北京市大气细颗粒物污染与来源解析研究

韩力慧,张 鹏,张海亮,程水源,王海燕 (北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124)

北京市大气细颗粒物污染与来源解析研究

韩力慧*,张 鹏,张海亮,程水源,王海燕 (北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124)

采集北京市2014年冬、春、夏、秋4个季节代表月1、4、7、10月的大气细颗粒物P M2.5样品,分析研究了PM2.5质量浓度、化学特征、季节变化和污染成因.同时,采用正交矩阵因子分析法(PMF)对 PM2.5进行了来源解析.结果表明,北京市 2014年 PM2.5年均浓度为87.74µg/m3,是国家环境空气质量标准年均浓度限值的2.5倍.轻、重污染期间,PM2.5浓度较常日分别增加了1.5和3.9倍,其季节变化表现为冬季＞夏季＞秋季＞春季.地壳元素Mg、Al、Fe、Ca、Ti在轻度污染和重度污染期间较常日略有升高,分别是常日浓度的1.1～1.2倍和1.2～1.5倍.污染元素S、Pb、Zn、Cu浓度变化显著,轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的1.3～2.7倍和1.9～5.9倍.S元素是PM2.5中受人为活动影响较为严重的组分,其相应的SO42-年均浓度为13.43µg/m³,在轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的2.7和5.9倍.硫酸盐的形成主要受O3浓度、温度、相对湿度等气象要素的协同影响,较高的O3浓度、较高温度和相对湿度有利于硫酸盐的生成.PM2.5主要来源于机动车排放、燃煤、地面扬尘和工业排放,其贡献率分别为37.6%、30.7%、16.6%和15.1%.

PM2.5；污染特征；影响因素；来源解析

据北京市环境监测中心数据显示,2013年北京市一级和二级天气共176d,占48.2%;重污染和严重污染天气共58d,占15.9%.2014年PM2.5一级优的天数比2013年增加了22d,而重污染天气减少了13d,空气质量略有所改善.但以灰霾为特征

的污染天气对大气环境和人类健康造成的严重影响已不容忽视,成为当今大气污染亟待解决的关键问题.为此,许多学者做了相关的研究.有研究报道,北京市2009～2013年PM2.5年均污染水平在100µg/m³左右,风速、相对湿度对细粒子的污染程度有着较显著的影响,风速低,相对湿度高时,会导致PM2.5的积累[1].在对2004年11月30日～12月4日持续灰霾期间大气细颗粒物中无机元素浓度分析发现,矿物元素Ca、Fe、Al、Ti、Mg浓度在灰霾期间是非灰霾期间的2～3倍,污染元素S、Zn、Pb、Cu浓度在灰霾期间是非灰霾的4～10倍,灰霾天积累了高浓度的污染物,尤其是颗粒物中的污染元素[2,3].在2010-2011年冬春灰霾和沙尘期间北京 PM2.5的质量浓度明显升高,且灰霾时期的人为污染元素、水溶性离子及二次有机碳均高于沙尘天气和非污染天气.PM2.5主要来自燃煤和工业过程、二次转化、地面扬尘、机动车尾气排放等[4].

随着清洁空气行动计划的落实与推行,2013年全市累计有6595蒸t燃煤锅炉改造使用清洁能源,退出 392家污染企业,淘汰老旧机动车 47.6万辆,启动 116项环保技改项目.2014年北京市空气质量有所改善,PM2.5等4项主要污染物浓度同比平均下降 3.3%,但主要大气污染物 PM2.5浓度仍高于环境空气质量标准所规定的二级浓度限定值,大气污染复合型特征日益突出,污染物来源发生了变化.因此,深入研究北京市2014年细粒子的理化特性、成因及来源,对于进一步研究区域复合型污染具有重要的指导意义,该研究将为北京市PM2.5控制措施的制定提供科学理论依据.

1 实验部分

1.1 样品采集

采样点位于北二环和北三环之间,北京师范大学科技楼顶,距离地面高度约35m,为交通和居民混合区.采样时间为2014年1、4、7、10月份分别代表冬、春、夏、秋4个季节,因APEC会议于11月5～11日在京召开而增加了11月份,并将11月1～14日划入秋季,11月15～28日划入冬季.采用武汉天虹仪表有限责任公司生产的150DⅡ型中流量(100L/min)大气颗粒物采样仪,采用英国Whatman公司生产的直径为90mm的Whatman41纤维素滤膜,每天连续 23h50min(早晨8：00至次日早晨7：50)采集 PM2.5样品.所有采样滤膜在采集前后均放置在恒温恒湿室(温度为(20±2)℃,湿度为(40±5)%)恒温恒湿 48h,并采用十万分之一天平(型号DENVER-TB-215D)进行称量,之后放入冰箱保存.

