亚硝酸型反硝化除磷工艺特性及其应用

康婷婷,王 亮,何洋洋,孙法迁,吴伟祥*



亚硝酸型反硝化除磷工艺特性及其应用

康婷婷1,王 亮2,何洋洋1,孙法迁1,吴伟祥1*

(1.浙江大学环境与资源学院,浙江 杭州 310058；2.东华工程科技股份有限公司,安徽 合肥 230000)

以亚硝酸盐作为电子受体进行反硝化除磷污泥的驯化,并探究了工艺运行条件、性能及实际应用情况.研究表明:厌氧-缺氧-好氧驯化方式可快速富集以亚硝酸盐为电子受体的反硝化聚磷菌,通过逐步提高底物浓度可以驯化富集耐受高NO2--N浓度的DNPAOs.实际废水运行实验表明,反硝化除磷法处理猪场废水UASB-SFSBR尾水是可行的,当缺氧进水NO3--N、NO2--N和PO43--P浓度分别为5,70,30mg/L时,出水NO3--N和NO2--N浓度基本为0,PO43--P浓度在1.0mg/L以下.

反硝化除磷；亚硝酸盐；碳源；投加方式；实际废水

对于低C/N废水,碳源不足往往成为脱氮与除磷的限制因素.反硝化除磷菌(DPAOs)能够利用NO3-或NO2-代替O2作为电子受体[1-3],与传统生物除磷相比,反硝化除磷工艺能够实现氮磷同时去除[1,4]及实现“一碳两用”,不但节约了碳源、曝气量,同时减少了剩余污泥产量[5-6],因此成为近年来的研究热点.而以NO2-作电子受体,则可通过将硝化反应控制在亚硝化阶段,进一步节省需氧量,降低能耗[5].因此有关NO2-反硝化除磷技术的研究日益受到关注[7-13].

厌氧-缺氧-好氧SBR驯化模式由于有了后续的好氧段,可以提高除磷效果,及污泥的絮凝沉降性[12],成为当前主要的DPAOs驯化富集方式.目前,反硝化除磷工艺以NO3-作为电子受体,效果较为理想[15-16],而对于NO2-作为电子受体的除磷效果及其抑制浓度尚不统一.王爱杰等[12]通过厌氧/缺氧间歇试验研究了亚硝酸盐浓度、进水COD浓度和进水pH值对反硝化除磷工艺的影响,认为控制NO2--N的质量浓度为(35±5)mg/L,厌氧段进水pH值为8.0±0.1,缺氧段进水pH值为7.2±0.1, COD为400mg/L时,反硝化除磷效果最佳.Hu等[3]人通过试验得出,作为代替氧和硝酸盐作为电子受体的亚硝酸盐的上限浓度值很高,可以高达115mg/L.同时,当前反硝化除磷的研究多集中于模拟废水以及低浓度城市污水的研究[15-16],而将反硝化除磷工艺应用于高浓度含实际废水研究的文章鲜有报道.

本研究驯化富集出可耐受较高NO2--N浓度的DPAOs,并通过SBR批次试验和静态实验探究了基质投加方式对反应过程的影响,DPAOs对NO2--N的耐受程度与驯化时间的关系以及以NO2--N 为电子受体的反硝化除磷过程用于处理实际废水的可行性,旨在为反硝化除磷工艺的实际应用提供参考.

1 材料与方法

1.1 实验装置

反硝化除磷装置采用常规SBR反应器,主体由有机玻璃制成,呈圆柱状,内径19cm,总高60cm,有效高度50cm,有效容积14.17L.

静态实验装置主要由2台HJ-6A型六联数显控温磁力搅拌器、12只250mL高型烧杯以及其他相关配件组成.

1.2 接种污泥

接种污泥取自杭州七格市政污水处理厂二沉池,污泥呈黄褐色, TSS为15.95g/L, VSS为11.33g/L, VSS/TSS值为0.71.

