基于CMAQ模式的中国大气BaP迁移转化模拟研究

闫文君,刘 敏,刘世杰,何友江,唐 伟,汪 青,李 晔,孟 凡*



基于CMAQ模式的中国大气BaP迁移转化模拟研究

闫文君1,2,刘 敏1,刘世杰2,何友江2,唐 伟2,汪 青1,李 晔1,孟 凡2*

(1.华东师范大学地理科学学院,地理信息科学教育部重点实验室,上海 200241；2.中国环境科学研究院大气环境研究所,北京 100012)

在空气质量模式CMAQ中增加了对大气中苯并[a]芘(BaP)传输、转化和沉降过程的模拟,新增了BaP气相/颗粒相间分配模式(OA吸收模式)以及BaP化学转换,并采用该模型模拟了2014年1、4、7、10月四个季节代表月中国大气中BaP的浓度以及干湿沉降通量的空间分布特征.模拟结果与部分地区的实测数据进行了初步对比验证,结果显示BaP浓度的模拟值和测量值的量级基本一致,其比值基本在1~2个量级范围内,表明模拟结果处于可接受的范围.基于模型结果,还探讨了BaP浓度与沉降季节变化特征与人为源排放的紧密联系,说明湿沉降是BaP最主要的沉降途径.BaP沉降的空间分布与其排放源和浓度具有密切的联系,并且具有长距离输送的特征等.

CMAQ模式；BaP；季节变化；干沉降；湿沉降

苯并[a]芘(BaP)是苯与芘稠合而成的一类五环的多环芳烃(PAHs),一般存在于机动车尾气排放、住宅木材燃烧的浓烟、燃煤电厂的飞灰以及其他燃烧相关过程产生的可吸入粒子中[1].BaP作为第一个被发现的环境化学致癌物,具有很强的致癌特性,一般将它作为PAHs的代表.由于其可以在大气中进行长距离输送,导致在大陆范围内广泛分布,同时其毒性特征导致存在严重的生态风险和人体健康风险,因此国际社会开始呼吁减少和消除PAHs排放的行动,并开展了大量相关研究.目前,EMEP(欧洲监测和评估项目)下的国际合作项目MSC-E(气象综合中心—东部)已经开始对PAHs等各种有毒物质在欧洲的远距离输送以及沉降和转化展开了相关模拟研究[2].而我国还没有建立关于PAHs的监测网络,数据获取比较困难,不足以支撑PAHs的大区域管理控制,因此利用模式模拟PAHs等污染物在大气中的传输、转化和沉降刻不容缓.

目前美国EPA开发并逐渐完善的MODELS-3/CMAQ模式(由中尺度气象模式WRF、排放处理模式SMOKE和多尺度空气质量模式CMAQ组成)已全面考虑了常规气态污染物和部分有毒空气污染物,涉及气溶胶、光化学氧化和酸沉降等多种污染问题,几乎能够模拟大气中所有的物理化学过程[3],同时也考虑了实际大气中不同物种之间的相互转化和互相影响,不仅用于各种大气污染物浓度的预测,而且可用于环境评估和环境控制决策[4-5]-[].

CMAQ模式系统对PAHs的模拟在欧美等地已经被广泛应用并进行了验证,国外的研究重点主要集中在PAHs及其衍生物的来源解析与模拟[6]、大气浓度与沉降量[7]、气相—颗粒相间分配[8]以及烟雾箱模拟等.2008年Matthias等[9]第一次展示出了欧洲等地大气中BaP的沉积域,表明CMAQ已经扩展了模拟POPs的能力.而Meng等[10]和Zhang等[11]在CMAQ模式中增加了二类污染物(CMAQ-PCDD/Fs)气相—颗粒相间分配机制以及二类污染物的化学过程,并用来模拟北美地区PCBs和PCDD/Fs的浓度和干湿沉降量.另外Bewersdorff等[12]分析了船舶排放对BaP的浓度和沉降分布的影响,并针对主要的船舶排放物NO,SO2和PM10对BaP浓度和沉降的影响进行了敏感性分析.

