正交试验设计在直接还原焙烧试验中使用可行性的探讨

李　川　孙体昌　徐承焱　胡天洋　王晓平　马友文

(北京科技大学土木与环境工程学院)



正交试验设计在直接还原焙烧试验中使用可行性的探讨

李川孙体昌徐承焱胡天洋王晓平马友文

(北京科技大学土木与环境工程学院)

总结了正交试验在不同领域中因素和水平的选取情况，认为正交试验应在单因素试验的基础上进行，因素和水平的选取也应以单因素试验的因素和水平为基础，结果分析时不可不进行误差分析。在直接还原焙烧领域，由于试验的流程较长，容易出现试验误差，因此在应用正交试验中若不设置空白列的情况下不做重复试验、只做极差分析不做方差分析，以此得到的结果可靠性低。在前人单因素试验的基础上，利用正交试验设计对鄂西某鲕状赤铁矿进行了直接还原焙烧试验，选取焙烧温度和焙烧时间为主要的考察因素，进行了2因素2水平的正交试验。对试验结果进行分析表明：若以因素水平相差不大的正交表设计正交试验，以品位为指标，得到的结果可能因试验误差太大而不准确，因此提出用分离效率作为品位和回收率的综合指标；在影响因素主次上，仅从极差R的大小来判断因素的主次，不够准确，因为R值的大小和水平的间隔有关。

正交试验直接还原鲕状赤铁矿可行性

在科学研究和工业生产中，有很多因素会影响研究的结果和目标产品的生产，这就需要研究多个因素对结果的影响。若采用多因素完全试验方案，假设因素数有n个，每因素水平数有m个，那么需要做mn次试验，虽然多因素完全试验可以全面地研究每个因素对试验结果的影响，但随着因素数和水平数的增加，试验的次数会急剧增多，这不仅会增加研究的工作量，还会造成时间和资源的严重浪费。若采用单因素试验，固定其他因素，改变一种因素，找出该因素的最佳水平，并固定该因素为此水平，变化其他因素，需要的试验次数是m×n次。相对于多因素完全试验，单因素试验方案的最大优点是试验次数少，但试验的代表性差，并不能完全反映试验条件对结果的影响；其次，在确定各因素的最佳水平时，仅把单个的试验数据进行数值上的简单比较，而试验数据受误差影响，所以单个试验数据的简单比较不能剔除误差的干扰，会导致结论的不准确。而正交试验是通过正交表来安排试验，既能使试验点分布得很均匀，又能减少试验次数，较好地解决了多因素完全试验和单因素试验的缺点，通过对有代表性的试验结果进行分析，可以了解试验的全面情况，以实现工艺的优化；并且可以考察因素的主次、交互作用及分析试验误差等。基于这些优点，正交试验已广泛应用于食品制备[1-3]、中药栽培[4]、生物工程[5-6]、中药成分分离[7-8]、建材[9-10]、环境治理[11-12]、机械制造[13-14]、微生物发酵[15-17]等众多领域中。而正交表的设计、因素水平的选取、结果的分析在不同领域应用时又不尽相同。矿物加工领域也有学者[18]运用正交试验进行研究，而具体到直接还原焙烧领域相关文献报道较少[19]，且正交试验运用的规范性还有待商榷。因此本研究在总结各领域中运用正交试验异同的情况下，指出正交试验在运用中的一般步骤和应注意的问题，并结合直接还原焙烧领域试验设计的特点，在前人单因素试验的基础上，设计了最基本的2因素2水平正交试验，并进行了重复试验，根据试验结果重点讨论了水平间隔以及试验误差对试验结果的影响，进而探讨正交试验在直接还原焙烧领域运用的可行性。

