碳纳米管接触电阻的研究进展

代利峰，　安立宝，　陈　佳

(华北理工大学 机械工程学院， 河北 唐山 063009)



碳纳米管接触电阻的研究进展

代利峰，安立宝，陈佳

(华北理工大学 机械工程学院， 河北 唐山 063009)

与金属之间过高的接触电阻是影响碳纳米管在微纳电子器件中应用的关键因素之一，本文从形成机理和改善方法两个方面综述了近年来碳纳米管接触电阻的研究进展。介绍了利用第一性原理对碳纳米管与金属界面电子输运性能的理论研究，以及金属功函数对界面势垒调试作用的实验研究。研究表明金属与碳纳米管之间具有较弱的杂化作用和较长的接触长度时，接触电阻较小；金属与碳纳米管功函数越接近，势垒高度越低。阐述了超声焊接技术、高温退火法、金属沉积法、局部焦耳热法等常用降低碳纳米管接触电阻方法的作用机理，并分析了这些方法对器件性能的改善作用。其中局部焦耳热法操作简单、易于自动化、对器件损害小、成本低，是目前比较理想的降低碳纳米管接触电阻的方法。

碳纳米管；接触电阻；第一性原理；功函数；降阻方法

由于理想的一维结构和独特的物理、化学性质[1-3]，碳纳米管有望被广泛应用于场效应管和传感器等各种微纳电子器件中[4]。例如，Fu等[5]以铁电极为栅极制成了具有存储功能的碳纳米管场效应管；Stampfer等[6]制作了碳纳米管压力传感器，并实现了0～130 kPa的高精度压力测量。碳纳米管在微纳电子器件的应用必然涉及碳纳米管与电极之间的电接触问题，An等[7]利用介电电泳法得到了多壁碳纳米管组装到金电极上的组装样件，辅以聚焦离子束金属沉积，测得多壁碳纳米管与电极之间的接触电阻在50 kΩ以上。大量研究表明[8]，碳纳米管与金属之间的接触电阻在基于碳纳米管的电子器件中扮演着重要角色，是影响器件性能的关键因素；因此，如何降低其接触电阻已成为目前碳纳米管领域研究的热点之一。

目前，国内外关于碳纳米管接触电阻的研究主要集中在碳纳米管接触电阻的形成机理和改善碳纳米管接触电阻的方法这两方面。对碳纳米管接触电阻形成机理的研究主要包括利用第一性原理对接触界面进行相关理论计算，以及通过实验方法研究碳纳米管接触电阻的影响因素，如金属功函数对接触电阻的影响等。改善碳纳米管接触电阻的方法主要有超声焊接法、局部焦耳热法、高温退火法和金属沉积法等。针对以上两个方面，本文概述近年来国内外的研究进展，分析改善碳纳米管接触电阻研究中存在的难点，并指出研究中亟待解决的问题。

1　碳纳米管接触电阻形成机理

1.1金属与碳纳米管电接触特性的理论研究

Matsuda等[9]利用密度泛函理论和格林函数的方法，研究了钛、钯、铂、铜、金等5种金属电极与碳纳米管的接触界面结构、I-V特性和接触电阻。通过计算得出金属电极电子和碳原子p轨道电子的耦合作用对金属与碳纳米管之间的接触电阻有着决定性的影响，碳纳米管与钛电极接触电阻最低，其次是钯、铂、铜、金；然而，由于金属钛的高反应活性，钛可能与碳纳米管反应生成TiC，从而造成碳纳米管的结构变形[10]。Nemec等[11]采用密度泛函理论，研究了钯和钛与碳纳米管接触界面的电荷再分布和静电势，并通过紧束缚型汉密尔顿函数计算量子输运的方法来反映接触界面的电子结构。结果表明，当某种金属与碳纳米管之间有较长的接触长度和较弱的杂化作用(原子形成分子的过程)时，该金属与碳纳米管接触产生的接触电阻最小。此外，碳纳米管的手性也会对碳纳米管的电接触特性产生影响[12]。Smolyanitsky等[13]利用第一性原理计算得出扶手椅型碳纳米管在镍金属的表面产生了7 nm的轴向应变，并且发现轴向应变能够拓宽碳纳米管的能带宽度，从而降低接触电阻。本课题组[14]进行了B掺杂碳纳米管吸附Cu原子的第一性原理研究，发现掺杂B原子后碳纳米管形成空穴，提高了Cu原子与碳纳米管之间的电荷转移，进而减小了接触电阻。

