室温生长AZO/Al2O3叠层薄膜晶体管性能研究

宁洪龙， 曾 勇， 姚日晖*， 刘贤哲，

陶瑞强1， 郑泽科1， 方志强1， 胡诗犇1， 陈建秋1，



室温生长AZO/Al2O3叠层薄膜晶体管性能研究

宁洪龙1， 曾 勇1， 姚日晖1*， 刘贤哲1，

陶瑞强1， 郑泽科1， 方志强1， 胡诗犇1， 陈建秋1，

蔡 炜1， 徐 苗1， 兰林锋1， 王 磊1， 彭俊彪1， 李正操2

(1. 华南理工大学 材料科学与工程学院， 高分子光电材料与器件研究所， 发光材料与器件国家重点实验室， 广东 广州 510640；

2． 新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室(清华大学)， 北京 100084)

针对目前大多数氧化物薄膜晶体管都需要采用热退火工艺来提高其性能不利于其在柔性显示器件中应用这一问题，提出了一种采用室温工艺制备的新型TFT器件，无需退火处理即可获得较好的器件性能。该器件采用脉冲激光沉积技术制备的AZO/Al2O3叠层结构作为沟道层。与单层AZO-TFT器件相比，叠层TFT器件具有更优异的性能，其迁移率为2.27 cm2·V-1·s-1，开关比为1.43×106。通过对AZO/Al2O3叠层薄膜的厚度、密度、粗糙度、物相、界面特性及能带结构等进行分析，发现这种叠层结构能够使电子的运动被限制在AZO薄膜平面内，即形成了二维电子传输，从而提升TFT器件的性能。

叠层薄膜晶体管； 室温工艺； 二维电子传输

1 引 言

由于迁移率低和稳定性差，传统氢化非晶硅薄膜晶体管(a-Si∶H TFT)已难以满足现在高分辨显示器的要求[1-2]。而多晶硅薄膜晶体管虽然具有高的迁移率，但存在工艺复杂、成本高的缺点[3]。因此，氧化物薄膜晶体管被广泛研究。在氧化物半导体薄膜晶体管中，退火工艺被认为能够促进氧化物的金属-氧-金属点阵的形成并提高迁移率[4-5]。然而，对于柔性电子器件来说，为了防止损坏柔性衬底，整个工艺过程中保持低温或者室温是非常必要的，因此，室温制备能够极大地促进柔性电子器件的发展。

制备高迁移率的TFT器件一直是国内外研究机构的热点方向。Zou等[6]在栅极绝缘层HfO2和沟道层MoS2之间插入缓冲层Y2O3，制备的器件迁移率为63.7 cm2·V-1·s-1。Liu等[7]将银纳米线嵌入IGZO中作为沟道层，制备的器件迁移率为174 cm2·V-1·s-1。另外，还有一些研究人员将沟道做成多层薄膜的异质结结构或超点阵结构[8-12]，获得了迁移率较高的器件。这主要是因为异质结结构界面维数减少，破坏了平移和旋转对称性，不同层电子存在库伦作用，马德隆能发生变化，导致能级发生相对运动，电学性能发生改变[13-15]。许多研究发现，在超薄的异质结结构中会形成二维电子气，对薄膜迁移率有显著的提高[16-17]。

本文选用价格低廉、环保无毒的AZO材料(靶材为掺有质量分数为2%Al2O3的ZnO)和绝缘性非常好的Al2O3，利用脉冲激光沉积技术(Pulsed laser deposition,PLD)制备多层AZO/Al2O3异质结薄膜组成的TFT叠层器件。相对于单层AZO-TFT，这种叠层器件迁移率有一个极大的提高。这样的叠层结构同时能够改善AZO的粗糙度，减少对载流子的散射作用。叠层结构最上层的Al2O3还能够防止水和氧的渗透，改善阈值电压Vth。

2 实 验

本文所制备的TFT器件结构如图1所示。沟道层中的AZO(2.7 nm)/Al2O3(2.2 nm)异质结叠层薄膜和单层AZO(5.6 nm)薄膜是在室温、氧压为0.3 Pa下采用脉冲激光沉积方式生长，其参数如下：激光波长为248 nm，能量为100 mJ，频率为5 Hz，脉冲宽度为10 nm，本底真空度为2.0×10-4Pa。薄膜厚度通过脉冲数来控制。器件沟道长宽比为1 000 μm/300 μm。栅极为室温下直流磁控溅射的Al∶Nd合金，紧接着将Al∶Nd合金阳极氧化生成Al2O3∶Nd栅极绝缘层，栅极和栅极绝缘层厚度分别为100 nm和200 nm。TFT的源/漏电极为ITO，也是采用直流磁控溅射工艺(0.3 A，278 V)在2.5 Pa的纯氩气气氛中生长，厚度为60 nm。

