，两相流强化和未强化时的渗透通量均随料液浓度的增大而减小。这是因为料液侧膜表面蒸气分压随料液浓度的增大而降低、料液黏度随料液浓度的增大而增大，使得流动和传质阻力均增大，从而降低了过程的传质推动力，导致渗透通量减小。

2.2.3气体流量的影响

在料液温度60℃、浓度和流量分别为10g/L、40L/h的条件下，探究气体流量G对两相流强化渗透通量的影响，结果见图4。可见，两相流强化效果明显；当气体流量较小时，两相流强化渗透通量随气体流量的增大而增加；当气体流量增大至40L/h时，两相流强化渗透通量达到最大；继续增大气体流量，两相流强化渗透通量呈现缓慢下降的趋势。

为利用两相流理论来解释上述实验现象，将改性陶瓷膜管更换为相同尺寸的玻璃管，在相同实验条件下利用高速摄像仪拍摄到的两相流流型见图5。可以发现：①气体流量为1～3L/h时，两相流流型为典型的泡状流［图5(a)］，此时气体流量较小，膜管内的小气泡能够产生一定的扰动作用，降低了浓度和温度极化的影响；②气体流量增至4L/h时［图5(b)、(c)］，前后相隔3.3×10–4s出现了小气泡的聚集现象；③气体流量为6L/h和12L/h时［图5(d)、(e)］，为典型的气弹状流型，且膜管内气弹逐渐增大增多，此时对应的体积气含率（气体体积流量与气液总体积流量之比，以入口状态计）分别为0.13和0.23；④气体流量为20L/h时［图5(f)］，出现了气弹尾迹区，此时的体积气含率为0.33；⑤气体流量增至40L/h时［图5(g)］，气弹尾迹区增大，进一步增强了料液的扰动程度，浓度和温度边界层得到较大的破坏，达到较好的强化传热传质效果，使两相流强化渗透通量达到最大（对应图4中渗透通量达到最大处），此时的体积气含率为0.50；⑥气体流量继续增至50～100L/h时［图5(h)、(i)］，两相流流型转为环状流，此时气道直径接近膜管内径，致使管内水膜厚度减小，接近膜壁的水膜产生波动，导致料液与膜表面无法充分接触，使得强化渗透通量略有减小。

图5 两相流流型图

经高速摄影法捕捉到的垂直上升管中气液两相流的流型与相关文献资料基本一致[17-18]。综合以上结果，实验条件下最好的膜蒸馏两相流强化操作范围应该保持在体积气含率为0.5左右。

3 结论

在常规性膜蒸馏实验的基础上，通过在膜管内通入氮气形成气液两相流的强化措施，探讨两相流对疏水改性陶瓷膜膜蒸馏NaCl溶液过程的强化效果，得到以下结论。

（1）气液两相流的形成能够增强膜管内料液的扰动程度，从而降低温度极化和浓度极化对渗透通量的影响，提高了过程的推动力，强化了传热和传质效果；在气体流量达到40L/h时，强化传质效率达到28.57%。

（2）随着料液温度的升高，两相流强化渗透通量显著增大，且相比于未强化时增加12%～44%；两相流强化渗透通量随着料液浓度的增大而减小；相同的料液操作条件下，随着气体流量的增大，两相流渗透通量呈现先增大后缓慢下降的趋势，用高速摄像仪拍摄到的图像能够很好地解释实验现象。操作条件下，体积气含率约为0.5时，两相流的强化效果最好。

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Two-phase flow enhancement of air gap membrane distillation for aqueous NaCl solution

PAN Yanqiu，SHEN Yuchen，YAN Xundong，YU Lu

（School of Chemical Engineering，Dalian University of Technology，Dalian 116024，Liaoning，China）

Gas-liquid flow technology was applied to enhance air-gap membrane distillation in seawater desalination. Modified hydrophobic tubular ceramic membrane was adopted in the process and sodium chloride aqueous solution was used as the model seawater in the present experimental study. Effects of solution temperature，solution concentration and gas flow rate on permeate fluxes were examined. Results showed that flux improvement efficiencies for deionized water and sodium chloride solution are 30.36% and 28.57%，respectively，after the formation of two-phase flow by gas piping in the membrane pipe. As the solution temperature is raised，the flux increases significantly and is 12%—44% higher than that without gas piping. As the solution concentration is increased，the flux decreases gradually. With the increase in the gas flow rate，the flux increases before 40 L/h，and then decreases slightly. When volume gas holdup is 0.5，the enhanced effect of two-phase flow is the best under the experimental conditions. Two-phase flow patterns were observed with a high-speed camera，which explained the experimental results well. This fundamental research would establish the foundation for further exploring enhancing methods of membrane distillation in seawater desalination.

membrane distillation；two-phase flow；mass transfer；seawater desalination；gas holdup

TQ028. 8

A

1000–6613（2017）01–0066–05

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.01.009

2016-06-13；修改稿日期：2016-06-27。

中央高校基本科研业务费专项项目（DUT13JN04）。

潘艳秋（1962—），女，工学博士，教授，博士生导师，从事膜分离和系统工程研究。E-mail：yqpan@dlut.edu.cn。