1.2 化学分析

采用聚乙烯塑料剪刀剪1/4空白膜和采样膜,称重后放入聚四氟乙烯消解罐内,分别加入3mL浓硝酸、1mL浓高氯酸和1mL浓氢氟酸,将消解罐放入微波消解仪中消解1.5h后,用高纯水清洗消解盖于消解罐内,并将消解罐置于赶酸仪中进行赶酸处理,赶酸至消解罐内剩最后一滴后,向消解罐内加入1mL浓硝酸转入10mL试管中定容,待测.

采用电感耦合等离子体质谱仪 ICP-MS分析上述溶液中24种元素组分,即Na、Mg、Al、S、Ca、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Sr、Mo、Cd、Sb、Ce、Eu、Pb.该方法是目前大气颗粒物中元素组分分析应用最广泛的方法之一[5,6].

1.3 气象和气态污染物数据收集

采样期间在环境保护部数据中心(http：//datacenter.mep.gov.cn/)和中国空气质量在线监测分析平台(http：//www.aqistudy.cn/)实时采集气象要素和气态污染物浓度数据,主要包括温度、相对湿度、露点、大气压、能见度、风速、O3和SO2浓度、空气质量指数等.

2 结果与讨论

2.1 大气污染特征

依据国家空气质量标准[7],本研究将空气质量指数为0～100的称为常日天气,将空气质量指数101～200的称为轻度污染天气,将空气质量指数≥201的称为重度污染天气.2014年全年共采集92d有效样品,其中常日天气 40d,占总采样日44%;轻度污染和重度污染天气各为36d和 16d,

分别占39%和17%.在春、夏、秋、冬4季代表月中常日天气分别为8、8、15、9d,轻度污染天气分别为10、9、3、14d,重度污染天气分别为3、4、3、6d,说明污染天气在4季均有发生,且轻污染多发生在春季、夏季和冬季,重污染主要集中在冬季,这与气象要素和气态污染物浓度有很大关系.采样期间气象要素和气态污染物浓度变化情况如表1所示.

表1 采样期间气象数据和气态污染物数据Table 1 Meteorological data and concentrations of gaseous pollutants in Beijing during the sampling period

由表1可见,污染时段较常日相对湿度、露点、O3浓度、SO2浓度和空气质量指数AQI较高,而能见度和风速较低,说明这些因素是形成污染天气的重要要素.

2.2 PM2.5质量浓度变化特征

监测期间PM2.5年均浓度为87.74µg/m³,是国家空气质量标准年均浓度限定值(35µg/m³)的2.5倍.日均浓度最大和最小值分别为 313.04µg/ m³(2014年11月20日)和7.14µg/m³(2014年4月20日),污染期间最大日均浓度是国家空气质量标准日均浓度限定值(75µg/m³)的 4.2倍.常日、轻度污染和重度污染期间PM2.5平均浓度分别为38.58、97.22和190.38μg/m³,轻度污染和重度污染期间细粒子平均浓度较常日分别提高了1.5和3.9倍.春、夏、秋、冬4季中,PM2.5平均浓度分别为 64.83、81.00、67.95、123.54µg/m³,呈现出冬季＞夏季＞秋季＞春季的特点.这可能与冬季采暖期增加了污染物的排放,夏季强烈的紫外线照射、高温、高湿、高氧化性增加了二次污染物的形成;而春季没有往年的沙尘天气,秋季APEC会议前和期间北京及周边地区采取临时减排措施减少了污染物的排放有很大关系.

2.3 PM2.5化学组分变化特征

富集因子法(EF)是用来反映大气颗粒物中各元素富集程度,判断颗粒物来自天然源和人为污染源的有效方法[8].富集因子计算公式如下：

式中：(Ci/Cn)气溶胶为气溶胶中待测元素与参比元素浓度之比;(Ci/Cn)地壳为地壳中待测元素与参比元素浓度之比.