Fig.1 Schematic diagram of AZO/Al2O3multilayer TFTs

3 结果与讨论

3.1 界面分析

图2是AZO/Al2O3叠层TFT的高分辨透射电镜(High resolution transmission electron microscopy，HRTEM)截面图。栅极Al∶Nd合金有明显的Nd元素聚集，Nd的掺杂主要是为了防止Al的hillock现象，提高其稳定性。在沟道层中，PLD沉积的叠层异质结结构薄膜有非常明显的AZO和Al2O3界面和周期性的叠层结构。AZO中的Al元素能够缓解与Al2O3形成界面时的晶格失配，防止生成界面陷阱态。由HRTEM测得AZO和Al2O3的厚度分别为2.7 nm和2.2 nm。从HRTEM图中可以明显看到AZO薄膜晶粒，AZO为多晶结构，而Al2O3为非晶结构。

Fig.2 Cross-sectional HRTEM image of AZO/Al2O3multilayer TFTs

3.2 TFT器件性能对比和分析

图3为单层AZO-TFT和AZO/Al2O3叠层TFT的输出特性和转移特性图，表1列出了相关参数值。AZO/Al2O3叠层TFT的场效应迁移率(2.27 cm2·V-1·s-1)比单层AZO-TFT(0.52 cm2·V-1·s-1)提高了4倍多。据文献报道，PLD制备的Al2O3异质结薄膜禁带宽度为8.3 eV[18]。由图4(a)可知，叠层器件在正栅压(VGS>0 V)的作用下，电子会在AZO薄膜下表面聚集而空穴会被电场推向上表面聚集，同时AZO薄膜

下表面的能级会向下弯曲，而上表面的能级向上弯曲，这样使得AZO薄膜和Al2O3薄膜之间的导带带偏和价带带偏均变大，电子遂穿Al2O3势垒增大。因此，如图4(b)所示，大部分非AZO平面的电子无法通过遂穿Al2O3进入另一层的AZO，这些电子受到上表面聚集的空穴和Al2O3势垒的散射(弹性散射或者非弹性散射)，非平面方向的动能被逐渐损耗，而平面方向的电子在源漏之间电场作用下动能增加，非平面电子转换为平行于AZO平面的电子。所以，叠层结构沿着平面方向的载流子数目增加，迁移率提高[12]。这也是导致叠层薄膜晶体管同时具有高的Ion和Ioff的原因。载流子运输机制主要为渗流传导机制和陷阱限制传导机制[19-20]。载流子浓度增加会导致费米能级(EF)上移至迁移率边界(Em)，陷阱会被富余的载流子填充，形成渗流传导机制[21]。另外，充足的载流子浓度能够填充晶界，降低晶界势垒，从而抑制晶界散射。单层和叠层TFT器件亚阈值摇摆值(SS)分别为0.87 V/dec和0.94 V/dec，差别几乎可以忽略，说明叠层结构并没有增加多余的电荷陷阱。这是因为AZO中含有Al元素，能够减少与Al2O3的界面失配，抑制陷阱态的产生。

另外，Chen等[22]的研究表明，当载流子浓度足够高、EF上移至导带时，氧空位的形成能升高而氧离子的形成能降低，即氧空位被抑制。因为室温制备的薄膜晶体管容易在界面形成陷阱，高浓度的载流子可以填充这些限制，从而改善缺陷的影响。因此，这种叠层结构有利于制备室温薄膜晶体管。叠层TFT的Vth(3.2 V)要小于单层AZO-TFT(5.43 V)。空气中的O2是Vth不稳定的主要因素，O2为受主态，能够捕获导带中的电子使沟道形成一个耗尽层，Vth增加[22-24]。然而，叠层TFT最上层为Al2O3，类似于钝化层，可以有效阻止空气中的氧气进入，改善Vth值和器件的稳定性。

表1 单层TFT和叠层TFT的性能对比

Tab.1 Comparison of property parameters of single TFT and stacked TFT

TFTIon/IoffVth/VSS/(V·dec-1)μFE/ (cm2·V-1·s-1)AZO-TFT8.96×1055.430.870.52叠层TFT1.43×1063.20.942.27

图4 在叠层结构中,Al2O3层对AZO中的电子影响示意图。

Fig.4 Schematic diagram show effect of Al2O3layer on electron from AZO in stacked structure

3.3 薄膜的厚度、密度和粗糙度分析

如图5所示，本文的AZO单层或AZO/Al2O3叠层异质结薄膜的厚度、密度和界面粗糙度的变化通过X射线反射(X-ray reflectivity，XRR)方法来表征。为了确保测试的准确性，XRR测试的薄膜是在沉积沟道时一同在SiO2衬底上生长的。测试结果如表2所示，在室温下制备的薄膜仍然有较低的粗糙度和高的密度。叠层中AZO薄膜粗糙度(0.55 nm)相对于单层AZO薄膜粗糙度(0.85 nm)改善了大约35%，表明这种叠层结构有利于降低AZO薄膜粗糙度。粗糙度的改善可以减少对电子的散射，从而提高迁移率。叠层中AZO薄膜的密度(6.56 g·cm-3)比单层AZO薄膜的密度(6.25 g·cm-3)大，说明这种叠层结构有利于薄膜致密化，减少薄膜体内的缺陷，改善器件性能[4]。

Fig.5 X-ray reflectivity measurement of single AZO thin film (a) and stacked structure thin film (b)