国内对大气中PAHs的研究主要集中于来源、浓度、沉降以及气相—颗粒相间分配[13]的实际观测,对PAHs的模拟研究则多集中于基于逸度模型的多介质归趋模拟研究[14-15]-[]等.例如Tao等[16]利用改进的多介质模型在自己建立的1km分辨率的排放清单基础上模拟了天津地区多环芳烃的扩散迁移.Liu等[17]运用网格化的区域尺度上的多介质逸度模型模拟了渤海湾地区BaP的迁移转化,并对输入参数做了敏感性测试.在CMAQ模式的应用方面,国内研究者目前主要着眼于对常规污染物CO、SO2、O3、NO、PM2.5等在大气中传输与扩散以及能见度问题的研究,对POPs(持久性有机污染物,PAHs为其中一种)的模拟研究较少.目前仅有张珏等[18]利用改进的CMAQ模式模拟了2006年长三角地区PCDD/Fs在大气中的输送、转化和沉降等演变过程.

因此,本研究在CMAQ模式中增加了对大气中BaP传输、转化和沉降过程的模拟,新增了BaP气相/颗粒相间分配模式(KOA吸收模式)以及BaP化学转化,并采用该模式模拟了2014年1、4、7、10月四个季节代表月中国大气中BaP的浓度以及干湿沉降通量的空间分布特征,以此来研究中国大气中BaP的迁移转化规律等.

1 研究方法

本研究采用CMAQ模式4.7版本,其中气相化学反应机制主要选择SAPRC99化学机制[19].模拟区域采用Lambert地图投影,投影中心坐标为35°N,110°E,标准纬线为24°N和46°N,覆盖整个东亚地区.CMAQ模式使用基于地形追随的质量垂直坐标系以及一重单相嵌套网格方案.网格的水平分辨率为36km´36km,网格数为200´160.

1.1 气象场及初始边界条件

在WRF模式中,气象场的初始和边界条件采用NCAR和NCEP的时间间隔为6h、空间分辨率为1°´1°的FNL再分析气象数据,地形和下垫面资料来自USGS 30s全球地形和MODIS下垫面资料.WRF的模拟结果可以通过CMAQ模式的气象前处理模块MCIP(气象—化学处理端口)转换为CMAQ可识别接收的格式.

CMAQ模式中设置的初始和边界条件在模式结果中有着重要的作用[20].在本研究中, CCTM(CMAQ化学—传输模块)按月依次运行30d或31d,并且将每个月第1d的前1d作为初始场.敏感性测试表明,24h的自旋时间能够使得初始条件的影响保持到最低[9].在整个区域里,将与CMAQ源代码一起提供CO, O3,NO2,和SO2等气相物种的典型配置文件作为边界条件.

1.2 排放数据

本研究中,CMAQ模式所需的常规污染物排放清单国内部分采用MEIC(中国多尺度排放清单模型)(2010年),国外部分采用REAS(亚洲区域排放清单)(2010年);BaP排放清单采用Shen等[21]于2013年公布的1960~2008年期间16种PAHs排放清单(2008年).利用SMOKE前处理模式对排放清单数据进行处理,将常规污染物排放清单和BaP排放清单进行整合,以模拟2014年1、4、7、10月四个季节代表月BaP的迁移转化情况.SMOKE模式能够将排放源清单数据按照CMAQ模式所要求的时空精度和格式进行处理.通过SMOKE模式处理得到的BaP排放源强分布如图1所示.由图1可知其中华北平原、京津冀、长三角、珠三角等地区源排放较为集中.

2 模式发展

本研究基于CMAQ模式发展了BaP的相关算法,根据PAHs具有半挥发性的特征,在模式中添加了2种BaP物种形态[22]:气相(BaP)和颗粒相(PBaP).在CMAQ模式中,气溶胶或大气中悬浮的颗粒物,根据粒径大小可以分为3种模态:爱根核膜(粒径<0.1μm),积聚膜(粒径为0.1~2.5μm),粗膜(粒径为2.5~10μm).颗粒相BaP往往吸附在粒径为0.1~2mm的粒子上[23],99%的BaP以积聚膜的形式存在,1%以爱根核膜的形态存在[5],因此假设模式中颗粒相BaP只以积聚膜的形态存在,并且默认该情况符合所有的有机气溶胶.

