缸内直喷汽油机排放PM2.5的理化特征及影响因素

秦艳红,胡 敏*,李梦仁,王银辉,彭剑飞,郑 荣,郑 竞,王玉珏,吴宇声,王 渝,顾芳婷,杜卓菲,帅石金



缸内直喷汽油机排放PM2.5的理化特征及影响因素

秦艳红1,胡 敏1*,李梦仁1,王银辉2,彭剑飞1,郑 荣2,郑 竞1,王玉珏1,吴宇声1,王 渝1,顾芳婷1,杜卓菲1,帅石金2

(1.北京大学环境科学与工程学院,环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京 100871；2.清华大学汽车安全与节能国家重点实验室,北京 100084)

通过发动机台架实验研究了发动机的转速、负荷对缸内直喷(GDI)汽油机排放PM2.5的排放水平、化学组成及颗粒物数浓度等的影响.结果表明:GDI汽油机排放PM2.5,OC,EC的排放因子分别为(49.8±28.2),(21.6±6.9),(11.4±10.8)mg/kg.低转速时,PM2.5排放量随着负荷的增加先减少后增加,中、高转速时随着负荷的增加逐渐增加.碳质气溶胶是GDI汽油机排放的PM2.5的主要组成成分,有机物(OM)和元素碳(EC)分别占PM2.5的45.6%~70.6%和7.9%~42.7%.PM2.5数浓度呈核态 (10nm

缸内直喷汽油机；PM2.5；化学组成；排放特征；数谱分布

随着我国社会经济的迅速发展,城市机动车保有量迅速增加,机动车尾气已成为我国城市大气颗粒物的重要来源[1-3].研究显示机动车排放的颗粒物含有机碳(OC)、元素碳(EC)、微量元素和无机离子等,其中有机碳主要由未燃和未完全燃烧的燃油、润滑油及其裂解产物及部分氧化产物形成的碳氢化合物在排气管中凝结、吸附到颗粒物上形成的[4-5],元素碳主要来源于燃料的不完全燃烧.机动车排放的颗粒物中含有重金属、致癌的PAHs和醛类等物质,这些物质能够严重的影响人体健康,包括呼吸系统、神经退行性疾病等[6-9];尾气中的黑碳成分具有很强的光吸收能力,对大气能见度和气候效应具有重要影响[10].

缸内直喷汽油机(GDI)将燃油直接喷入燃烧室,具有喷油时刻控制灵活、燃油经济性高、CO2排放低等优点,因此,GDI汽油机正受到国内外的广泛关注,成为乘用车满足2020年油耗法规的主导技术之一.但由于燃油缸内直接喷射,油气混合时间缩短,油束容易碰壁,造成油气混合不均、局部过浓,从而造成GDI汽油机尾气颗粒物排放水平高,其中GDI汽油车排放的颗粒物数浓度高于进气道喷射汽油车和加装了颗粒物过滤器的柴油车[11-16],因此GDI汽油机排放颗粒物的环境影响同样引起国内外的高度关注.GDI汽油机排放颗粒物水平、化学组成、排放特征等受多种因素的影响.随着发动机负荷的增加,喷油量增加,颗粒物数浓度排放量增加[17-18].不同的缸内混合气形成方式(气流引导、壁面引导、喷雾引导)也会影响颗粒物的化学组成,壁面引导汽油机排放颗粒物的化学组成与柴油机类似,元素碳约占总颗粒物质量的72%[19];喷雾引导汽油机排放颗粒物依赖于发动机运行状态,颗粒物排放主要由低挥发性物质组成,元素碳含量小于30%[20].空燃比、点火时刻、喷油时刻、燃油理化特性(例如芳烃含量、蒸汽压、挥发性、氧含量等)等同样会影响颗粒物的排放[21-23].国内学者对GDI汽油机排放的研究集中在发动机运转模式(如转速、负荷、过量空气系数、点火时刻、喷油时刻等)及处理技术(如废气再循环技术等)对颗粒物数浓度和质量浓度排放的影响[24-28],但对排放颗粒物全化学组成、排放水平及环境影响研究较少.本研究采集了GDI汽油机排放颗粒物样品,对颗粒物浓度水平、化学组成、数谱分布等方面进行研究,探讨转速和负荷等因素对GDI汽油机颗粒物排放的影响,为制定我国机动车排放标准提供理论依据和数据支持.

1 研究方法

1.1 样品采集

本研究基于已量产的国产自主品牌GDI汽油机进行台架实验,该发动机符合国IV排放标准,其发动机的结构参数和实验条件如表1所示.

