2015年“十一”期间北京市大气重污染过程分析

李云婷,王占山,安欣欣,李 倩,姜 磊,富佳明,刘保献,李令军,张大伟*(1.北京市环境保护监测中心,北京 100048；2.大气颗粒物监测技术北京市重点实验室,北京 100048)

2015年“十一”期间北京市大气重污染过程分析

李云婷1,2,王占山1,2,安欣欣1,2,李 倩1,2,姜 磊1,2,富佳明1,2,刘保献1,2,李令军1,2,张大伟1,2*(1.北京市环境保护监测中心,北京 100048；2.大气颗粒物监测技术北京市重点实验室,北京 100048)

采用垂直观测、地面观测、PM2.5化学组分观测和气团轨迹分析等手段,对2015年10月份北京市一次大气重污染过程进行了分析.结果表明,重污染时近地面层气溶胶消光系数升高,污染物主要积聚在 600m以下.重污染期间气象要素特征为：风场弱,湿度大,地面受弱气压场控制,边界层高度极低.重污染期间不同站点PM2.5浓度变化趋势和峰值出现时间较为一致;大部分时段PM2.5中NO3-浓度明显高于其他组分;周边区域受重污染的影响面积相对较小,高浓度区主要集中在北京市及近周边地区.多手段的观测结果以及 PM2.5浓度与气象要素和各化学组分的相关性分析的结果均表明：区域传输,包括秸秆焚烧,对本次北京市重污染天气过程具有一定的影响,但本地机动车排放在不利气象条件下的积累、二次转化以及垂直方向空间的极端压缩是导致重污染的主要原因.

北京；重污染；空间分布；PM2.5化学组分；大气氧化性

空气重污染天气的发生会影响公共安全、农业生产、大气能见度和人体健康,甚至影响全球的气候变化[1].近年来,京津冀地区 PM2.5重污染现象频发,对城市能见度和公众健康造成了较大的威胁[2-3].北京市地理位置上三面环山,污染物易进不易出,大气扩散条件较差;全市平原面积仅6000km2左右,却承载了超过500万辆的机动车、超过2000万的人口以及大量的生产、生活活动,北京市及南部周边区域的大气污染物排放量均较大,大气污染防治形势严峻[4].

针对北京市的大气重污染过程,国内外学者开展过大量的研究.在综合分析方面,孙峰等[5]对

2013年1月份北京市发生的PM2.5污染过程进行了分析,发现本次污染过程是稳定气象条件下导致的局地污染物积累,再叠加华北地区区域性污染的影响共同造成的.在数值模拟方面,王凌慧等

[6]使用数值模型模拟了大气重污染应急措施对北京市 PM2.5的削减效果,发现若京津冀地区同时实施机动车单双号限行和工业限产减排30%的措施时,可削减重污染期间 PM2.5小时浓度 20%～35%.在气象条件分析方面,王跃思等[7]对2013年1月份我国中东部地区的PM2.5污染过程进行了分析,结果表明,天气系统弱、强冷空气活动少和极其不利于污染物扩散的局地气象条件及地理条件是造成本次强霾污染形成的外部条件.在区域传输分析方面,王占山等[8]对2014年10月上旬北京市一次大气重污染过程进行了分析,发现区域传输是导致本次重污染的诱因,其中秸秆焚烧是重要影响因素之一;随后区域传输和本地污染物排放共同维持并加重了重污染过程.在 PM2.5组分分析方面,郑子龙等[9]分析了2013年1月份北京市一次重污染过程的颗粒物元素组分,结果表明,重污染期间 PM10中的无机元素总质量为18.67µg/m3,是非重污染期间的1.6倍;并通过元素比值的方法计算得出重污染期间本地源的贡献增加,外地源贡献减少.在重污染类型分析方面,李令军等[10]分析了2013～2014年间北京市的大气重污染,并将其分为积累型、光化学型、沙尘型以及复合型等四个类别.