2.1 气相/颗粒相间分配模式(KOA吸收模式)

大气中气相和颗粒相之间的分配是POPs环境行为的一项重要特性.BaP在大气中主要以颗粒相的形式存在[24].因此本研究分析了颗粒相BaP的浓度及干湿沉降通量.研究表明,通过吸附或吸收产生的平衡过程[25]或者动态传质过程[26]可以描述气相、颗粒相在大气中的分配.下面简要地描述了本文所应用的分配模式:OA分配模式[27].

首先,物质的气相和颗粒相在大气中的分配系数P可以估计为:

式中:p是物质颗粒相的浓度,ng/m3;g是物质气相的浓度,ng/m3;TSP是大气中总悬浮颗粒物的浓度,μg/m3.

根据Junge-Pankow吸附模式[28-29]可知,大气中POPs在气相和颗粒相之间的分配与辛醇—空气分配系数OA直接相关.Finizio等[30]对此提出了下列表达式:

式中:om是粒子吸附的有机物所占的质量分数;o和om分别是辛醇和有机物的分子量,g/mol;o和om分别是辛醇和有机物中PAHs的活度系数.Harner和Bidleman运用此模式提出了大气中PAHs的P对KOA的回归相依性,用方程表示如下[31-32]-[]:

式中:和是经验常数.采用Odabasi等[33]通过实验得出的值:=−6.50,= 5382.

2.2 BaP的去除过程

模式考虑了BaP在大气中的两种去除过程:物理去除过程和化学转化去除过程.BaP所依附的粒子发生干沉降时,它的化学反应半衰期大约为10d[34],此时只考虑物理去除过程.夏季降水较多,湿沉降量较大,此时受到污染的城市大气中BaP的半衰期仅为1.93h[35],说明大气中的BaP被湿沉降过程有效地去除,这可能也是造成夏季环境大气中测量的BaP具有较低浓度的原因.因此物理去除过程考虑了颗粒相BaP的干沉降过程以及气相与颗粒相BaP的湿沉降过程.化学转化去除过程是指BaP在大气中发生气象化学反应而转化成其他物质进行清除.气相BaP在大气中会与OH和NO3自由基发生反应,根据反应的重要性,本研究只考虑了气相BaP与OH自由基的反应[36].而颗粒相BaP一般发生的多相反应此处不予考虑.

3 模拟结果与模式验证

3.1 BaP浓度结果分析

由图2可知,浓度较高的区域主要分布在华北平原、长三角、珠三角等地区,1月四川盆地一带浓度也较高.因此,从空间分布来说,BaP的浓度分布与源排放的空间分布基本相同,源的高排放成为其浓度集中分布的主要原因,同时有比较明显的扩散和传输效应.但是由于模式中假设源排放量无时间变化和季节变化,因此模拟的BaP浓度的时间变化基本取决于气象条件的变化.还可看到,BaP的浓度分布具有明显的季节变化,1月浓度最高;4月和10月次之;7月浓度最低.例如北京1月BaP浓度模拟值最高可达17.506ng/m3,7月浓度最低到0.092ng/m3.这是因为7月夏季降水较多,大量的颗粒相BaP随着雨水沉降到地面,对BaP浓度进行有效地清除;而1月为冬季供暖季,人为源的排放量较多,同时边界层的混合层高度降低,天气系统稳定,使大气中的BaP较长时间停留在近地层中,另外还需要考虑的是冬季白天日照时间短,低温能够减少BaP的光氧化产物和相关化学反应[23],从而造成BaP的浓度相对较高.Bewersdorff等[37]研究显示,全年住宅供暖所产生的BaP排放量与大气温度有一定的线性关系, BaP的冬季总排放量约为夏季的10倍,而冬季增加的排放量也将造成年平均排放量的增加.