表1 GDI汽油机结构参数及实验条件Table 1 Specifications and experiment conditions for GDI engine

发动机台架、采样和分析系统如图1所示,采样时,调整发动机采样工况,稳定运行一段时间后,打开采样管路,GDI汽油机排放的尾气经200 ℃伴热取样管进入稀释通道稀释,稀释气为经过去水、去油、过滤颗粒物的压缩空气.尾气经过稀释之后利用TH-16A大气颗粒物智能采样仪(武汉天虹公司)采集PM2.5样品,根据需要对采样器进行改装,采集3个通道样品,分别为1张Teflon膜(Whatman Inc, USA, 47mm)和2张石英纤维滤膜(Whatman Inc, USA,47mm),采样时间20~30min.

为了保证实验的可靠性,每个工况进行3次重复性实验.石英纤维滤膜采样前经过550℃高温灼烧5.5h,以去除有机物,采样后的滤膜放置在洁净的Petri Dish中,其中石英纤维滤膜放在经550℃高温灼烧5.5h的铝箔包好的膜盒中,放入密封袋置于冰箱冷冻避光保存.

1.2 样品分析

1.2.1 颗粒物质量浓度分析 采样前后将Teflon膜放置在恒温恒湿(温度(20±1)℃,RH(40± 5)%)超净室平衡24h后,利用十万分之一天平(AX105DR型,瑞士Mettler Toledo)进行称量,根据每张膜采样前后的质量差除以采样体积计算质量浓度.

1.2.2 颗粒物化学组成分析 将已称量的Teflon膜用10mL去离子水(Milli-Q Gradient纯水机,18.2MΩ·cm)室温下超声提取30min,提取液经0.45μm PTFE滤膜(Gelman Sciences)过滤.阳离子分析采用Dionex ICS-2500型离子色谱仪,阴离子采用Dionex ICS-2000型离子色谱仪,其中Na+,NH4+,K+,Mg2+,Ca2+,Cl-,NO3-,丁二酸,SO42-和乙二酸的提取液监测限依次为0.002, 0.007, 0.004, 0.004, 0.006, 0.0006, 0.002, 0.005, 0.003, 0.004mg/L.具体方法和质量控制详见文献[29].

利用美国Sunset EC/OC分析仪分析石英纤维滤膜上采集的有机碳(OC)和元素碳(EC),分析方法为热光透射法(NIOSH5040方法),仪器原理、分析方法和质量控制详见文献[30].仪器的精密度是±5%,最低检出限是0.2μg/m2.

1.2.3 颗粒物数谱分布 应用DMS500型快速颗粒物分析仪(英国Cambustion公司)和AVL CPC489(奥地利AVL List GmbH公司),DMS500 型快速颗粒物分析仪用来测量颗粒物粒径分布,该仪器有22级测量单元,能够对5~1000nm范围内的颗粒物进行测量.AVL CPC489测量颗粒物数量前会加热去除可挥发物质[18].

2 结果与讨论

2.1 GDI汽油机PM2.5的浓度水平

图2给出了GDI汽油机分别在25%,50%, 75%负荷和1600,2000,3000r/min转速下PM2.5的排放因子(催化剂后,以单位燃油排放量表示),其中除3000r/min、75%负荷外,其余工况采用化学计量比均质混合气组织燃烧.GDI汽油机排放PM2.5在9个实验工况下的平均浓度水平为(49.8±28.2)mg/kg,在转速3000r/min、25%负荷时PM2.5的排放水平最低,PM2.5的排放因子为(22.0±3.4)mg/kg;转速3000r/min、75%负荷时排放水平最高,排放因子为(109.9±16.9)mg/kg.

发动机低转速运行时(转速1600r/min),随着负荷的增加,PM2.5的排放量先减少后增加,这是由于当负荷从低到高增加时,气缸内燃烧温度升高,对PM2.5氧化能力增强,PM2.5排放量降低;随着负荷的进一步增加,缸内喷油量逐渐增多,缸内局部燃油混合不均匀增强,燃油燃烧不充分起主导作用,因此PM2.5排放量增加.转速为2000, 3000r/min时,随着发动机负荷的增加,PM2.5排放量增加,当发动机采用混合气加浓方式时,PM2.5的排放量急剧增加.这主要是由于转速升高时,缸内喷油量增加量造成的PM2.5增加比温度升高造成的PM2.5减少的幅度显著,从而在中、高转速时局部燃油燃烧不充分起主导作用,PM2.5排放量随负荷增加逐渐增加.

2.2 与已有排放因子研究的对比

图4将本次实验结果与已有隧道实验、汽油车源采样等研究获得的排放因子进行对比,文献中源排放结果选用中值进行比较,对比发现,不同研究得到的排放因子差异较大,除了车型差异(车的生产时间、发动机喷油方式、冷/热启动等),还与研究方法(研究者使用的采样方法、分析方法)有关.