1　正交试验在不同领域运用概况

在食品科学领域，研究者在进行正交试验设计前会先做单因素试验，确定各因素的最优水平，然后在此基础上进行正交试验的设计。以文献[3]报道的大豆肽功能饮料加工工艺研究为例，作者分别进行了酶的种类、酶解时间和酶的浓度的单因素试验，确定了各因素水平对大豆肽含量影响的强弱，选取了对试验结果影响程度最高的各因素的3个水平，采用L9(33)正交表进行试验，并进行方差分析和验证试验。而文献[2]报道的正交试验优化传统腐竹制作工艺，作者只进行了单因素试验，确定了正交试验的因素，并没有说明水平的间隔怎么选取，作者也进行了方差分析和验证试验。在中药栽培领域，以文献[4]为例，作者在综合单因素试验结果的基础上，选取每个因素中对试验结果影响程度最高的3个水平进行正交试验设计，但作者只进行了极差分析，并未进行方差分析。在生物工程领域，以文献[5]、[6]为例，文中在正交试验的设计上并没有交代因素和水平间隔的选取依据。在中药成分分离领域，以文献[8]为例，作者在单因素试验的基础上进行正交试验的设计，并没有说明因素水平的选取依据，也没有进行方差分析，但对试验结果进行了验证。在建材领域，以文献[10]为例，作者为方便正交试验方案的设计，更好地确定微晶玻璃的最优热处理制度，在扫描量热-热重分析仪上对基础玻璃进行差热分析，确定了大概的温度范围，但并没有说明其他因素水平的选取依据。在微生物发酵领域，以文献[16]为例，研究者在单因子试验的基础上，选取合适的因素和水平进行正交试验设计，并对结果进行了方差分析。而在直接还原焙烧领域，以文献[19]为例，研究者并未交代正交试验因素和水平的选取依据，仅给出一个正交表，而且只给出了结果的极差分析，并没有对结果进行方差分析，没有讨论误差的来源，可能会导致结果的不准确。

结合不同领域应用正交试验的情况，笔者认为正交试验应该在单因素试验的基础上进行，因素和水平应选取单因素试验中对结果影响较大的因素和水平，正交表中要设置空白列并进行方差分析，若不设置空白列应做重复试验，最后要对最佳条件下的结果进行验证。

2　正交试验设计

2.1试样的来源和性质

试验用矿石为鄂西某鲕状赤铁矿(-2mm)，矿石铁品位为42.72%，其中97.82%的铁以赤褐铁矿形式存在，主要脉石矿物是鲕绿泥石和石英，矿石的其他性质见文献[20]。还原剂是高炉灰，主要组成见文献[21]。添加剂碳酸钠、碳酸钙均为分析纯。

2.2试验方法

将原矿、30%的高炉灰、20%的碳酸钙以及2.5%的碳酸钠(高炉灰、碳酸钙、碳酸钠用量以高炉灰、碳酸钙、碳酸钠占原矿质量的百分比计)混合均匀，装入石墨坩埚中，然后将坩埚置于马弗炉中进行直接还原焙烧，焙烧产物经过自然冷却后进行磨矿—磁选，得到的磁性产品称为直接还原铁粉，具体的试验流程见图1。从图1可以看出试验的流程很长，很多步骤都可能产生误差。例如混匀过程可能混的不均或者造成损失；焙烧过程中温度和时间的控制；冷却后由于熔融严重与坩埚粘的很紧，使得取矿过程困难，会造成一定的损失；磨矿过程中洗矿可能会出现损失；磁选过程中冲洗水的控制以及化验误差等。而这些误差都会对试验结果产生一定的影响，因此在试验过程中应尽量避免。

在文献[21]单因素试验的基础上，选取焙烧温度和焙烧时间为考察因素，每因素选取对试验结果影响最高的2个水平，采用最基础的2因素2水平安排正交试验，试验选取的因素和水平见表1。

表1　正交试验因素水平

注：A×B指因素A与因素B交互作用。

图1　试验流程

3　试验结果及讨论

正交试验结果见表2。

表2　正交试验设计方案及结果 %

从表2可以看出：①2次试验结果的铁品位差距较大，除了第2组试验，其余相差均大于1个百分点，第4组试验的铁品位相差达到了2.29个百分点，可见2次试验铁品位的波动较大；②除了第1组试验的铁回收率相差达到了2.65个百分点外，其余几组相差均小于1个百分点，以铁回收率为指标，其重复性还可以；③分离效率的情况和回收率一致，都是第1组试验重复性不好，其余重复性尚可。