参比元素主要有 Al、Fe、Ti、Sc、Si,其中在地壳中化学性质较稳定、分析精度较高、使用最普遍的参比元素为 Al[9].因此,选取 Al作为参比元素,依据中国地壳元素丰度[10]计算 PM2.5中元素的EF值.其中Sc、Co、Se、Sr、Mo、Ce、Eu等10种元素浓度非常低,其EF值接近于0,几乎无富集,对大气环境影响甚微.而 Na、Mg、Al、Fe、Ca、S、Mn、Ni、Cu、Zn、Pb、Ti等14种元素浓度相对较高,EF值为 0.57～4385.95,对大气环境影响较大,是细颗粒物中的主要元素,其富集因子变化如图1所示.

图1 北京市细粒子中主要元素富集因子Fig.1 Enrichment factors of main elements of PM2.5in Beijing

有研究[8]指出,若EF值小于等于5,则认为该

元素相对于本底没有出现富集,主要来自地壳源;若EF值大于5,则该元素出现了富集,认为该元素主要来自人为源.由图1可知,Ti、Al、Mg、Fe、Ca、V的 EF值低于 5,说明它们主要来自地壳源;Na、Mn、Ni、Cr、Cu、Zn、Pb、S的EF值大于5,且Zn、Pb、S三元素的EF值接近甚至大于 1000,说明它们受到人为活动的强烈影响,主要来自人为源.

地壳元素和污染元素的季节变化如图 2所示.地壳元素Ti、Al、Mg、Fe、Ca、V和污染元素Na、Mn、Cr、Cu、Zn、Pb的浓度均表现为冬、春季节浓度较高,夏、秋季节浓度较低的特点,这与PM2.5的季节变化相近.

图2 地壳元素和污染元素的季节变化Fig.2 The seasonal variations of crustal and pollution elements in PM2.5

常日与污染期间元素浓度变化如图 3所示,地壳元素Mg、Al、Ca、Ti、Fe在轻度污染和重度污染期间平均浓度分别是常日浓度的 1.1～1.2倍和1.2～1.5倍,可见地壳元素在轻、重污染期间浓度较常日略有升高,这可能是由于常日风速比污染期间大,地面扬尘对其贡献较大,而污染期间虽风速较小,但累积效果显著,从而造成污染期间地壳元素浓度与常日相近.而污染元素Zn、Cu、Pb、S浓度在轻度污染和重度污染时段分别是常日浓度的1.3～2.7倍和1.9～5.9倍,表现出明显的变化特征,说明污染天气积累了高浓度的污染物,尤其是颗粒物中的污染元素[2].

图3 常日和污染期间主要元素浓度Fig.3 The concentrations of the major elements in PM2.5in normal days and light-heavy pollution days

2.4 影响二次硫酸盐形成的重要因素

S元素是PM2.5中受人为活动影响较为严重的组分,其相应的 SO42-年均浓度为 13.43µg/m³,常日、轻度污染和重度污染期间浓度分别为5.33、14.62和31.25µg/m³,且轻、重度污染期间SO42-浓度分别是常日浓度的2.7和5.9倍,春、夏、秋、冬浓度分别为 21.02、24.68、2.12、7.36µg/m³,表现为夏、春季节浓度较高,冬、秋季节浓度较低的特征,这显然与 SO42-的形成有很大关系.

SO42-的形成与其前体物 SO2、O3、温度、相对湿度、风速等因素存在着较复杂的关系,其随时间的变化趋势如图4和5所示.在夏季,SO2、O3平均浓度分别为6.6µg/m³和101.7µg/m³,平均气温为27℃,相对湿度为58%,且SO42-浓度随O3浓度升高而升高,二者相关系数为0.57,表现出一

定的线性关系.虽然前体物SO2浓度不高,但由于夏季 O3浓度高,相对湿度大(RH=33%～78%),颗粒物表面存在一定水汽,SO2在大气中可通过气相氧化和液相氧化生成硫酸盐[11].