1.3 实验过程与水质

1.3.1 DNPAOs驯化及负荷提升过程 向SBR反应器中投加经过淘洗的污泥5.5L,污泥添加比为40%,反应器初始污泥TSS 6.19g/L.反应器运行周期12h,运行方式为厌氧(3.75h)-静置排水(2h)-缺氧(4h)-好氧(0.25h)-静置排水排泥(2h),曝气量5.2L/min.厌氧和缺氧进水量均为8.67L,充水比0.61,采用蠕动泵精密投加,投加时间均为100min,进水的同时开启搅拌机进行反应.厌氧进水只含COD,缺氧进水含NH4+-N、NO3--N、NO2--N、PO43--P、Ca2+、Mg2+以及微量元素等.SRT控制在15~20d,该运行方式下共富集培养21d.在污泥反硝化除磷性能稳定的情况下提升反应器负荷,通过逐步提高厌氧进水COD,缺氧进水PO43--P和NO2--N浓度,减小缺氧进水NO3--N浓度,实现DNPAOs完全以NO2--N为电子受体进行缺氧吸磷.配水中COD、NO3--N、NO2--N、PO43--P分别以NaAc、KNO3、NaNO2和KH2PO4形式提供,按需配制.富集驯化初期DNPAOs厌氧进水COD 150mg/L, 缺氧进水NO2--N 5mg/L, NO3--N 15mg/L, PO43--P 10mg/L.底物浓度提升过程进水水质见表1.

表1 底物浓度提升段进水水质(mg/L)Table 1 Composition of synthetic wastewater used in enhanced DNPAOs cultivation process (mg/L)

1.3.2 DNPAOs过程碳源利用效率 采用静态实验装置完成,研究不同COD负荷下PO43--P的释放情况,从而考察DNPAOs的碳源利用效率.采用12个高型烧杯进行6组实验,编号为1#~6#,每组设定2个平行.分别向6组实验的高型烧杯中加入50mL从稳定在第7阶段的SBR反应器中取出的活性污泥,分别加入200mL浓度分别为25,50,75,100,150,200mg/L的NaAc溶液.实验温度控制在27℃,搅拌速率150r/min,实验时间240min.实验结束后取上清液过滤,测定其CODcr和PO43--P浓度.静态实验初期各烧杯内NO2--N浓度0.02mg/L,NO3--N未检出,故实验过程中可忽略可能存在的反硝化干扰.

1.3.3 DNPAOs对NO2--N的耐受能力 该实验主要由两部分组成,分别向6组实验用高型烧杯中加入从第4阶段(编号1)和第7阶段(编号2)的SBR反应器中取出的活性污泥50mL,再分别加入200mL不同浓度的进水,污泥浓度约为5.5gVSS/L.实验温度控制在27℃,搅拌速率均控制在150r/min,实验时间设定为180min,每20min取样测定其PO43--P浓度,考察DNPAOs对NO2--N耐受能力与进水底物浓度之间的关系,水质成分见表2.

1.3.4 UASB-SFSBR尾水反硝化除磷SBR处理 采用成功驯化富集DNPAOs的SBR反应器进行连续运行实验,进水采用猪场废水UASB- SFSBR处理尾水,尾水CODcr、NH4+-N、NO3--N、NO2--N、TP浓度分别为(162.27± 20.78)mg/L、(48.96±5.15) mg/L、(4.76±0.43) mg/L、(49.93±9.83) mg/L、(39.64±4.84) mg/L.反应器运行周期为8h,每天运行3个周期,运行方式为厌氧(3.75h)-缺氧(3h)-曝气(0.25h)-静置排水排泥(1h).进水均采用蠕动泵精密投加,投加时间50min,厌氧进水量为1.05L,缺氧进水量为7.62L,反应器充水比0.61,进水同时开启搅拌机进行反应.整套装置置于(26±1)℃的温室中,反应器连续运行15d.