对表2数据进行极差分析，结果见表3、表4。

表3　第1次试验极差分析 %

表4　第2次试验极差分析 %

从表3可以看出，在当前的条件下无论是品位、回收率、还是分离效率，因素的主次关系是B>A，即焙烧时间是影响试验指标的主要因素。但从因素水平表中可以看到，焙烧时间从30min延长到60min，提高了1倍，而焙烧温度从1 150 ℃提高到 1 200 ℃仅仅提高了5%左右，所以从极差分析结果得到的焙烧时间是主要影响因素可能是不准确的，因为因素水平的间隔越大，对结果的影响就越大，得到的极差值就越大。从前言所引用的文献中，可以得到类似的结论，即因素水平的间隔或提高率越大，对指标的影响就越大。因此，若想确定影响因素的主次，在因素水平的设计上要注意水平的间隔，能否设置同样的水平间隔，或者将因素水平的提高率或者减少率设为同样的，这样得出结果就会更有说服力。从表3的极差列中可以看出，A×B列的极差都是大于A列的极差的，这说明了焙烧温度和焙烧时间是有交互作用的，因为若是A×B列是误差列，则A列也为误差列，即焙烧温度对指标没有影响，这和实际是不符合的，因此焙烧温度和焙烧时间是有交互作用的。因此在做直接还原焙烧试验中要注意因素的交互作用，这样可能在较少的投入下获得较好的指标。第2次试验的极差分析表和第1次的相似，但以品位为指标，表4的A×B列极差与表3区别很大，只有0.81，小于A列、B列的极差，比B列小了将近3倍，而在第1次试验中，A×B列的极差大于A列的极差和B列的相近，这说明了2次试验结果品位的波动较大。

表5为2次试验产品品位的方差分析表。

表5　以品位为指标的偏差平方和结果

由表5计算FA：

(1)

查F表，F0.1(1,4)=4.54，FA远小于4.54，说明焙烧温度对品位没有什么影响，因此可以和第二类偏差合并作为试验误差。

(2)

(3)

FAB

(4)

(5)

FB

表6　同一样品铁品位两次化验结果表

根据公式求得化验误差的偏差平方和Se=0.5，说明化验的准确度很高，即化验的误差影响很小。正交试验误差主要来自于试验过程中的误差。

因此，试验误差对品位的影响要大于各因素的水平变化对结果的影响。而分离效率综合考虑了品位和回收率，可以同时反映选矿的量效率和质效率，因此可以当作一个综合的评价指标。而试验富矿比较小，因此采用第一类分离效率

(6)

式中，ε，γ分别为回收率和产率；α为直接还原铁的品位。

同理，可以计算得到回收率和分离效率的F比，具体的方差分析见表7。

表7　回收率和分离效率的方差分析结果

注：[F临界=F0.01(1，4)=21.2]。

从表7可以看出，对于回收率和分离效率来说，各因素的F比都大于F0.01(1，4)，也就是说焙烧温度和焙烧时间及其交互作用都有着高度显著性影响，因此，回收率和分离效率的波动来源于因素的变化，试验的误差对其影响很小。

4　结论和建议

(1)在分析正交试验在各领域应用情况的基础上，认为正交试验应在单因素试验的基础上进行，因素和水平应在单因素试验上选取对结果影响较大的，在不设置空白列的情况下，一定要做重复试验，并进行误差分析，对结果进行验证。

(2)在直接还原焙烧过程中，若以因素水平相差不大的正交表设计正交试验，以品位为指标，得到的结果可能因试验误差太大而不准确，因此在这种情况下，一定要进行误差分析；提出采用分离效率作为品位和回收率的综合指标可降低误差。

(3)在直接还原焙烧中运用正交试验，要注意因素间的交互作用，在单因素试验的基础上可以做正交试验，以确定因素的最佳组合及水平。

(4)正交试验因素选取的水平间间隔越大，对结果的影响程度越高，所以仅从极差R的大小来判断因素的主次，是不准确的。

[1]王长远,姚笛,于长青,等．响应面法优化低组胺发酵香肠的工艺条件[J]．中国生物制品学杂志,2011(1)：102-107．

[2]谢丽燕,林莹,谭瑶瑶,等．正交试验优化传统腐竹制作工艺[J]．食品科学,2014(2)：36-40．

[3]陈星,吴琼,韩利苹．大豆肽功能饮料加工工艺研究[J]．中国粮油学报,2010(9)：87-91．

[4]徐绯,赵致．不同施肥种类、种植密度和采收期对川芎多糖含量的影响研究[J]．山地农业生物学报,2011(1)：16-19．

[5]曹海军,叶生亮,王宗奎,等．正交试验法优化凝血酶原复合物的制备工艺[J]．中国生物制品学杂志,2012(11)：1538-1542．

[6]LiGuang,YuShuang,YangXiaoshan,etal.Studyonextractiontechnologyforchlorogenicacidfromsweetpotatoleavesbyorthogonaldesign[J].ProcediaEnvironmentalSciences, 2011(8):403-407.

[7]YuRuitao,YuRuixue,ZhangXingwang,etal.Dynamicmicrowave-assistedextractionofarctigeninfromsaussureamedusamaxim[J].Chromatographia, 2010,71(3/4):335-339.