图4 SO42-—SO2—O3随时间变化趋势Fig.4 The temporal variations of SO42--SO2-O3

图5 温度—湿度—风速随时间变化趋势Fig.5 The temporal variations of temperature-relative humidity-wind speed

SO2还可吸附在颗粒物表面,被吸附在颗粒物表面的 OH、HO2、O2、O3、H2O2等氧化,最后形成 SO42-.且水汽对硫酸盐的生成具有协同促进效应[12-13],使二次硫酸盐的生成速率明显增加.另一方面,SO2在颗粒物表面反应速率也与温度有关,夏季温度较高会使活化分子数增多,提高

化学反应速率,硫酸盐的生成量也呈现增加趋势

[14],这些因素的协同作用使夏季硫酸盐浓度较高.春季硫酸盐浓度仅次于夏季,表现出与往年不同的特征,是因为2014年春季采样期间共发生了10d轻度污染和3d重度污染事件,污染类型均为静稳型.污染期间 SO2和 O3的平均浓度分别为21.5和70.1µg/m³,平均相对湿度为46%,温度17℃,益于SO2在颗粒物表面吸附并进一步被O3氧化生成 SO42-,正是污染天气的频繁出现致使春季硫酸盐浓度偏高.冬季轻、重污染分别发生了14和 6d,污染期间大气平均相对湿度为 56%,且冬季采暖期大气中 SO2浓度较高,为 42.3µg/m³,但由于 O3浓度较低,仅为 9.9µg/m³,温度也较低,为1℃,不利于SO2向硫酸盐的转化,使得冬季硫酸盐含量较低.秋季出现污染的天数最少,轻、重污染均发生了3d.这可能与此期间因召开APEC会议,北京市政府采取了一系列大气防治措施,确保会议期间的空气质量有很大关系.在污染期间,尽管平均温度为11℃,相对湿度达72%,益于硫酸盐的形成,但O3浓度较低,仅为15.7µg/m³,前体物SO2浓度也较低,为10.3µg/m³,不利于硫酸盐的形成,这些因素的综合作用致使秋季硫酸盐浓度较其它季节最低.

综上所述,硫酸盐的形成受温度、相对湿度、O3浓度、前体物SO2浓度等要素的协同影响,其中较高的O3浓度、较高的温度和相对湿度有利于SO2向硫酸盐的转化.

2.5 PM2.5来源解析

正交矩阵因子分析法(PMF)是解析污染物主要来源的重要方法之一.本文运用PMF 3.0模型对无机元素组分进行因子分析,共解析出4个因子,结果如图6所示.

图6 PM2.5的源解析特征Fig.6 The characteristics of source apportionment for PM2.5

因子1中Ni和Cr载荷贡献较大,均在60%以上.工业过程会排放Ni、Cr等重金属元素,Cr及其化合物在冶金、电镀等工业上有着广泛的应用,这些行业是大气环境中Cr的重要来源[15].也有报道 Cr是冶金化工尘的标志性元素[16],说明该因子与工业排放有关,相关贡献为 15.1%.因子2的贡献为30.7%,载荷较高的组分是S、As、Cd和Pb.其中S和As是燃煤的主要标识物,虽然无铅汽油的推广使汽车尾气排放已不再是 Pb元素的直接来源,但燃煤仍会释放出一部分 Pb至环境中[18].因此,该因子与燃煤有关.Cu和Zn是因子3中负载贡献最大的金属元素,均在65%以上.Cu和Zn主要来自机动车尾气,同时还分别来自机动车刹车片和轮胎磨损[18-21].虽然金属冶炼也是 Cu和 Zn的主要来源之一,但自从首钢 2010年搬迁出北京后,金属冶炼已不再是Cu和Zn的主要来源.所以,该因子与机动车排放有关,贡献率为 37.6%,略高于北京市环保局公布的机动车排放对 PM2.5的贡献(为31.1%),这可能与二者的内涵略有不同有关,因为后者主要是指本地源中机动车尾气排放对PM2.5的贡献.因子 4对 PM2.5的贡献为 16.6%,该因子中Na、Mg、Al、Ca、Ti等元素表现为高载荷,显然与地面扬尘有关.