表2 NO2--N对DNPAOs抑制实验水质(mg/L)Table 2 Composition of the synthetic wastewater used for the inhibition test of DNPAOs (mg/L)

1.4 分析方法

pH值用雷磁pH计测定;CODcr用哈希快速试剂盒测定; NH4+-N、NO2--N、NO3--N、PO43--P、MLSS采用国标法测定[17].

2 结果与讨论

2.1 DNPAOs驯化及负荷提升过程

2.1.1 DNPAOs驯化过程反应器运行情况 由图1可以看出,随着驯化富集的进行,从第13d开始,厌氧段和缺氧段出水COD趋于稳定.厌氧出水COD浓度低于25mg/L,残留碳源量较少,从而限制了反硝化菌的生长.厌氧COD去除量在60mg/L以上,去除率在75%以上.驯化初期好氧出水NO3--N和NO2--N浓度略高于缺氧结束时,可能是接种污泥中的硝化菌在起作用,但是随着驯化富集的进行,NO3--N和NO2--N浓度趋于相同,说明在短时间曝气条件下硝化菌活性逐渐降低,反应器内已经不存在硝化作用.随着驯化过程的进行,NO3--N和NO2--N去除率明显上升,该阶段结束时去除率已经接近100%(图2).

驯化富集过程中PO43--P浓度变化情况如图3所示,接种污泥初期吸收缺氧进水中的PO43--P,同时有部分污泥死亡,造成出水PO43--P浓度变化无规律.驯化富集到第14d,厌氧出水PO43--P浓度开始稳定在11mg/L左右,当缺氧段结束时,反应器内PO43--P浓度低于2.0mg/L,经过15min的曝气后,好氧出水PO43--P浓度低于0.8mg/L,平均总除磷率达到94%.

反应器内污泥浓度逐渐降低并稳定在4.5~5.0gTSS/L,污泥VSS/TSS值在0.50左右(图4).系统不仅表现出了稳定的厌氧释磷和缺氧吸磷能力,而且污泥量比较稳定,说明该运行方式下DNPAOs的驯化富集是可行的.

2.1.2 DNPAOs负荷提升过程反应器的运行情况 经过64d共7个阶段的持续运行,反应器成功实现完全以NO2--N为电子受体进行反硝化除磷.浓度提升过程PO43--P浓度变化如图5所示,第1阶段厌氧出水从10.8上升到15.50mg/L左右并保持稳定,缺氧结束时,反应器内PO43--P在1.1mg/L以下,15min曝气后, PO43--P浓度进一步降至0.75mg/L以下.第2阶段适当提高NO2--N浓度,降低NO3--N浓度,该阶段内厌氧出水浓度稳定在16.8mg/L左右,缺氧结束时PO43--P浓度在1.96~3.59mg/L之间,明显高于第1阶段缺氧结束浓度,曝气后出水PO43--P浓度在0.75mg/L以下.第3阶段继续提升进水浓度,由于底物浓度的升高,污泥在厌氧段释放出更多的磷,出水平均浓度达到19.6mg/L,同时,污泥缺氧吸磷与好氧吸磷能力进一步提高.

第4、5阶段,进水PO43--P和NO2--N浓度进一步升高,污泥释磷与吸磷能力明显提升,这2个阶段内,单位体积的缺氧吸磷量已经超过厌氧释磷量,更多的磷在缺氧段被DNPAOs吸收储存于体内,通过排出富磷污泥的形式除去.第6、7阶段,进水NO2--N浓度达到45mg/L,厌氧释磷量出现较大幅度的下降,缺氧吸磷量也呈现一定的下降,原因可能有2个方面:一是NO2--N浓度过高对DNPAOs造成了抑制;二是NO2--N作为电子受体的效率不如NO3--N,造成DNPAOs缺氧吸磷能力降低,进一步影响厌氧释磷能力.尽管厌氧释磷量和缺氧吸磷量都呈现不同程度的下降,但是系统除磷率与好氧出水PO43--P浓度都没有出现较大的波动,说明该系统稳定性较好.