[8]任燕,何兴会．正交试验法优选真武汤的微波提取工艺[J]．中国民族民间医药,2015(6)：8-9．

[9]ZhaoYuncai,HaoGaojie,DengChunming,etal.Studyoforthogonaltestofthetribologicalpropertiesofthesurfacetexturingcoating[J].ProcediaEngineering, 2011,24:53-58.

[10]杨淑敏,张伟．利用高炉渣和粉煤灰制备微晶玻璃热处理制度的优化[J]．硅酸盐通报,2015(3)：776-781．

[11]ZhaoChuanwen,ChenXiaoping,ZhaoChangsui.StudyonCO2captureusingdrypotassium-basedsorbentsthroughorthogonaltestmethod[J].InternationalJournalofGreenhouseGasControl, 2010,4(4):655-658.

[12]XuZhi,FeiQingzhi,ZhongWeilei.Researchonorthogonalcoagulatedsettingandcoagulation-flotationtestoftannerywastewater[J].JEnvironSci, 2009(S):158-S161.

[13]王洪亮,施卫东,陆伟刚,等．基于正交试验的深井泵优化设计[J]．农业机械学报,2010(5)：56-63．

[14]齐立哲,陈磊,王伟,等．基于正交试验法的工业机器人定位误差测量[J]．中国机械工程,2013(6)：720-723．

[15]范文霞,蔡友华,刘学铭,等．毛云芝菌产漆酶液体培养条件的优化[J]．食品与生物技术学报,2008(3)：88-93．

[16]司静,崔宝凯,贺帅,等．微酸多年卧孔菌产漆酶条件优化及其在染料脱色中的应用[J]．应用与环境生物学报,2011(5)：736-741．

[17]迟春萍,隋红,刘畅,等．构建铜锌超氧化物歧化酶毕赤酵母转化子及其高表达分析[J]．中国兽医学报,2011(12)：1763-1768．

[18]吴成舟,彭耀丽,夏文成．煤泥浮选参数优化试验研究[J]．煤炭技术,2015(3)：303-305．

[19]何洋,王化军,原文龙,等．某贫细鲕状赤铁矿直接还原—磁选新工艺[J]．矿冶工程,2011(5)：43-45．

[20]LiYongli,SunTichang,ZouAnhua,etal.Effectofcoallevelsduringdirectreductionroastingofhighphosphorusoolitichematiteoreinatunnelkiln[J].InternationalJournalofMiningScienceandTechnology, 2012,22(3):323-328.

[21]曹允业,孙体昌,寇珏,等．高炉灰与高磷鲕状赤铁矿共还原回收铁的研究[J]．金属矿山,2015(10)：67-70．

FeasibilityStudyofOrthogonalExperimentDesigninDirectReductionRoastingExperiment

LiChuanSunTichangXuChengyanHuTianyangWangXiaopingMaYouwen

(SchoolofCivilandEnvironmentEngineering,UniversityofScienceandTechnologyBeijing)

Summarizestheselectionoffactorsandlevelsoftheorthogonalexperimentindifferentfields,consideringthattheorthogonalexperimentshouldbecarriedoutonthebasisofsinglefactorexperimentandtheanalysisoftheresultscannotbeperformedwithouterroranalysis.Inthecaseofdirectreductionroastingfield,thetestprocessislong,andexperimentalerrorispronetoexist,sowhenusingorthogonaltest,ifnotrepeatthetestwithoutsettingblankcolumn,andjustdotherangeanalysis,thereliabilityoftheresultsobtainedmaybequestionable.Basedonprevioussingle-factortest,orthogonaldesignfordirectreductionroastingofanoolitichematitefromWesternHubei,theroastingtemperatureandtheroastingtimewasselectedasthemainfactors,andcarriedouttwo-factortwo-levelorthogonaltest.Analysisresultsofthetestsshowthatusingthegradeastheindex,ifthelevelsoffactorschangeslittleintheorthogonalexperiment,theresultsachievedmaybeinaccurateduetogreatexperimentalerrors,andthereforeproposedusingseparationefficiencyasacomprehensiveindex;Intheprimaryandsecondaryfactors,onlyusingtherangeofRtodeterminethesizeoftheprimaryandsecondaryfactorsisnotaccurateenough,becausethesizeofRisrelatedtotheintervaloflevels.

Orthogonaltest，Directreduction，Oolitichematite，Feasibility

2016-02-05)

李川(1990—)，男，硕士研究生，100083 北京市学院路30号。