2015年“十一”长假期间,北京市发生了一次大气重污染过程,按照AQI标准[11],10月5～7日3d北京市分别达到五级重度污染和连续2d六级严重污染的级别,污染程度非常重.本研究从天气形势背景、气象要素特征、垂直方向监测、PM2.5浓度演变规律、PM2.5化学组分、大气氧化性特征和区域污染空间分布等多个方面对这次过程进行分析,以期为北京市大气污染防治提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 采样地点

目前,北京市环保局对社会公众实时发布35个站点的空气质量监测数据,本文选择其中的永乐店监测站(北京市南部)、官园监测站(北京市城区)和昌平监测站(北京市北部)进行分析;在线PM2.5化学组分分析仪安装在北京市环境保护监测中心七楼楼顶;激光雷达安装在监测中心七楼和琉璃河站;地面气象观测数据来自北京市观象台,各监测点位置见图1.

图1 各监测站点位置Fig.1 Location of monitoring stations

1.2 观测仪器

PM2.5监测采用Thermo Fisher 1405F监测仪,测量 PM2.5的质量浓度.O3监测采用 Thermo Fisher 49C 紫外光度法分析仪,其最低检测限：1×10-9(体积分数);精度：1×10-9(体积分数);零漂：0.4%/24h;跨漂：±1%/24h,±2%/7d.NOx监测采用Thermo Fisher 42C化学发光NO-NO2-NOx分析仪,其最低检测限：0.05×10-9(体积分数);零漂：小于 0.025×10-9/24h;跨漂：±1%/24h.能见度监测采用VAISALA FD12型能见度仪.化学组分分析仪采用RT-4型OC/EC分析仪和URG 9000S阴阳离子在线监测仪.各监测仪器均参照国家标准定期校准,保证监测数据的准确性和有效性.采用国产的EV-LIDAR型微脉冲激光雷达来进行垂直方向的监测.

PM2.5、O3和NO2监测仪输出的5min数据,根据每个小时内5min数据的算术平均值求得小时浓度;PM2.5化学组分在线监测仪输出的为小时数据.

2 结果与讨论

2.1 重污染过程期间天气形势演变

表1显示了本次重污染期间影响北京地区的天气形势的变化情况.重污染期间高空形势多为纬向环流(平直气流、浅槽后、脊区)控制,地面多为弱气压场(高压后部、低压、均压)控制.虽然10月7日上午高空的冷槽已经经过北京市上空,但冷空气向地面渗透的速度较慢,地面的冷高压系统直到7日的夜间才抵达北京,结束了本次重污染过程.

表1 2015年10月4～8日北京地区天气形势变化Table 1 The variation of synoptic weather patterns inBeijing during 4～8 October, 2015

2.2 垂直方向监测分析

图2 2015年10月4～7日激光雷达监测的消光系数Fig.2 Extinction coefficients measured by radar in Oct.4～7, 2015 (a)为琉璃河,(b)为监测中心

研究[12]表明,气溶胶的消光系数与气溶胶质量浓度具有良好的正相关性关系.图2显示了10月 4～7日琉璃河和监测中心站点激光雷达监测的消光系数的变化,可以看出,10月 4日下午开始,2个站点中低层的消光系数开始明显升高,大气透明度显著降低.随着重污染过程的持续,消光系数继续升高,表明污染持续加重.10月7日2个站点消光系数最高,高消光区主要集中在 600m以下的近地面层,高空未见明显的输送层.7日夜间,消光系数迅速降低,表明污染物被迅速清除,该次污染过程结束.

2.3 重污染期间气象要素特征和 PM2.5浓度演变规律

图 3显示了该次重污染期间(10月 4日0：00～10月8日0：00,共 97h)北京市观象台的风向风速、相对湿度、地面气压和北京市环境保护监测中心七楼激光雷达监测的边界层高度以及永乐店、官园和昌平3个站点的PM2.5浓度.可以看出,重污染期间的整体气象要素特征为：弱风速(小时平均风速＜1.5m/s的概率69.1%)、高相对湿度(小时平均相对湿度＞60%的概率74.2%)、弱气压场且地面气压持续下降以及低边界层高度(小时边界层高度＜500m 的概率61.9%).水平扩散条件和垂直扩散条件均不利于大气污染物的扩散,不利的气象条件是导致本次重污染的外部因素.