由图6(a)可以看出,两段出水NO3--N浓度波动范围较小,一般在0.5mg/L以下,最高不超过2.5mg/L.由图6(b)可以看出,两段出水NO2--N浓度与NO3--N浓度呈现相似的规律,波动范围不超过0.5mg/L.反应器内NO3--N和NO2--N去除率接近100%,结合PO43--P浓度变化,可以推断反应器内DNPAOs已经成功富集,并且能够耐受较高浓度的NO2--N.

2.1.3 反应过程P/C与P/N (1)污泥碳源利用效率:研究发现,碳源利用效率(P/C)可以很好的指示系统中除磷菌的活性[18-19],P/C越高,说明DNPAOs在系统中的含量越高.因此,P/C可以作为表征污泥反硝化除磷性能的一个重要指标.

由图7所示,当供给COD量较少(32~ 96mgCOD/gVSS/d)时,污泥不释磷或少量释磷,COD可能被污泥同化吸收;当供给COD量增加(128~256mgCOD/gVSS/d),随着供给COD量的增加,反硝化聚磷污泥释放出更多的PO43--P,意味着有更多的COD被DNPAOs吸收合成为PHB,缺氧段可利用的碳源和能源更多,将能够摄取更足量的PO43--P.5#与6#批次实验的COD负荷较高,P/C稳定在0.25~0.3之间,具体情况如图8所示.

蒋轶峰[20]的研究表明,随着驯化富集的进行,P/C会不断升高,从第1d的0.15升高至第60d的0.35,第60d的P/C略高于本文的实验结果.这说明污泥中的有效DNPAOs含量仍然可以通过富集驯化进一步提升.

(2)稳定运行期P/N:如果进水NO2--N/ PO43--P过小,则缺氧吸磷不完全,造成出水磷浓度过高,而且缺氧吸磷不完全会造成DNPAOs菌体内糖原得不到恢复[21-22],从而影响下一阶段的厌氧释磷,最后造成系统除磷率下降;如果进水NO2--N/PO43--P过高,则会造成NO2--N残留,对污泥造成不利影响,另外,厌氧段存在NO2--N会优先进行反硝化,从而影响厌氧释磷.因此,确定DNPAOs的NO2--N/PO43--P非常重要.

由表3可见,稳定期缺氧段NO2--N消耗量与PO43--P吸收量较为稳定,两者比值在0.75~0.97之间,平均值为0.90±0.08.DNPAOs驯化富集过程中,厌氧结束后滗去上清液,排除了残留碳源对缺氧吸磷的干扰,该条件下的比值较准确地反应了NO2--N与PO43--P的去除比.

黄毅[23]通过实验得出,亚硝酸盐消耗量与磷酸盐的吸收量之比为0.72.本研究中氮磷去除比值略高于以上研究,这是因为反硝化产能与Poly-P合成之间的能量传递存在限制,当系统中DNPAOs占优势地位,大部分反硝化过程与缺氧吸磷耦合,减少ATP的无谓消耗,导致磷酸盐吸收量增加,NO2--N与PO43--P去除比降低,而当DNPAOs比例下降时,一部分ATP用于与缺氧吸磷无关的过程,导致去除比升高.这说明本研究中DNPAOs比例相对偏低,仍有进一步提升的潜力.

表3 第7阶段缺氧段NO2--N与PO43--P去除量Table 3 The removal of NO2--N and PO43--P in anoxic phase

2.2 基质投加方式对DNPAOs过程的影响

采用驯化富集污泥的SBR反应器进行实验,分别在100, 50, 35min以及瞬时投加等量的COD进行厌氧释磷或NO2--N进行缺氧吸磷.进水完成后,每20min采样一次,过滤后测定其基质浓度,考察基质投加方式对DNPAOs过程的影响.

2.2.1 碳源投加方式对DNPAOs过程的影响 与传统生物除磷相似,反硝化除磷在厌氧段吸收COD合成储能化合物并释磷,尽管COD冲击负荷过大对DNPAOs是否产生不利影响还鲜有报道,但是冲击负荷过大对传统生物除磷工艺的不利影响已经有很多研究[24-26],而且残留的碳源也会对缺氧段吸磷起到抑制作用.因此,可以推断COD投加方式会对反硝化除磷污泥的除磷性能产生影响.