3.2 模式验证

由于目前国内BaP研究相对较少,且BaP不属于大气常规监测污染物,因此很难获得大量的观测数据.为了较好地评估模式模拟大气中BaP的性能,表1中对比了2014年1、4、7、10四个季节代表月上海地区以及2015年1月1~10日北京、济南、上海三地BaP浓度的模拟值相对于测量值的模拟效果,以此初步对模拟结果的可靠性进行验证.本研究中模式模拟结果与实际测量值的吻合程度釆用标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)、均方根误差(RMSE)、相关系数(CORR)来评估.NMB能反映模拟值与测量值的平均偏离程度,NME反映模拟值与测量值的平均绝对误差,RMSE反映模拟值与测量值的偏离程度.

表1 2014~2015年上海地区BaP浓度的模拟月均值与测量值及相关统计指标对比Table 1 Statistical analysis of monthly averaged of modeled BaP concentrations with measurements in 2014~2015

注:a目前采样得到的测量值有2014年4、7、10月上海地区以及2015年1月1~10日北京、济南、上海三地BaP浓度值,采样时分别在3地各设置一个具有代表性的采样点,每24h得到一个浓度值作为日均值.测量值为当月的月均值.

从表1中可以看出2015年1月北京、济南、上海的模拟值与测量值相关性较高,相关系数基本处于0.3~0.6之间,同时偏离度较小,模拟值约为测量值的2倍,说明模拟效果较好.2014年10月的模拟值和测量值之间的相关性最好,4月次之,7月较差,而7月和10月的模拟值偏离测量值的程度较大,偏离度甚至达到43.509,这表明模拟值与测量值仍然有很大的不确定性.BaP模式模拟的最大不确定性来源是排放源,也可能是由于模式中初始场、边界场、气象场以及化学机制的不确定性造成的.同时,观测数据的时间和空间分辨率也远小于模式,观测数据的误差和采样点代表性也可能是模式与观测比较差异的来源.通过2015年1月1~10日北京、济南、上海三地的BaP浓度模拟日均值与同期测量值的对比(图3)可知,模拟值与测量值的量级基本一致,模拟效果较好,但模拟值整体略高于实际测量值.研究表明,模拟结果的不确定性主要来自于排放清单的不确定性.由于排放清单的排放因子和活动数据有很大的不确定性,可能造成BaP排放清单的不确定性.一般来讲排放清单的不确定性在2~5倍之间[38].但同时要考虑实验条件的限制、采样点不丰富以及经纬度稀疏的因素,用于对比的实验测量值本身也具有一定的误差.

3.3 BaP沉降结果分析

由图5可知,干沉降的分布区域基本集中在华中、华北、长三角等人口密集地区,与浓度的空间分布基本一致,这表明BaP的干沉降空间分布主要取决于它的浓度分布,并且浓度高的地区干沉降量大,浓度低的地区干沉降量则小.同时,新疆、青海、西藏等偏远地区的干沉降量普遍接近0,说明BaP在大气中进行了长距离的迁移输送,使得我国中部东部等沿海地区干沉降分布较为集中,干沉降量也较大.BaP的干沉降空间分布还具有明显的季节变化,1月的干沉降范围最大,干沉降量也大;4月和10月次之;7月的沉降范围最小,干沉降量也最少.这主要是因为冬季燃煤较多,人为排放量大,大气中的颗粒相BaP也较多,且低温时BaP的浓度较高,因此干沉降量随着温度的降低而增加.

通过与湿沉降的空间分布(图6)对比可以看出,只有降水才会出现BaP的湿沉降,并且BaP的沉降分布基本符合其浓度分布.模拟期间全国的湿沉降分布范围明显大于干沉降分布,7月为夏季,降水最多最频繁,分布范围最大,1月和10月湿沉降分布最少,4月次之.另外,1月也有部分地区湿沉降量较大,是因为1月大气中颗粒物较多,BaP浓度较大,一旦发生降水,则当日湿沉降量会较大,有时甚至会远大于干沉降量.因此BaP湿沉降的空间分布形式主要取决于它的浓度和降水分布.

从表2可见,三地的干沉降量均表现为1月冬季最高,7月夏季最低,2014年上海的沉降总量高于北京和济南,这主要是因为上海地区大气中水汽含量较高,降水量充足,因此湿沉降量较大,约占其沉降总量的84%.说明湿沉降是BaP最主要的沉降途径,气象条件对沉降量具有显著影响.而三地的干沉降量则相差不大,这主要是因为BaP在大气中能够进行长距离迁移输送的缘故.