从以上研究可以看出，第一性原理通常用于研究碳纳米管与金属接触界面的电学特性，研究主要集中在采用密度泛函理论计算碳纳米管与金属之间的相互吸附作用以及电子输运规律。在掺杂对碳纳米管接触电阻影响的第一性原理理论研究方面，多集中于单个原子与碳纳米管之间的吸附能、能带结构的研究，对于界面势垒的研究目前还比较少。

1.2金属与碳纳米管电接触特性的实验研究

由于计算资源的不足，利用第一性原理计算的方法很难追踪到大量原子的动态轨迹，这也就导致了对碳纳米管与金属电极的接触表面的理论研究只能在理想的情况下进行，即不考虑碳纳米管与金属表面的相互干扰作用。实际上，当金属与碳纳米管接触时，金属对碳纳米管的电传输特性将造成两方面影响，即改变碳纳米管的能带分布和形成肖特基势垒[15]。碳纳米管根据手性不同，分为金属性碳纳米管和半导体性碳纳米管[16]，以下分别对金属性和半导体性碳纳米管与金属电极的电接触特性实验研究进行介绍。

1.2.1金属性碳纳米管与金属电接触特性的实验研究

Lim等[17]研究了功函数在3.9～5.7 eV之间的14种金属电极与金属性碳纳米管之间的接触电阻。结果表明，影响碳纳米管与金属电极之间接触电阻的因素主要有两个：金属电极的润湿性和功函数。润湿性是指一种液体在一种固体表面铺展的能力或倾向性。当金属电极具有较好的润湿性时，金属电极与金属性碳纳米管之间是欧姆接触并且不会受到金属功函数的影响。当金属电极的润湿性较差时，在金属电极与碳纳米管之间将形成一层氧化膜[18]，此时影响电子转移的主要是遂穿势垒，遂穿势垒高度主要受到金属功函数的影响[19]。所谓隧穿电流是指当遂穿势垒或者氧化膜的厚度薄至与载流子的德布罗意(de Broglie)波波长相近时，即可发生载流子的隧穿效应，从而产生隧穿电流。

1.2.2半导体性碳纳米管与金属电接触特性的实验研究

Martel等[20]和Javey等[21]证实了碳纳米管与金属电极之间存在肖特基势垒并且对接触电阻有着重要的影响。同时，由于碳纳米管的一维特性，造成了碳纳米管与金属界面产生的能带状况与经典的块体半导体与金属界面产生的能带状况有所不同。Cui等[22]利用扫描开尔文探针和静电力显微镜研究单壁碳纳米管与金电极的电接触特性，发现金属的功函数影响碳纳米管与金属接触表面的肖特基势垒高度。因此，为了能够更好地理解金属与碳纳米管接触时接触电阻的形成，以下利用金属与块体半导体(以n型半导体为例)界面接触理论讨论金属与碳纳米管接触界面的能带结构。

首先，讨论功函数在金属与半导体接触界面能带结构中的作用。以金属功函数Wm大于n型半导体的功函数Wn为例。当金属与n型半导体产生接触时，由于Wm比Wn大，也就是金属的费米能级EFm低于半导体的费米能级EFn，电子是从半导体流向金属，在半导体的表面形成正的空间电荷区，半导体的能带会向上弯曲形成肖特基势垒。当金属与半导体接触面形成平衡时，金属与半导体的费米能级会调整到同一个水平上。

其次，需要注意半导体表面态对肖特基势垒的影响，当半导体的表面态密度很大时，半导体内肖特基势垒的高度与金属的功函数几乎无关，完全由半导体的表面态决定，此时肖特基势垒高度称为被高表面态密度钉扎[23]。当半导体表面态密度很小时，半导体内肖特基势垒高度由金属的功函数决定。半导体表面态包括自身表面态和与金属接触时产生的外诱表面态。碳纳米管六边形晶格结构很完整，并且自身化学键作用力很强，因此碳纳米管自身结构缺陷产生的表面态很小，这种表面态与金属接触时的影响可以忽略不计[23]。由于金属与碳纳米管在纳米尺度上接触，与一般块体半导体与金属接触相比接触间隙小，更易于电子流动，因此，由于接触而产生的偶极子密度减小，对应的外诱表面态减小[24]。当碳纳米管与金属接触时，由于表面态的缺乏，金属的功函数决定了肖特基势垒高度[25-26]。由此可以得出，通过单纯地选择不同功函数的金属电极，就可以实现肖特基势垒的调试。