表2 单层和叠层薄膜的密度、厚度和粗糙度

Tab.2 Density, thickness and roughness of single and stacked thin film

薄膜密度/(g·cm-3)粗糙度/nmAZO6.350.849AZO/Al2O3叠层异质结薄膜AZOAl2O36.562.440.5450.827

3.4 物相分析

图6为叠层结构的X射线衍射谱(X-ray diffraction,XRD)。由图可知，这种叠层结构通过在中间插入Al2O3可以改善AZO的结晶度和c轴取向。Cheol等[12]的研究表明，在叠层结构中，载流子在沟道层平面方向的迁移率会随半导体结晶度的改善而提高。如图所示，AZO薄膜有明显的(100)、(002)、(101)、(110)、(103)和(112)的特征峰，为多晶结构，而并没有发现Al2O3的结晶峰，呈非晶相，这与HRTEM结果一致。因为电子容易沿晶界运动，Al2O3薄膜的非晶结构可能更好地抑制电子非平面方向的运动，促进平面方向的移动，提高器件迁移率。

4 结 论

本文研究了室温下制备的AZO/Al2O3/AZO/ Al2O3叠层超薄异质结结构的薄膜晶体管性能，并与单层AZO-TFT进行对比。在HRTEM图中，这种叠层结构有非常明显的AZO和Al2O3的界面和周期性堆叠结构。叠层结构TFT的场效应迁移率比单层AZO-TFT有一个明显的提高(0.52→2.27 cm2·V-1·s-1)。这是因为叠层结构中的非晶Al2O3是一种宽禁带绝缘材料，对器件施加正栅压时，大部分非AZO平面的电子会受到上表面空穴和Al2O3势垒的抑制，无法通过隧穿进入另一层的AZO，电子的运动被限制在AZO薄膜平面内，即形成一种二维电子传输，促进了载流子浓度和迁移率提高。高载流子浓度会填充界面陷阱态，抑制界面陷阱对器件性能的影响，有利于室温下制备器件。这种叠层结构薄膜也有利于AZO改善粗糙度，形成更加致密的薄膜。另外，叠层中的Al2O3能有效地防止空气中的氧气进入沟道和栅极绝缘层界面，改善Vth的不稳定性。

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宁洪龙(1971-),男，湖南株洲人，博士，教授，博士生导师，2004年于清华大学获得博士学位，主要从事新型信息显示材料与器件系统集成的研究。

E-mail: ninghl@scut.edu.cn姚日晖(1981-)，男，湖南涟源人，博士，副教授，2008年于中山大学获得博士学位，主要从事光电材料与器件方面的研究。

E-mail: yaorihui@scut.edu.cn

Properties of AZO/Al2O3Stacked Thin Film Transistors Prepared at Room Temperature

NING Hong-long1, ZENG Yong1, YAO Ri-hui1*, LIU Xian-zhe1, TAO Rui-qiang1, ZHENG Ze-ke1, FANG Zhi-qiang1, HU Shi-ben1, CHEN Jian-qiu1, CAI Wei1, XU Miao1, LAN Lin-feng1, WANG Lei1, PENG Jun-biao1, LI Zheng-cao2

(1.InstituteofPolymerOptoelectronicMaterialsandDevices,StateKeyLaboratoryofLuminescentMaterialsandDevices,DepartmentofMaterialsScienceandEngineeringSchool,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510640,China;2.StateKeyLaboratoryofNewCeramicandFineProcessing,DepartmentofMaterialsScienceandEngineeringSchool,TsinghuaUniversity,Beijing100084,China)

Most of the oxide thin film transistor (TFT) need thermal annealing process to improve its performance, which is detrimental to their applications in the flexible display devices. Concerning this problem, a new TFT structure with room temperature process was presented, which has good performance without annealing treatment. AZO/Al2O3stacked thin film was prepared by pulsed laser deposition as a channel layer. The stacked TFT showed better performance than single-layer AZO-TFT. The field effect mobility and on/off current ratio were 2.27 cm2·V-1·s-1and 1.43×106. By analyzing the thickness, density, roughness, phase and band structure of AZO/Al2O3stacked thin film, it is found that the electrons can be confined in the potential well of AZO, which forms a two-dimensional electron transport to improve the performance of TFT device.

stacked thin film transistor; room temperature process; two-dimensional electron transport

2016-05-26；

2016-08-29

国家重点基础研究发展计划(973)(2015CB655004)； 国家重点研发计划(2016YFB0401504，2016YFF0203603)； 广东省自然科学基金(2016A030313459)； 广东省科技计划(2014B090915004，2016B090907001，2014A040401014，2016B090906002，2015A010101323，2014B090916002，2015A010101323，2015B090915001，2015B090914003)；广东省教育厅项目(2014KZDXM010，2015KTSCX003)； 中央高校基本科研业务费专项资金(2015ZP024，2015ZZ063)； 新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室开放课题(KF201508)资助项目

1000-7032(2016)11-1372-06

TN321+.5

A

10.3788/fgxb20163711.1372

*CorrespondingAuthor,E-mail:yaorihui@scut.edu.cn