由图9(a)可以看出,一旦有COD进入系统,污泥即开始吸碳释磷,瞬时一次性投加COD的方式下,由于碳源供给充分,初始厌氧释磷速率较大,但是40min之后,其厌氧释磷速率开始低于其他3个实验,最终厌氧出水PO43--P浓度最低,各进水方式下厌氧释磷量大小依次为:100min> 50min>35min>0min.由图9(b)可以看出,100,50, 35min进水方式下,厌氧出水COD均低于50mg/L,而瞬时投加进水方式下,厌氧出水COD为(100.68±14.78) mg/L,碳源残留量较高,不利于后续缺氧吸磷.可见,较长的碳源投加时间对厌氧释磷是有利的.

2.2.2 NO2--N投加方式对DNPAOs过程的影响 图10所示是以NO2--N为电子受体时,不同投加时间对DNPAOs缺氧吸磷效果的影响.由图10(a)、(b)和(c)可以看出,当投加时间为100,50, 35min时,随着进水结束,NO2--N浓度下降至0.5mg/L以下并保持稳定,缺氧进水结束时,反应器内PO43--P浓度分别为(1.89±0.21), (1.24±0.14), (0.75±1.00)mg/L,此时系统处于缺乏碳源和电子受体的状态,PO43--P浓度也较低.随着搅拌的继续,反应器内PO43--P浓度逐渐升高,240min时PO43--P浓度分别为(9.51±0.35), (10.41±0.21), (8.50±0.2)mg/L,三者二次释磷量没有显著差异,最后15min的曝气使反应器内的PO43--P浓度再次降低到较低水平.

反应器内初始NO2--N浓度达到27.56mg/L,此时DNPAOs受到抑制,PO43--P浓度下降缓慢,待缺氧段结束,PO43--P的去除量约为10mg·L-1,说明在该NO2--N浓度下,DNPAOs活性没有完全受到抑制.反应进行120min后,NO2--N浓度从初始的27.56mg/L降至0.05mg/L,大部分NO2--N被污泥内碳源反硝化除去.因此当采用NO2--N作为电子受体时,连续投加方式优于一次投加方式.

2.3 DNPAOs对NO2--N的耐受能力

过高的NO2--N浓度会抑制DNPAOs活性,但是具体抑制浓度是多少,至今尚无定论. Meinhold等[27]的静态实验结果表明,当NO2--N浓度低于5mg/L时,对DNPAOs没有抑制作用,反而可以用作DNPAOs的电子受体;当NO2--N浓度高于8mg/L时,将会对缺氧吸磷产生完全抑制.Lee等[28]对(AO)2-SBR单污泥系统反硝化除磷现象进行考察发现,当硝化段NO2--N累积量达到10mg/L时,反硝化除磷依然进行,NO2--N也可以用作DNPAOs的电子受体.可以推断, DNPAOs对NO2--N的耐受及利用能力是可以通过驯化来提高的[29-30],而且与采用的驯化工艺有关.

由图11可以看出,当NO2--N浓度为0时,随着搅拌的进行,PO43--P浓度略有上升,这可能是由于部分污泥水解释磷所致.当初始NO2--N浓度分别为2.5,5,7.5mg/L时,污泥呈现不同程度的缺氧吸磷,在此范围内,NO2--N浓度越高,缺氧吸磷量越大,反应结束时水中残留PO43--P浓度越低.当初始NO2--N浓度为10,15mg/L时,污泥吸磷量降低,反应结束时水中残留的PO43--P浓度远高于NO2--N为7.5mg/L时,第4阶段稳定期的DNPAOs在初始NO2--N浓度为10mg/L时即表现出强烈的受抑制现象.