2　改善碳纳米管接触电阻的方法

在碳纳米管器件中，碳纳米管与金属的接触方式主要有两种：一种是直接将碳纳米管沉积在金属表面，依靠范德华力使碳纳米管吸附在金属电极上；另一种是先把碳纳米管沉积在衬底上，然后进行金属图形化。未经接触改善之前，以上两种接触方式都会使碳纳米管与金属电极之间产生很大的接触电阻，特别是第一种情况。因此，采用一种有效的方法来改善碳纳米管接触电阻是非常必要的。

2.1超声焊接技术

图1　超声焊接过程示意图[27]Fig.1　Schematic diagram of ultrasonic bonding technique[27]

Chen等[27]利用超声焊接技术，在单壁碳纳米管与金属钛之间形成了稳定的低电阻接触。这种焊接技术是利用超声焊接头把超声能量传递到焊接表面，在超声能量作用下单壁碳纳米管与金属焊接在一起，如图1所示。利用这种技术不仅可以使金属与半导体性碳纳米管之间的接触电阻降低，也可以使金属与金属性碳纳米管之间的接触电阻降低，同时可以增强碳纳米管与金属电极之间的连接强度，增加器件的可靠性。赵波等[28]利用超声焊接技术在高频超声波的作用下把碳纳米管焊接到钛电极上，经过0.1～10 s的处理，碳纳米管与金属电极的接触电阻得到了有效改善。经过超声焊接技术处理的碳纳米管场效应管具有良好的器件性能[29]，Chen等[30]比较了p型碳纳米管场效应管超声焊接前后的I-V特性，超声焊接前当源漏电压VDS=-0.15 V时，晶体管的源漏电流是14 nA，场效应管的开关比为105，跨导约为0.028 μS。经超声焊接后的碳纳米管场效应管源漏极电流明显增大，当源漏电压VDS=-0.15 V时，晶体管的源漏电流是16 μA，场效应管的开关比为105～106，跨导为50.2 μS。超声焊接后碳纳米管场效应管性能的改善归功于接触电阻的降低，接触电阻的大小直接影响源漏电流的大小，降低接触电阻可以有效提高碳纳米管场效应管的性能。

采用超声焊接技术降低碳纳米管接触电阻具有快速、可靠、常温操作等优点，并且通过增加焊接面积，可一次对较大区域中的多个碳纳米管同时进行降阻处理；但是，在自动化程度和批量焊接的精确控制上还有待进一步改善[31]。

2.2高温退火法

高温退火法是在真空中或在惰性气体中对样品进行高温退火处理，从而降低碳纳米管与金属电极之间的接触电阻。Lee等[32]提出了一个相对简单和稳定的高温退火方法。退火前，通常情况下碳纳米管与金属电极之间的接触电阻大于10 MΩ。经过600～800 ℃真空热退火处理，接触电阻降到了0.5～50 kΩ，并且经过三个月之后单壁碳纳米管与金电极和钛电极之间的接触电阻几乎没有改变。谭苗苗等[33]采用介电电泳组装了碳纳米管，并形成金属-碳纳米管-金属的结构。在经过400 ℃温度下90 min的退火后，碳纳米管与金属之间的接触电阻得到降低，但接触处的结构不稳定，部分试样发生了电阻逆转现象。本课题组[34]研究发现，用碳纳米管制作的电子器件经过高温退火后，碳纳米管与金属电极之间的杂质、水汽等物理吸附物蒸发分解；此外，在对器件高温处理过程中，金属原子和碳原子吸收热能，能量升高，运动变得活跃，接触面上的原子相互渗透，改善了接触界面，降低了接触电阻；但退火一段时间后，接触界面重新开始吸附杂质，接触电阻有所回升；同时，经过高温退火处理的器件不同程度上都有一定损害。Huang等[35]研究了真空环境下高温退火改善碳纳米管接触电阻对碳纳米管场效应管性能的影响，通过实时XRD分析源漏极金属铌与碳纳米管接触处物质随温度的变化。结果表明，高温退火前当源漏电压UDS=0.1 V时，晶体管的源漏电流小于0.01 nA；当进行一个小时700 ℃的高温退火后，碳纳米管与铌接触处生成了Nb2C，接触电阻降至100～200 kΩ，源漏电流增大至0.5 μA；制备的碳纳米管场效应晶体管的性能因接触电阻的降低而得到了有效提升。