通过上述分析可知,北京市PM2.5主要来源于机动车排放、燃煤、地面扬尘和工业排放,相对贡献分别为37.6%、30.7%、16.6%和15.1%.交通排放和燃煤是北京市PM2.5的主要贡献源,这与近年来的源解析结果相近.北京市近年来机动车对 PM2.5的贡献呈上升趋势,2011年机动车贡献约为13.2%[4],2012～2013年机动车排放对 PM2.5的贡献为 16%[22],2014年贡献为37.6%.燃煤贡献仍处于较高水平,基本保持在30%左右的水平[4,23];扬尘对大气颗粒物的贡献呈下降趋势,从 2011年 26.4%的贡献率[4]下降至 16.6%.由于本研究的源解析是基于颗粒物中元素组分的来源解析,没有考虑有机碳、元素碳以及二次硝酸盐和铵盐对PM2.5的贡献,因此源解析结果可能会有所偏差,但不影响源变化的趋势.

3 结论

3.1 2014年北京市PM2.5年均浓度为87.74µg/ m3,是国家空气质量标准年均浓度限定值的 2.5倍.污染期间,最高污染日浓度是国家空气质量标准日均浓度限定值的 4.2倍.轻、重污染期间, PM2.5浓度较常日分别增加了1.5和3.9倍,PM2.5浓度的季节变化表现为冬季＞夏季＞秋季＞春季.

3.2 地壳元素Mg、Al、Fe、Ca、Ti在轻度污染和重度污染期间较常日略有升高,分别是常日浓度的1.1～1.2倍和1.2～1.5倍.污染元素S、Pb、Zn、Cu浓度变化显著,轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的1.3～2.7倍和1.9～5.9倍.

3.3 S元素是 PM2.5中受人为活动影响较为严重的组分,其相应的SO42-年均浓度为13.43µg/m³,在轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的2.7和5.9倍.其季节变化表现为夏、春季节浓度较高,冬、秋季节浓度较低.硫酸盐的形成受温度、相对湿度、O3浓度、SO2浓度等要素的协同影响,较高的O3浓度、较高的温度和相对湿度有利于硫酸盐的生成.

3.4 PM2.5主要来源于机动车排放、燃煤、地面扬尘和工业排放,贡献率分别为37.6%、30.7%、16.6%和 15.1%,机动车排放和燃煤是北京市PM2.5的主要贡献源.

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Pollution and source apportionment of atmospheric fine particles in Beijing.

HAN Li-hui*, ZHANG Peng, ZHANG Hai-liang, CHENG Shui-yuan, WANG Hai-yan (College of Environmental and Energy, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2016,36(11)：3203～3210

Aerosol samples of PM2.5were collected in Beijing during January, April, July and October 2014, which stood for winter, spring, summer and autumn respectively, to investigate the physical and chemical characteristics, seasonal variation and formation factors of PM2.5. At the same time, source apportionment was carried out by using the positive matrix factorization analysis method. The results showed that the annual average concentration of PM2.5reached 87.74μg/m³ in Beijing in 2014, 2.5 times as high as the national air quality standard. The PM2.5concentrations during light and heavy pollution periods increased more than 1.5 and 3.9 times compared with normal days, respectively, and its seasonal variation was significant, with the order of winter＞summer＞autumn＞spring. The concentrations of crustal elements, such as Mg, Al, Fe, Ca, Ti, during light and heavy pollution days were 1.1～1.2 and 1.2～1.5 times as high as those in normal days, respectively, and the concentrations of pollution elements, such as S, Pb, Zn and Cu, showed significant changes during light and heavy pollution days, with 1.3～2.7 and 1.9～5.9 times as high as those in normal days, respectively. S was the most important anthropogenic pollution element in PM2.5, and its SO42-annual average concentration was 13.43μg/m³. The concentrations of SO42-in light and heavy pollution days were 2.7 and 5.9 times higher than that in normal days, respectively. The formation of sulfate was mainly influenced by the concentration of O3, air temperature and relative humidity etc.. Higher O3concentration, temperature and relative humility were in favor of the formation of sulfate. PM2.5was mainly from mobile emission, coal combustion, re-suspended dust and industrial emission, which contributed to PM2.5about 37.6%, 30.7%, 16.6% and 15.1%, respectively.

PM2.5；pollution characteristics；impact factors；source apportionment

X513

A

1000-6923(2016)11-3203-08

韩力慧(1964-),女,山西太原人,副教授,博士,主要研究方向为大气污染与防治.发表论文20余篇.

2016-03-01

国家环保部公益性行业科研专项(201409003);国家留学基金委项目(201406545022);北京市教委项目(PXM2016_014204_001029_ 00205967_FCG);北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室资助

* 责任作者, 副教授, hlh@bjut.edu.cn