表2 2014年1、4、7、10月北京、济南、上海三地BaP干湿沉降通量模拟值对比(μg/m2)Table 2 Comparison between modeled BaP dry deposition rates and wet deposition rates for January, April, July, and October 2014 in Beijing, Jinan and Shanghai (μg/m2)

BaP是一种挥发性较小的化合物,在环境大气中适当温度下BaP质量的主要部分与粒子结合在一起,因此沉降主要集中在在排放源的附近.研究表明超过80%的BaP排放量与私人燃烧以及公共发电厂的热能产生有关[7].因此最大沉降量及最高沉降率一般会出现在人口密集分布的地区,人口稀少的偏远地区沉降较少.另外,沿海地区也有明显的沉降,且沿海和外海之间存在很大的梯度,这主要是因为CMAQ模式模拟时只包含了陆地基准排放,而忽略了海洋上的船舶排放.沿海海岸附近的显著源区在京津冀、山东半岛、上海等人口分布密集的地区.BaP沉降的空间分布与BaP的排放源、浓度具有密切的联系.

4 结论

4.1 改进的CMAQ模式对大气中BaP的模拟研究结果显示,BaP的浓度分布与源排放的空间分布基本相同,源的高排放是其浓度集中分布的主要原因.BaP的浓度分布还具有明显的季节变化,冬季最高,夏季最低.

4.2 通过对模拟结果的一系列对比验证可知,2015年1月1~10日北京、济南、上海三地的BaP浓度模拟值与测量值量级基本一致,模拟值约为测量值的2倍,模拟效果较好.2014年10月的模拟值和测量值之间的相关性最好,而7月模拟值与测量值偏离度较高,但比值基本在1~2个量级范围内,与国内同类研究偏离水平相当,表明模拟结果处于可接受的范围.

4.3 BaP的干沉降空间分布主要取决于浓度分布,并具有明显的季节变化,1月干沉降最大,7月最小,其沉降分布在模拟区域具有长距离输送的特征.而湿沉降作为BaP最主要的沉降途径,其空间分布主要取决于它的浓度和降水分布.BaP沉降的空间分布多集中在中部东部沿海等人口密集地区,与BaP的排放源、浓度具有密切联系.

4.4 由于本次研究所应用的排放清单尚未考虑各个物种的时间序列,因此BaP模拟值的验证需要今后更大的努力进行时间序列的建模,以此来进一步探讨BaP浓度与干湿沉降通量的时间变化特征.未来的研究工作中希望加强排放清单的制作,尽量保证排放源、排放因子与活动的数据的准确性,以更高的分辨率模拟区域内的有机物.

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* 责任作者, 研究员, mengfan@craes.org.cn

Simulations of the atmospheric benzo[a]pyrene in China using CMAQ model

YAN Wen-jun1,2, LIU Min1, LIU Shi-jie2, HE You-jiang2, TANG Wei2, WANG Qing1, LI Ye1, MENG Fan2*

(1.Key Laboratory of Geographic Information Science, Ministry of Education, College of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China；2.Atmospheric Environment Institute, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China)., 2016,36(6)：1681~1689

The modules for simulating transport, transformation and deposition processes, as well as gas/particle partitioning (OAabsorption mechanism) processes of atmospheric BaP was implemented into the CMAQ, a regional air quality model developed by U.S. E.P.A. The spatial distributions of BaP concentrations, dry and wet deposition rates are simulated for January, April, July and October 2014 in China. The comparison between modeled and observed BaP concentrations shows the predicted values were in an acceptable range. The predicted deposition results show that the wet deposition is the dominant deposition pathway. The spatial distributions of the BaP depositions are closely related to that of the anthropogenic emissions and present obvious long-distance transportation characteristics.

CMAQ；BaP；seasonal variation；dry deposition；wet deposition

X512

A

1000-6923(2016)06-1681-09

闫文君(1991-),女,甘肃敦煌人,华东师范大学地理科学学院硕士研究生,主要从事大气环境模拟研究工作

2015-11-06

国家自然科学基金重点项目(41130525);国家自然科学基金面上项目(21177118,41371451);国家自然科学基金项目(41501530)