高温退火对改善碳纳米管与金属电极之间的接触电阻有一定的作用；但是，经过高温退火后碳纳米管接触电阻依然较大，并且高温退火容易对碳纳米管器件产生一定程度的破坏。

2.3金属沉积法

金属沉积法是在碳纳米管与金属电极的接触区域沉积金属来改善界面的电接触特性。Liebau等[36]把单个多壁碳纳米管置于金属电极表面，并采用化学镀的方法把金属镍沉积到了碳纳米管与金属电极的接触表面，如图2所示。测量发现当把金属镍沉积到碳纳米管与金电极或者钯电极的接触面上时，接触电阻得到了明显改善。由于金属钴与碳纳米管的接触电阻小于金属镍与碳纳米管接触电阻，当金属镍沉积到碳纳米管与钴电极的接触区域时接触电阻没有明显改善。

图2　金属沉积法示意图[36]Fig.2　Schematic diagram of metal deposition method[36]

也有研究者利用电子束辐照的方法进行金属沉积。Madsen等[37]在扫描电子显微镜下，采用电子束辐照分解金的有机化合物来沉积金。实验中，首先将一根多壁碳纳米管搭接在金电极之间，将样本放置到充满金有机化合物蒸汽的扫描电子显微镜的腔体内，然后，利用电子束对多壁碳纳米管与电极接触的两端部进行辐照，在电子束辐照区域内的金有机物蒸汽分解成金单质并沉积到碳纳米管两端与电极的接触处。I-U特性曲线显示多壁碳纳米管为金属性，接触电阻值在9～29 kΩ范围内。

采用化学镀的方法进行金属沉积在一定程度上可以很好地降低接触电阻，但是对沉积的金属有要求，不同电极可能需要沉积不同的金属才能达到降低接触电阻的效果。利用电子束沉积法进行金属沉积，可以增加接触的稳定性并且改善接触电阻，但该方法实施条件苛刻并且效率较低。

2.4局部焦耳热法

局部焦耳热法是对碳纳米管与金属电极接触区域施加电流产生焦耳热来改善接触性能。Dong等[38]对289根单壁碳纳米管和107根多壁碳纳米管进行局部焦耳热处理，通过释放碳纳米管与金属电极接触表面的吸附物来改善金属与碳纳米管之间的接触，从而降低接触电阻。实验表明局部焦耳热可以减小单壁碳纳米管接触电阻的29.6%，减小多壁碳纳米管接触电阻的22.1%。本课题组[39]利用介电电泳方法组装碳纳米管，进行了多组局部焦耳热降阻实验，试样的接触电阻最大降低了50%，并通过正交试验法和极差分析研究了交变电压幅值、交变电压频率和通电时间对降低接触电阻的影响。结果表明，交变电压幅值的大小决定了降阻的效果，当电压幅值在1.5～3.5 V之间时可以降低接触电阻；当电压幅值小于1 V时，即使延长通电时间，增大频率接触电阻也不会降低；当电压大于4 V时，因为电流过高出现碳纳米管烧断情况。孟岭超等[40]利用电弧放电将碳纳米管焊接在钨针上来制备碳纳米管工具电极，研究表明，碳纳米管与钨针焊接后，碳纳米管的接触电阻为130 kΩ，严重影响碳纳米管工具电极的微纳电解加工能力，通过在钨针上施加1 V直流电压，经过90 s的局部焦耳热处理后碳纳米管的接触电阻降为55 kΩ，接触性能明显改善，碳纳米管工具电极微纳电解能力得到明显提高。

Asaka等[41]实验研究了局部焦耳热法对多壁碳纳米管与金电极之间接触电阻的影响，把一根多壁碳纳米管一端固定在金电极上，把碳纳米管的自由端缓慢移向另一个金电极，在碳纳米管与金电极接触时施加电流，如图3所示。当电流密度达到一定值时，金属金在接触表面开始融化，碳纳米管少许嵌入融化金属，从而减小了接触电阻；但实验观察到，在采用局部焦耳热法时所产生的大电流可能引起接触区域材料过度融化并且造成表面形貌的改变，从而影响器件的性能[42]。