由图12可以看出,当初始NO2--N浓度为5,10,15mg/L时, NO2--N浓度越高,缺氧吸磷量越大.当初始NO2--N浓度升高到20,25mg/L时,污泥吸磷量降低,反应结束时水中残留的PO43--P浓度远高于NO2--N为15mg/L时,第7阶段稳定期的DNPAOs在初始NO2--N浓度为20mg/L时即表现出强烈的受抑制现象.该抑制浓度是第4阶段抑制浓度的2倍,而且明显高于Meinhold[27]和Lee等[28]的研究.这可能是因为驯化富集过程中,污泥逐渐适应了高浓度NO2--N对生物的毒性作用,同时DNPAOs对NO2--N利用能力不断增强,间接降低了微生物细胞外的NO2--N浓度,使污泥具备更高的NO2--N抑制浓度.因此可通过逐步提高底物浓度的方式驯化富集耐受高NO2--N浓度的DNPAOs.

2.4 UASB-SFSBR尾水反硝化除磷SBR处理

以NO2--N和PO43--P浓度较高的猪场废水UASB-SFSBR处理尾水为研究对象,开展了DPAOs工艺应用于实际废水处理的可行性研究.出水水质如图13所示.整个连续运行过程中NH4+-N没有发生转化,COD没有出现累积.

由图13可以看出,反硝化除磷SBR反应器连续运行后,DNPAOs迅速适应该运行条件,出水NO3--N和NO2--N一直保持较低浓度,PO43--P浓度也逐渐稳定在1.0mg/L以下.说明UASB- SFSBR处理尾水采用反硝化除磷SBR处理是可行的.

3 结论

3.1 厌氧-缺氧-好氧运行方式下DNPAOs的驯化富集是可行的,通过逐步提高NO2--N浓度,降低NO3--N浓度可以成功富集耐受较高NO2--N浓度的DNPAOs.稳定运行期P/C在0.25~0.3之间,P/N在0.75~0.97之间.

3.2 较长的碳源投加时间有利于厌氧段碳源消耗较彻底,连续式NO2--N投加方式有利于缓解其对反应过程的抑制作用.第4阶段和第7阶段DNPAOs的受抑制浓度分别为10mg/L和20mg/L,即可通过逐步提高底物浓度的方式提高DNPAOs对NO2--N的耐受性.

3.3 当缺氧进水NO3--N、NO2--N和PO43--P浓度分别为5, 70, 30mg/L时,出水NO3--N和NO2--N浓度基本为0,PO43--P浓度在1.0mg/L以下,说明采用反硝化除磷法处理UASB-SFSBR尾水是可行的.

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* 责任作者, 教授, weixiang@zju.edu.cn

The performance of DPAO using nitrite as electron acceptor and its practical application

KANG Ting-ting1, WANG Liang2, HE Yang-yang1, SUN Fa-qian1, WU Wei-xiang1*

(1.College of Environmental and Resource Sciences, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China；2.East China engineering science and technology Ltd, Hefei 230000, China)., 2016,36(6)：1705~1714

In this study, the effects of the operational parameters on the performance and practical application of the acclimated DPAO sludge using nitrite as electron acceptor were investigated. The results showed that anaerobic-anoxic-aerobic process was highly effective for the enrichment of nitrite-based DPAOs. Besides, a step increase of nitrite concentration in the feed was beneficial to improve the nitrite tolerance of DNPAOs. Practical application suggested that DPAO process was feasible for the post-treatment of UASB-SFSBR effluent during the piggery tail wastewater treatment. When the influent concentration of NO3--N、NO2--N and PO43--P were 5,70 ,30mg/L, respectively, the effluent could reach down to nearly 0of NO3--N and NO2--N, and less than 1.0mg/L of PO43--P.

denitrifying phosphorus removal；nitrite；carbon source；dosing method；real wastewater

X703

A

1000-6923(2016)06-1705-10

康婷婷(1991-),女,山东聊城人,浙江大学硕士研究生,主要从事畜禽废水生物处理研究.

2015-11-07

国家水体污染与治理重大专项(2014ZX07101-012);浙江省重大科技专项(2012C03001)