图3 重污染期间气象要素和PM2.5浓度变化规律Fig.3 Variations of meteorological factors and PM2.5concentrations during the heavy air pollution episode

根据过程中 PM2.5浓度变化规律,将本次重污染过程分为4个阶段,即2个浓度爬升阶段S1和S2、高浓度维持阶段S3和快速清除阶段S4.S1中,北京市主导风向为弱东北风,夜间的相对湿度一度达到90%,边界层高度由1000m左右持续下降至 700m左右;特别是午后随着地面气压的迅速下降,各站点PM2.5浓度出现明显上升.S1结束后,各站点PM2.5浓度达到中度-重度污染水平.S2

中北京市主导风向仍为弱东北风,夜间的相对湿度维持80%以上,地面气压继续减弱,边界层高度继续降低.特别是在5日上午,随着地面气压的又一次突降和边界层高度降至400m以下的极端低值,各站点PM2.5浓度出现一次明显的跃升.S2结束后,各站点PM2.5浓度升至250～400 µg/m3左右,均达到重度-严重污染水平.

S3为2个浓度爬升阶段后的高浓度维持阶段.S3中地面气压仍为下降的趋势,边界层高度维持在500m以下,白天相对湿度基本在60%以上,夜间相对湿度达到90%以上,扩散条件保持不利.S3的前半段,北京市主导风向为弱东北风,3个站点的PM2.5浓度维持在300 µg/m3左右波动.S3的后半段,主导风向转为弱偏南风,永乐店 PM2.5浓度降至 200µg/m3左右并维持,官园和昌平PM2.5仍保持 300µg/m3的高浓度.S4的开端,即10月7日20：00左右,伴随着较强偏北风的到达,相对湿度明显下降,地面气压明显上升,边界层高度也升至3000m左右的较高水平,大气扩散条件迅速转有利,本次重污染过程结束.

从气象要素来看,整个过程期间北京市主导风向为偏南风的概率并不大,且风力较弱不利于污染物的外来传输.从不同站点污染物的变化规律来看,各站点浓度水平、变化趋势和峰值出现的时间等较为一致,未体现出明显的区域传输的特征.值得注意的是,S3阶段中北京市平均边界层高度仅为 400.8m,小时边界层高度＜400m的概率为48.1%,而本次过程开始和结束时的边界层高度分别为1000m和3000m左右,垂直方向空间的极端压缩是导致该次重污染的重要气象场特征.

为进一步探讨重污染过程中PM2.5浓度与各气象要素的关系,计算了观象台气象要素和与其距离最近的官园监测站PM2.5浓度的相关性系数.首先对各组数据分别进行 K-S(Kolmogorov-Smirnov)统计检验,得出所有数据均不服从正态分布,因此对各组数据进行 Spearman 相关分析,结果见表2.整体来看,PM2.5浓度与边界层高度、风速和气压呈显著负相关性,其中与边界层高度和气压的负相关性系数均超过-0.8,体现了两者对该次重污染过程的显著影响.PM2.5浓度与温度和相对湿度呈显著正相关性.相关性分析的结果同样支持垂直方向空间的压缩对本次重污染的影响最大这一结论.

表2 PM2.5浓度和各气象要素的相关系数Table 2 Correlation coefficients among concentration of PM2.5and meteorological elements

2.4 大气氧化性和PM2.5化学组分分析

大气氧化剂 OX(NO2+O3)可作为评价大气氧化能力的指标[13-15].由图 4可以看出,PM2.5浓度和 OX浓度变化趋势在时间序列上表现出显著的一致性,Spearman相关性系数为 0.447(α= 0.01).特别是 OX峰值出现的时刻往往在 PM2.5峰值之前的几个小时,表明较强的大气氧化性能促进PM2.5中二次粒子的生成,从而造成PM2.5浓度的增加.