局部焦耳热法具有操作简单、易于自动化、器件损伤小、成本低等优点，是目前比较理想的降阻方法；但在利用局部焦耳热法对器件进行降阻时，需要对电压、频率、通电时间进行试验，找出最合适的参数才能达到最好的降阻效果，同时防止电流过大造成器件损伤。

图3　局部焦耳热法示意图[41]Fig.3　Schematic diagram of local Joule heating method[41]

2.5其他降阻方法

石墨烯与碳纳米管有相同的元素、类似的化学键，并且石墨烯与金属电极容易形成更好的接触。因此，目前很多研究人员在扫描电子显微镜下使用电子束辐照方法诱导石墨烯沉积到碳纳米管与金属电极之间，从而增加实际接触面积，降低接触电阻[43-44]。也有研究人员直接对碳纳米管与金属电极接触部位进行电子束辐照，通过电子束轰击使碳纳米管产生结构缺陷，从而增加碳纳米管与金属接触区域的电子散射，降低接触电阻[45-47]；但是，长时间的电子束辐照会导致碳纳米管材料结构的破坏。

3　结束语

碳纳米管与金属之间的接触电阻直接影响基于碳纳米管的微纳电子器件的性能、可靠性和应用性。目前，碳纳米管接触电阻的研究主要包括两个方面：碳纳米管接触电阻的形成机理和碳纳米管接触电阻的改善方法。对于碳纳米管接触电阻形成机理的研究，主要集中在利用第一性原理对碳纳米管与金属电接触特性进行的理论计算，以及针对碳纳米管与不同金属进行的电接触特性的实验研究。

在碳纳米管接触电阻的改善方法中，超声焊接技术具有快速、可靠、常温操作等优点，但该技术还不够成熟。高温退火法具有操作简单、可重复性强等优点，但该方法易造成器件损伤。金属沉积法通过在碳纳米管与电极的接触区域沉积金属形成良好稳定的接触，但采用化学镀方法进行金属沉积时需要对沉积的金属进行选择；电子束沉积法需要在扫描电子显微镜腔体内操作，条件苛刻，不适合大规模应用。因此，以上这些降阻方法不同程度地存在发展不成熟、生产效率低、生产难以规模化等缺陷。与超声波焊接、高温退火、金属沉积法相比，局部焦耳热法具有处理过程易于实现自动化、处理区域集中、对器件损伤小、操作简单等优点，同时适用于其他一维纳米材料如纳米线、纳米带、纳米纤维等与金属之间电接触的改善，但操作过程中应避免因电流过大造成材料过度融化从而影响器件性能。通过对碳纳米管接触电阻形成机理的深入研究来发掘具有应用价值的改善碳纳米管接触电阻的方法显得尤为重要。

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(责任编辑：徐永祥)

Progress on Research of Contact Resistance of Carbon Nanotubes

DAI Lifeng，AN Libao，CHEN Jia

(College of Mechanical Engineering, North China University of Science and Technology, Tangshan 063009, Hebei, China)

The high contact resistance of carbon nanotubes (CNTs) with metal is one key factor that retards the application of CNTs in micro- and nano-electronics devices. This paper reviews recent research progress on the contact resistance of CNTs from two aspects, they are the formation and improvement of the CNT’s contact resistance. Theoretical studies of the contact resistance of CNTs using the first principles and experimental investigations into the effect of metal work function on the interface barrier were introduced. Results show that the contact resistance is low when there is a weak hybrid effect and large contact length between the metal and CNTs, and the closer the work function of the metal to that of the CNTs, the lower the barrier height. The commonly used methods for improving the contact resistance of CNTs, including ultrasonic nanowelding, high temperature annealing, metal deposition, and local Joule heating were presented, and the improvement of device performance using these methods was analysed. Among these methods, local Joule heating is more ideal at present time since it is with the advantages of simple operation, high degree of automation, less device damage, and low cost.

carbon nanotube; electrical contact resistance; the first principles; work function; methods for reducing resistance

2015-10-26；

2015-12-02

国家自然科学基金(51172062，51472074); 河北省引进海外高层次人才“百人计划”资助项目(E2012100005)

安立宝(1965—)，男，博士，教授，主要从事微纳制造技术和先进纳米材料特性及应用的研究，(E-mail) lan@ncst.edu.cn。

10.11868/j.issn.1005-5053.2016.5.015

TN4

A

1005-5053(2016)05-0090-07