本研究测得的颗粒物排放因子介于国外隧道实验和进气道汽油车排放因子之间,高于国外GDI汽油车排放因子,低于换算的国V排放因子限值(国V排放因子限值为4.5mg/km).GDI汽油车排放颗粒物质量可能容易达到我国目前的颗粒物排放标准,但是GDI汽油车排放颗粒物的具体数值需要在底盘测功机上运行规定的工况循环,因此未来需要针对GDI汽油车在运行工况循环方面开展更多的研究.

本研究测得的GDI汽油机的OC排放因子高于May等[34]GDI汽油车测得的结果,EC排放因子低于May等GDI汽油车测得的结果,这首先可能是由于采样设备和研究方法不同,本次研究是利用发动机台架进行实验,与整车实验的结果有一定差距;另外在ECOC的分析方法上May等使用的是美国沙漠研究所(DRI,Desert research institute)的碳分析仪器,采用的是应用TOR (thermal-optical reflectance)方法的IMPROVE-A升温程序,本研究使用的是Sunset的碳分析仪,使用的是应用TOT(thermal-optical transmittance)方法的NIOSH5040升温程序,一般TOT方法测得的EC含量比TOR测得的EC含量低[35].

2.3 GDI汽油机PM2.5的化学组成

图5表示GDI汽油机排放PM2.5的化学组成,其中有机物(OM)利用公式OM=1.2×OC进行计算.研究结果表明,碳质气溶胶是GDI汽油车排放PM2.5中最主要的成分,与国内王刚等[36]和何立强等[37]的关于机动车化学组成的研究结果比较一致,其中在不同的转速和负荷下,OM和EC分别占到PM2.5的45.6%~70.6%和7.9%~42.7%.除碳质气溶胶外,SO42-,NO3-,NH4+分别占PM2.5的2.9%~6.5%、2.9%~5.8%、1.1%~4.3%,SO42-和NO3-的含量接近.金属含量占到PM2.5的0.4%~ 6.6%,主要金属为钙、钠、锰、锌等.

与其他转速相比,转速在3000r/min时,颗粒物的化学组成变化最大,负荷25%时OC占颗粒物的比例最大,EC占颗粒物的比例最小,负荷75%时OC占颗粒物的比例最小,EC占颗粒物的比例最大.这可能由于高转速、低负荷时,高转速使得气缸内湍流运动增强,燃油和空气混合更加均匀,燃油能够较充分燃烧,产生EC少,未燃和未完全燃烧的燃油、润滑油及其裂解产物和部分氧化产物形成的OC贡献量增加.在高转速、高负荷时,为保证高功率的输出,汽油喷射系统增大燃油喷射量,发动机采取混合气加浓的方式,空燃比减少(空燃比为12.5),燃烧向缺氧方向发展,不完全燃烧产生的EC的贡献量增大.

2.4 GDI汽油机PM2.5颗粒物数谱分布

由图6所示,在实验工况下,GDI汽油机排放的颗粒物数浓度呈含核态颗粒物(10nm

颗粒物总数浓度排放因子平均值为(6.4±4.3)×1012个/km,比欧VI排放标准规定的点燃式汽油车排放因子(6×1011个/km)高1个数量级,比2000r/min 25%,50%,75%(排放因子分别为5.2× 1010,4.7×1010,5.2×1010个/km)下市面上常用的满足国IV标准的进气道喷射汽油机高了2个数量级.GDI汽油机颗粒物质量浓度达到了国V的限值,但是其数浓度却高于欧VI排放标准.高浓度的细颗粒物能够深入人体内部,对人体健康具有重要影响,同时其重力沉降作用小,存在时间长,大气物理过程和化学转化活跃,在我国高氧化性的大气氛围下[39],一旦长大到可见光波长范围内,将对我国的大气灰霾产生重要影响.面对我国灰霾事件频发,机动车尾气是我国城市大气颗粒物重要来源的现状,亟需改进现有GDI发动机尾气处理技术,降低颗粒物排放.

目前我国《轻型车汽车污染物排放限值及测量方法(中国第五阶段)》仅对汽油车颗粒物的质量浓度进行限制(国V颗粒物排放因子限值为4.5mg/km),并未限制颗粒物的数浓度,面对GDI汽油机排放超高颗粒物数浓度和汽油车保有量逐步上升的现状,未来制定标准时亟需加入颗粒物数浓度的限值并严格执行,从而促使汽车厂家采取相应措施降低颗粒物排放,缓解我国大气灰霾问题.

表2 GDI汽油机排放颗粒物数谱分布的模态拟合Table 2 Fitting message of particle number concentration from GDI engine

注:颗粒物数浓度单位:个/km,假设百公里油耗量为10L/100km;GMD(Geometric Mean Diameter):几何中值粒径;GSD(Geometric Standard Deviation of Diameter):几何粒径标准偏差;CMD(Count Median Diameter):数浓度中值粒径.