图4 重污染期间官园监测站PM2.5浓度和OX浓度变化Fig.4 Variations of PM2.5and OX concentrations in Guanyuan site during the heavy air pollution episode

图5显示了该次重污染过程的PM2.5化学组

分浓度和K+/OC比值,可以看出,过程中PM2.5中占比较大的组分仍为OC、SO42+、NO3-和NH4+,其在图中显示的10种组分总质量中的占比分别为15.3%、17.5%、38.6%和22.5%.过程的开端,各组分浓度上升趋势较为一致,S1阶段之后,NO3

-浓度明显高于其他组分,OC、SO42+和NH4+浓度较为接近.K+被认为是生物质燃烧的示踪离子;另外,郑晓燕等[16]和Duan等[17]研究发现,在生物质燃烧时段,K+/OC 比值会有明显升高.由图 5可以看出,本次重污染过程中 K+浓度和K+/OC比值均有一定程度的升高,特别是在S1阶段中,K+/OC比值出现较为明显的峰值.结合秋季北方地区特殊的污染源排放特征,可发现秸秆焚烧对本次重污染过程具有一定的影响.但是过程中 SO42-浓度明显低于 NO3-浓度,表明区域传输并不是导致本次重污染过程的最主要因素.

图5 该次重污染过程PM2.5化学组分浓度和K+/OC比值Fig.5 Concentrations of chemical components of PM2.5and the ratio of K+/OC during the heavy air pollution episode

表3 重污染过程中PM2.5、OX浓度和各化学组分的相关性系数Table 3 Correlation coefficients among concentration of PM2.5, OX and chemical components of PM2.5

为进一步探讨PM2.5浓度和OX浓度与各化学组分的关系,同样对其进行Spearman相关性,结果见表 3.PM2.5与各化学组分均表现出显著的正相关性,其中与 OC、NO3

-、SO42-和 K+

等的相关性系数较高,与 NO3-的相关性系数最高.OX与各化学组分也表现出显著的正相关性,其中同样与 NO3-的相关性系数最高.相关性分析的结果表明,较强的大气氧化性能促进以本地排放为主的NO2向NO3-的二次转化,从而造成PM2.5浓度升高,对本次重污染过程有显著的影响,秸秆焚烧对本次重污染过程具有一定的影响.

2.5 重污染过程周边区域污染物空间分布

图 6显示了根据中国环境监测总站公布的

北京市及周边五省市的各城市PM2.5小时浓度插值得出的区域 PM2.5空间分布和同一时刻采用HYSPLIT-WEB模式[18-20]计算的北京市地面100m高度的后向24h气团轨迹.

图6 2015年10月4～8日20：00区域PM2.5浓度分布及北京市地面100m高度后向24h气团轨迹Fig.6 Spatial distributions of PM2.5concentrations in the North China region and 24-hour back-trajectories at 100m height in Beijing at 20：00 during 4～8 October, 2015

由图6可以看出,10月4日20：00,区域PM2.5浓度的高值区为河北省中东部,最高浓度未超过200µg/m3.但此时的气团轨迹偏西南,并没有经过污染高值区.10月5日夜间,高值区内污染程度明显加重升高且位置明显北移,PM2.5浓度超过250µg/m3,但区域内浓度超过150µg/m3的面积有所减少.10月 6日夜间,重污染过程继续维持,且呈现典型的重污染后期污染气团沿太行山前积累的特征.这2d的气团轨迹经过了污染的高值区,对北京市 PM2.5浓度具有一定的影响,但气团的起源地区浓度较低.10月7日夜间,周边污染基本消散,基本只剩北京市仍为重污染.此时的气团轨迹已经为来自西北方向的冷空气,正逐渐向北京市渗透.10月8日夜间,随着冷空气的加强和南下,整个区域PM2.5浓度基本达到优良水平.

与2013年1月份华北区域重污染过程[21-22]等之前的区域污染相比,本次重污染的影响面积相对较小,高浓度区主要集中在北京市及近周边地区,并没有形成覆盖整个华北地区的大范围重污染.结合空间分布和气团轨迹也可以看出,重污染期间区域传输对北京市PM2.5浓度具有一定的影响,但并不是本次重污染的主要成因.本地排放在不利气象条件下的积累、二次转化以及垂直空间的极端压缩是导致本次重污染的主要因素.