由图6和表2所示,在转速1600r/min、25%负荷时核态颗粒数浓度高于积聚态颗粒数浓度,这与Craskow等[40-41]得到的GDI汽油机在低转速低负荷时有较多核态颗粒生成的结果相一致.其他工况下核态颗粒物数浓度低于积聚态颗粒物数浓度.

低转速1600r/min时,随着负荷的增加,核态颗粒物呈现先减少后增加的趋势,该研究结果与潘锁柱[24],Maricq等[42]研究基本一致,积聚态颗粒物随着负荷的增加逐渐增加;中等转速2000r/min时,中、低负荷时核态颗粒物排放水平接近,高负荷时排放量迅速增加,积聚态颗粒物随着负荷的增加逐渐增加;高等转速3000r/ min时,随着负荷的增加,核态和积聚态颗粒物数浓度逐渐增加.

研究表明,在各转速下,随着负荷增加,颗粒物数浓度中值粒径和几何中值粒径都表现为先增加后减少的趋势;核态数浓度中值粒径随着负荷的增加而增加;积聚态数浓度中值粒径在1600r/min时随着负荷的增加,粒径逐渐减小; 2000和3000r/min时随着负荷的增加积聚态的数浓度中值粒径呈现先增加后降低的趋势.

3 结论

3.1 实验用GDI汽油机排放PM2.5的平均浓度水平为(49.8±28.1)mg/kg,本研究测得的颗粒物排放因子介于隧道实验和进气道汽油车排放因子之间,高于国外GDI汽油车排放因子,低于换算的国V排放因子.发动机低转速时颗粒物的排放量随着负荷的增加先减少后增加,中、高转速时随着负荷的增加颗粒物排放量逐渐增加.

3.2 碳质气溶胶是GDI汽油机排放PM2.5中最主要的组成成分.尾气颗粒物中离子和金属含量低.在不同的负荷和转速下PM2.5的化学组成有较大差异,OM占PM2.5的45.6%~70.6%,EC占PM2.5的7.9%~42.7%,在高转速高负荷时EC排放量超过OC排放量,可见GDI汽油车排放高浓度的EC,由此产生的大气能见度、空气质量和气候变化等问题值得关注.

3.3 GDI汽油机颗粒物数浓度呈双峰分布,峰值粒径范围分别在10~20nm和50~80nm之间.不同转速下积聚态颗粒物数浓度随着负荷的增加而增加,核态颗粒物数浓度在不同转速下随着负荷增加增长趋势不同.随着负荷的增加,GDI汽油机中颗粒物平均中值粒径呈现先增加后减少的趋势,其颗粒物浓度排放量比进气道喷射汽油机颗粒物排放量高2个数量级.

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致谢：感谢胡伟在采样技术上的指导;感谢郭松老师和张文彬在论文写作方面的指导,感谢清华大学汽车安全与节能国家重点实验付海超和商轶等同学在提供采样设备和实验方面的支持和指导.

* 责任作者, 教授, minhu@pku.edu.cn

Physical and chemical characteristics of PM2.5emissions from gasoline direct injection engine and its influence factors

QIN Yan-hong1, HU Min1*, LI Meng-ren1, WANG Yin-hui2, PENG Jian-fei1, ZHENG Rong2, ZHENG Jing1, WANG Yu-jue1, WU Yu-sheng1, WANG Yu1, GU Fang-ting1, DU Zhuo-fei1, SHUAI Shi-jin2

(1.State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control,College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China；2.State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy, Tsinghua University, Beijing 100084, China)., 2016,36(5)：1332~1339

This paper investigated the effect of engine speed and load on the emission factors, characteristics of chemical composition and size distribution of the PM2.5from a GDI engine. Results demonstrated that the emission factors of PM2.5, OC and EC were(49.8±28.2), (21.6±6.9), (11.4±10.8)mg/kg. At low engine speed, with the increase of engine load, PM2.5firstly decreased and then gradually increased. While it showed an increasing trend with the increase of load in media and high engine speed. The major components of PM2.5produced from GDI engine were organic matters and element carbons, respectively, accounting for 45.6%~70.6% and 7.9%~42.7%. Particles from GDI engine were bimodal distribution including nucleation mode (10nm

gasoline direct injection engine；PM2.5；chemical composition；emission characterization；size distribution

X513

A

1000-6923(2016)05-1332-08

秦艳红(1990-),女,山东日照人,北京大学硕士研究生,主要从事大气气溶胶化学组成及有机物测量方面的研究工作.

2015-10-15

国家自然科学基金(91544214);国家重点基础研究发展计划(2013CB228503,2013CB228502);中国科学院战略性先导科技专项(XDB05010500)