本课题组曾对2014年10月初北京市发生的一次空气重污染过程进行分析,结果表明,区域传输包括秸秆焚烧对重污染过程有显著的影响,而本次过程则表现出不同的特征.2015年12月份,北京市连续发生多次极为严重的区域PM2.5污染过程,甚至发布了两次空气重污染红色预警,对公众的身体健康和工作生活等都造成了显著影响.这些现象表明,虽然在 PM2.5年均浓度逐年下降的良好趋势下,北京市及周边区域污染物排放量仍保持较高水平,在不利的气象条件下还会发生空气重污染过程,而且不同重污染过程,甚至同一季节同一月份的不同重污染过程的形成原因、影响因素等可能会有较大差异.因此,北京市及周边区域大气污染防治是一个长期性、艰巨性、复杂性的过程,在未来的数十年还要继续努力推动京津冀及周边地区大气污染防治联防联控工作的进行.

3 结论

3.1 2015年10月5～7日重污染期间,北京市高空天气形势场多为纬向环流(平直气流、浅槽后、脊区)控制,地面多为弱气压场(高压后部、低压、均压)控制.重污染期间整体气象要素特征为：弱风速(小时平均风速＜1.5m/s的概率69.1%)、高相对湿度(小时平均相对湿度＞60%的概率74.2%)、弱气压场且地面气压持续下降以及低边界层高度(小时边界层高度＜500m的概率 61.9%).水平扩散条件和垂直扩散条件均不利于大气污染物的扩散,不利的气象条件是导致本次重污染的外部因素.

3.2 本次重污染的 4个阶段,即两个浓度爬升阶段S1和S2、高浓度维持阶段S3和快速清除阶段S4中表现出如下特征,不同区域站点PM2.5浓度变化趋势和峰值出现时间较为一致;大部分时段PM2.5中NO3-浓度明显高于其他组分;本次重污染的影响面积相对较小,高浓度区主要集中在北京市及近周边地区.因此,多手段的观测结果以及 PM2.5浓度与气象要素和各化学组分的相关性分析的结果均表明,区域传输,包括秸秆焚烧,对本次北京市重污染过程具有一定的影响,但本地机动车排放在不利气象条件下的积累、二次转化以及垂直方向空间的极端压缩(S3中北京市平均边界层高度仅为400.8m)是导致重污染的主要原因.

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Analysis on a heavy air pollution process in Beijing during National Day holiday, 2015.

LI Yun-ting1,2, WANG Zhanshan1,2, AN Xin-xin1,2, LI Qian1,2, JIANG Lei1,2, FU Jia-ming1,2, LIU Bao-xian1,2, LI Ling-jun1,2, ZHANG Da-wei1,2*(1.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；2.Beijing Key Laboratory of Atmospheric Particulate Monitoring Technology, Beijing 100048, China). China Environmental Science, 2016,36(11)：3218～3226

A heavy air pollution episode in Beijing in October 2015 was analyzed through vertical observation, ground-based observation, monitoring data of chemical components of PM2.5and back-trajectories of air mass. The results showed that aerosol extinction coefficient increased significantly during the episode, indicating that air pollutants accumulated within 600m height from ground. Comparing with normal days, wind speed was weaker, relative humidity was higher, surface pressure was lower and boundary layer height was lower during the episode. The variation and peak appearance were consistent among different monitoring sites, and NO3-concentration was higher than other components of PM2.5in most time. In addition, the surrounding region of North China Plain affected by heavy pollution was relatively small, while PM2.5accumulation in Beijing and its nearby region was more prominent. Multi-observations and correlation analysis between PM2.5and meteorological factors and chemical compositions showed that this episode was affected by regional transport to some extent, including straw burning. However, the accumulation and chemical reaction of local NO2emission under unfavorable meteorological conditions and extreme space compression in vertical direction was the main cause.

Beijing；heavy air pollution；spatial distribution；chemical compositions of PM2.5；atmospheric oxidation

X51

A

1000-6923(2016)11-3218-09

李云婷(1977-),女,北京人,高级工程师,学士,主要研究方向为环境管理与规划.发表论文20余篇.

2016-02-29

环保公益性行业科研专项(201409005);国家科技支撑计划课题(2014BAC23B03)

* 责任作者, 研究员, zhangdawei@bjmemc.com.cn